工业的快速发展向自然环境中释放了大量无机污染物，对生态环境和人类健康构成了极大威胁。铀(VI)和铬(VI)是典型的致癌性强、迁移率高的无机污染物。根据世界卫生组织关于饮用水的规定饮用水中U(VI)的最大允许值为30μg/L,而Cr(VI)的允许值为0.05g/L。然而，实际废水中两种有毒金属离子的浓度远远超过了这些标准。已有研究报道核工业废水中U(VI)的浓度达到28.76ppm,Cr(VI)的浓度在1-10ppm之间。同时，认为全球水圈循环不可避免地导致水体中U(VI)/Cr(VI)共存，应同时去除U(VI)/C(VI)，使去除过程更简单、快捷、实用。目前已知的技术有吸附、溶剂萃取、离子交换、膜过滤等，可以单独或同时分离铀/铬。其中，吸附法被认为是最有效的方法，这是因为固相与金属离子的结合降低了它们的流动性，限制了废物作为逃逸物质释放到环境中。近年来，各种吸附剂被广泛应用于无机污染物的去除，如石墨烯纳米片、生物炭和蒙脱土。然而，上述材料具有特殊的物理化学性质，在去除两种有毒金属离子方面存在一定的局限性，包括吸附能力弱，易受外界影响。为了满足水污染控制的需要，开发有效的脱除废水中U(VI)/Cr(VI)的方法势在必行。
MXene是一种新型的二维材料，自发现以来一直受到人们的关注。2DMXenes具有较高的比表面积，骨架上含有大量的羟基(-OH)、氟（-F)等含氧基团，为金属阳离子的结合提供了许多反应位点。基于上述优越的性能，它在环境应用领域受到了广泛关注，并引起了越来越多的水污染净化研究。Karthikeyan et al.利用二维Ti3C2Tx MXenes:去除水SA中的Cr(VI)的分离主要依靠表面络合和离子交换。Xie等人通过将还原氧化石墨烯插入到MXenest中构建了一种薄膜，与纯Ti3C2Tx相比，这种杂化膜表现出优异的Cr(VI)富集能力。Wang等人利用Ti3C2Tx MXenes对水体中的U(VI)进行还原和固存，发现在低pH下被还原的U(VI)种被鉴定为与MXene底物单核双端结合。Zhang等人通过化学接枝方法开发了羧基功能化的MXenes,引入端羧基芳基重氮盐后，MXenes的螯合能力和水稳定性显著增强。虽然这些MXene:材料在放射性核素的处理中显示出潜力，但缺乏活性吸附位点仍然是限制MXene吸附性能的主要缺点。同时，MXenes呈片状结构，吸附后难以从水溶液中分离。因此，有必要在MXene表面引入一定量的官能团来制备高级MXene基吸附剂，以有效去除目标污染物。
壳聚糖是几丁质脱乙酰反应生成的一种丰富的生物聚合物，其分子结构中含有丰富的羟基和氨基。值得注意的是，氨基酸组可以有效地消除阴离子和阳离子污染物从污水通过质子化作用和螯合，而电子以集团羟基可以减少铬（VI）和复杂的铬（VI）。然而，壳聚糖的力学性能不稳定，易溶于酸性溶液，使得目标污染物难以在其表面扩散和固定。为了提高材料在水溶液中的稳定性，使用戊二醛作为交联剂可能是合成稳定壳聚糖聚合物的有效策略。此外，Fe3O4纳米颗粒具有高表面积、小尺寸和超顺磁性能，是磁性材料的候选材料之一。值得庆幸的是，Fe3O4纳米颗粒在水处理中得到了广泛的应用，因为它可以在较低的外磁场下从水溶液中分离出来。考虑到这些理想的性能，构建三维磁性MXenes/壳聚糖复合材料可能是处理放射性污染或重金属污染的一种很有前途的策略。在这项工作中，我们提出了一种新的壳聚糖诱导自组装策略来构建三维磁性MXenes/壳聚糖复合材料，以消除U(VI)/Cr(VI)。
本文的创新点主要包括两个方面。一方面，希夫碱反应既解决了壳聚糖易溶于水溶液的问题，又克服了壳聚糖易氧化、MXenes:活性吸附位点不足的缺点。另一方面，通过在复合材料中引入Fe3O4纳米颗粒，解决了粉未材料不易分离和回收的缺点。本研究的目的是：(1)证明目标材料的成功制备，所制备的吸附剂的物理化学特性通过光谱技术表征；(2)为优化实际工艺条件，进行了一系列静态吸附实验，考察不同因素对无机污染物分离性能的影响；(3)采用吸附动力学、等温线和热力学方程拟合实验数据，探讨了吸附行为和扩散过程；(4)为了解协同作用机理，采用先进的光谱技术对新鲜样品和使用过的样品进行了表征。
1.研究所得磁性MXenes/壳聚糖复合材料具有三维网状结构、独特的外观和多功能活性基团，有利于去除目标金属离子；
2.本研究不仅为缓解日益严重的重金属/放射性核素污染铺平了道路，而且促进了Mxexes基材料在环境修复领域的应用；
3.所设计的三维磁性MXenes/壳聚糖复合材料被证明是同时捕获Cr(VI)和U(VI)的有效材料。
图6 接触时间对两种无机污染物吸收的影响(Fe3O4@V2C-NH2-CS)和模型非线性拟合曲线。(CinitialU(VI)=20mg.L−1,Cinitial Cr(VI)-10 mg.L−1,U (VI)pH=5,Cr(VI)pH=3,T= 25 ◦C,m/V=0.05g/L)。
图7 杂质离子、吸附剂类型对两种无机污染物去除及Fe3O4@V2C-NH2-CS再生能力的影响
图9 提出了Fe3O4@V2C-NH2-CS去除废水中两种无机污染物的机理
翻译与资料整理：臧晓
编辑：环境与能源功能材料
【资料整理】臧晓，资源与环境专业硕士研究生，研究方向为生物基环境功能材料在水污染控制工程应用，获学业一等奖学金1次，在Sep Purif Technol等期刊发表中科院1区论文4篇（其中第一作者1篇），论文总被引47次，影响因子之和为31.6。
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