2025年，国际期刊《Journal of Colloid And Interface Science》在线发表题为“Enhanced photocatalytic performance of NiFe2O4/ZnIn2S4p-n heterojunction for efficient degradation of tetracycline”的研究论文。该研究合成了一种p-n异质结NiFe2O4/ZnIn2S4光催化材料，并通过实验证明该材料对四环素(TC)降解和总有机碳(TOC)去除方面表现出优异的光催化效率，也表现出优异的重复使用性和稳定性，在处理水环境污染物方面具有显著的潜力。《Journal of Colloid And Interface Science》期刊是Elsevier旗下重要期刊，主要发表了关于胶体和界面科学基本原理的原始研究发现，以及这些在先进材料、纳米医学、能源、环境技术、催化和相关领域的概念新颖应用。2024年6月20日发布的影响因子为9.4，属于中科院一区期刊。
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纳四环素向环境中的持续释放严重危害生态系统和人类健康。在可见光照射下降解四环素类污染物的ZnIn2S4引起了广泛的关注，并致力于提高其催化效率。在该研究中，合成了p - n异质结，NiFe2O4/ ZnIn2S4，以增强载流子迁移速率，并通过密度泛函理论解释了内在机理。当异质结形成时，载流子从n型的NiFe2O4向p型的ZnIn2S4迁移，促使内建电场的出现，以利于载流子的分离。2 % -NiFe2O4/ ZnIn2S4在四环素( TC )降解和总有机碳( TOC )去除方面表现出优异的光催化效率。与纯ZnIn2S4和NiFe2O4相比，2 % -NiFe2O4/ ZnIn2S4的TC降解率分别提高了2.0倍和16.9倍。此外，2 % -NiFe2O4/ ZnIn2S4的饱和磁化强度为3.05 emu / g，可以在磁场下快速恢复催化剂。超氧自由基(·O2-)和空穴( h +)是驱动降解过程的主要活性自由基。此外，确定了四环素在该光催化过程中的可能反应途径，并评估了中间产物的生物富集因子和发育毒性。这项研究为废水处理提供了巨大的潜力，并为磁性可回收光催化剂的开发提供了途径。
近几十年来，四环素( Tetracycline，TC )作为一种广谱抗生素被广泛应用于医疗和畜牧行业。然而，其较低的代谢率和水溶性加速了其通过动物粪便和废水排放进入水生生态系统，对人类生存环境构成严重威胁。因此，寻找一种高效去除水中四环素的技术至关重要。近年来，光催化技术因其高效、简单、环境友好等优点引起了人们的广泛关注。
半导体光催化剂可以在光照条件下将四环素降解为小分子或将其直接转化为H2O和CO2。对于这一过程，开发稳定有效的半导体光催化剂至关重要。在过去的几十年中，已经开发了许多半导体光催化剂，如钙钛矿型、氧化物、硫化物、金属-有机骨架( MOFs )等。硫化物半导体由于其较窄的禁带宽度，在该领域具有很大的光催化潜力。ZnIn2S4是一种具有层状结构的三元硫化物，由于其结构的可调性、合适的带隙和良好的性质，在光催化领域引起了极大的兴趣。然而，ZnIn2S4中光生载流子的低分离效率阻碍了其广泛的实施和传播。已经有实验证明可以通过形成异质结构来降低电子-空穴( e--h +)对复合率，进而提高水环境中有机污染物的降解效率。例如，基于ZnIn2S4的异质结如WO2.72/ZnIn2S4, SnS2@ ZnIn2S4@montmorillonite, CdSe/ZnIn2S4等已被开发用于光催化降解抗生素污染。
在不同类型的异质结中，当p型和n型半导体结合时，会产生独特的p - n异质结。虽然p - n异质结和II型异质结都具有相似的电荷载流子转移机制。由于费米能级和功函数的不同，p - n异质结会产生内建电场。这种内建电场提供了一种静电力，加速了光生载流子的转移。在此内建电场作用下，n型半导体价带中的光生空穴向p型半导体价带迁移，p型半导体导带中的电子向n型半导体导带移动。因此，与II型异质结相比，p - n异质结在分离光生载流子方面可能表现出更高的效率。
1、合成了具有磁循环的p - n异质结NiFe2O4/ ZnIn2S4。
2、2 % -NiFe2O4/ ZnIn2S4表现出最佳的TC降解性能，降解率为90.2 %，TOC去除率为52.7 %。
3、 DFT证实了内建电场的产生，促进了载流子的分离。
4、超氧自由基(自由基·O2 -)和空穴( h + )是主要的活性物种。
5、通过液相色谱-质谱联用(HPLC-MS)分析了四环素可能的光催化反应途径。
综上所述，该研究成功合成了磁性NiFe2O4/ZnIn2S4光催化剂并用于光降解四环素( TC )。由于表面静电作用，退火处理增强了ZnIn2S4前驱体与NiFe2O4之间的结合力。NiFe2O4/ZnIn2S4的光催化性能可以很容易地通过调节NiFe2O4的掺杂量来调节。2 % - NiFe2O4/ZnIn2S4复合材料表现出显著的TC光催化效率，其降解速率分别是ZnIn2S4和NiFe2O4的2.0倍和16.9倍。p - n型NiFe2O4/ZnIn2S4异质结的建立通过形成内部电场加速电荷载流子分离，从而增强对TC的光催化性能。此外，通过密度泛函理论计算更直观地解释了异质结中载流子迁移的方向，确定了载流子的分离机制。最后，提出了可能的反应途径，并对中间产物的生物富集因子和发育毒性进行了阐述。目前，通过构建异质结来增强ZnIn2S4的光催化性能是一种有效的方法。该研究为提高ZnIn2S4的光催化性能和开发磁性可回收光催化剂提供了一种有效的策略。对未来构建具有多种功能的高效光催化剂，深入理解其作用机理，建立结构与性能之间的关系具有重要意义。
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翻译与资料整理：肖梅
编辑：环境与能源功能材料
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