2025年2月19日，国际期刊《Separation and Puriffcation Technology》期刊在线发表了题为“Design and synthesis of a macro-porous chitosan-sodium alginate aerogel adsorbent for efffcient adsorption of SDBS from aqueous solutions”的研究性论文。本研究以壳聚糖(CS)和海藻酸钠(SA)为原料，采用醋酸/水/四氢呋喃(THF)三元溶剂体系，采用新型凝胶策略制备了大孔气凝胶吸附剂，其对十二烷基苯磺酸钠(SDBS)最大吸附容量可达254.83g/g。《Separation and Purification Technology》期刊是Elsevier旗下重要期刊，是一本致力于传播环境工程和化学工程中均相溶液和非均相混合物分离纯化新方法的国际旗舰期刊。2024年6月20日发布的影响因子为8.1，属于中科院一区期刊。
第一作者：Yi Zhu
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处理含有表面活性剂的废水是一个日益严重的问题，需要立即采取补救措施。吸附法是处理含表面活性剂废水的有效方法。然而，对于表面活性剂等大分子物质的吸附，吸附剂通常需要具有大孔结构，以保证对表面活性剂的有效吸附。本研究以壳聚糖(CS)和海藻酸钠(SA)为原料，采用醋酸/水/四氢呋喃(THF)三元溶剂体系，采用新型凝胶策略制备了大孔气凝胶吸附剂。采用XRD、FT-IR、SEM和XPS对所制备的吸附剂进行了表征。通过平衡吸附实验考察了pH、吸附剂用量、接触时间、初始浓度和温度对十二烷基苯磺酸钠(SDBS)吸附性能的影响。在最佳pH为3.0时，在308K、初始浓度为50mg/L、吸附剂用量为0.20g/L条件下，吸附量最大可达254.83g/g。吸附剂的大孔结构有利于SDBS的扩散，暴露出更多的吸附位点，使SDBS在水溶液中的吸附成为可能。吸附过程符合拟二级动力学模型和Freundlich等温模型。热力学结果表明，吸附过程是自发的、吸热的。此外，合成的吸附剂在5次循环后表现出良好的可重复使用性。固定床吸附实验进一步证明了合成的吸附剂作为连续去除SDBS的高效吸附剂的潜力。本研究为大孔气凝胶材料的开发提供了可行的策略，并证明了所制备的吸附剂对SDBS的去除效果。
表面活性剂以其独特的两亲分子结构而闻名，在乳化、润湿和增溶等过程中起着关键作用。由于其功能的多样性，表面活性剂被广泛应用于从纺织、化妆品到造纸等行业。根据离子特性，表面活性剂主要分为阳离子型、阴离子型、两性离子型和非离子型四类。随着科技的进步和人类社会的工业化，表面活性剂的利用出现了大幅度的增长。在各种类型的表面活性剂中，阴离子表面活性剂由于其优异的润湿性、起泡性和清洁能力而消耗最高。SDBS是应用最广泛的阴离子表面活性剂，是洗涤剂的主要成分。然而，其使用量的增加增加了富含表面活性剂的废水排放到自然水体。当与天然水混合后，废水中含有阴离子表面活性剂的高含量不仅会导致泡沫的产生、溶解。膜分离、化学氧化、微生物降解、吸附等多种方法已被应用于废水处理,富含阴离子表面活性剂。在这些方法中，吸附技术作为一种重要的分离操作脱颖而出，既可用于液相杂质去除，也可用于气体分离。吸附法因其操作方便、去除效率高、经济、环保等优点被认为是处理含阴离子表面活性剂废水最具吸引力的技术之一。
CS是几丁质部分去乙酰化的衍生物。它的分子链上有大量的氨基和羟基官能团。由于其特殊的吸附特性，在环境修复和净化领域受到了极大的关注和研究。在多种形式的CS基吸附剂中，CS基气凝胶因其高比表面积、易生物降解性和生物相容性被认为是去除阴离子表面活性剂的可持续材料。CS分子链中含有大量的氨基，在酸性条件下容易吸附SDBS,对SDBS具有较强的吸附亲和力。CS是一种天然聚阳离子多糖，与聚阴离子多糖SA通过静电相互作用形成聚电解质配合物(PECs)。CS和SA形成的物理交联聚电解质凝胶不仅增强了机械稳定性，而且提高了耐酸性能。因此，我们的主要目标是开发一种均匀的大孔径CS-SA气凝胶，改善扩散行为，确保高吸附容量和快速分离。
Wang在醋酸水溶液中加入二氧六环和二甲亚砜(DMSO)制备了孔径为5um的CS气凝胶。Peng用二氧六烷/乙酸/水三元溶剂体系冷冻干燥制备了孔径为15-30um的CS/明胶复合泡沫。Xing等人采用醋酸/水/四氢呋嗪三元溶剂体系冷冻干燥合成三维多孔纤维海绵。在这种情况下，THF不能作为CS的良好溶剂，导致热不稳定的均相体系分离成富聚物连续相和贫聚物分散相。在冷冻干燥过程中，溶剂的升华使富聚相转变为交错的纤维基质，而贫聚相转变为孔隙。
在本研究中，CS和SA制备了一种复合气凝胶，用于吸附阴离子表面活性剂SDBS。采用内部溶胶-凝胶策略合成了一种具有松散多孔结构和高机械强度的气凝胶吸附剂。将四氢呋喃引入水/乙酸中，形成三元溶剂体系。然后将该系统用于制备复合气凝胶，用于吸附SDBS的特定目的。系统考察了制备条件、pH值、吸附剂用量、温度等因素对平衡吸附行为、吸附动力学、吸附等温线、吸附热力学、可重复使用性和动态连续吸附行为的影响。
1.以壳聚糖(CS)和海藻酸钠(SA)为原料，采用醋酸/水/四氢呋喃(THF)三元溶剂系，采用新型内凝胶策略制备了大孔气凝胶吸附剂；
2.合成的吸附剂在固定床吸附实验中表现出优异的吸附性能：
3.与其他吸附剂相比，合成的吸附剂在较低吸附剂用量下表现出较高的平衡吸附能力，达到平衡所需的时间也比其他吸附剂短。
图1 介绍了复合气凝胶吸附剂的合成工艺
图2 复合气凝胶吸附剂的合成原理图
图3 (a-c)未添加THF时合成吸附剂的SEM图，(d-f)添加THF后合成吸附剂的SEM图，(g1-g6)添加THF后合成吸附剂的EDS能谱图和能谱图
图4 (a)添加THF后CS、SA和合成吸附剂的XRD谱图，(b)添加THF/不添加THF时合成吸附剂的ATR-FTIR谱图，(c)添加THF后CS、SA和合成吸附剂的TG分析，(d)通过pH漂移测定pHpzc,(e)添加THF后合成吸附剂的流变行为，（添加THF后合成吸附剂的三维AFM图像
图5 (a)宽扫描谱，(b)O1s谱，(c)Cls谱，(d)N1s谱
图6 (a)CS与SA质量比对平衡吸附容量和RE(Co-50mg/L,V-100mL,吸附剂用量=0.2g/L，pH=3,T-308K)的影响；(b)吸附剂用量对RE的影响(Co=50mg/L，V=100mL,pH=3,T-308K)。
图7 pH对加THF(a)和不加THF(b)合成吸附剂平衡吸附容量的影响(Co=50mg/L，V=100mL,吸附剂用量=0.2g/L,T=308K)
图8 (a)接触时间对添加THF合成吸附剂吸附量的影响，(b)拟合一阶模型，(c)拟合二阶模型(Co=50mg/L,V=100mL,吸附剂用量=0.2g/L,pH-3,T-308K,200rpm)。
图9 吸附等温线(V-100mL,吸附剂用量=0.2g/L,pH=3,T-298、308、318K)。(a)298K下初始浓度对平衡吸附容量的影响，(b)298K下Langmuir模型拟合曲线，(c)298K下Freundlich模型拟合曲线，(d)298、308、318K下Freundlich模型拟合曲线。
图10 InKa对1000/T(Co=200mg/L，V=100mL,吸附剂用量=0.2g/L，pH=3
,T=298K,303K,308K,313K和318K)的热力学图。
图11 合成吸附剂(Co=100mg/L)的吸附循环研究, V=100mL,吸附剂用量=0.2g/L,pH=3,T=308K)。
图12 合成吸附剂吸附前、吸附后和再生后的FTIR光谱
图13 合成吸附剂吸附前、吸附后和再生后的 N1sXPS光谱
图14 SDBS去除的可能机制
图15 (a)固定床吸附实验示意图，(b)不同流速下的突破曲线，(c)不同高度的突破曲线
径比，(d-f)不同流量拟合曲线，(g-i)不同高径比拟合曲线。
图16 不同吸附剂对SDBS吸附能力的比较分析
Y. Zhu, T. Zhang, L. Lv, W.X. Tang, Y. Wang, S.W. Tang, Design and synthesis of a macro-porous chitosan-sodium alginate aerogel adsorbent for efficient adsorption of SDBS from aqueous solutions, Separation and Purication Technology 354 (2025) 129272, https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.129272.
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翻译与资料整理：臧晓
编辑：环境与能源功能材料
臧晓（阳光净水课题组）
【资料整理】臧晓，资源与环境专业硕士研究生，研究方向为生物基环境功能材料在水污染控制工程应用，获学业一等奖学金1次，在Sep Purif Technol等期刊发表中科院1区论文4篇（其中第一作者1篇），论文总被引73次，影响因子之和为31.6。
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