冯新亮，Nature Nanotechnology！

学术 2024-11-06 09:19 浙江

▲第一作者：Chenxiao Zhao, Gonçalo Catarina, Jin-Jiang Zhang

通讯作者：Xinliang Feng，Pascal Ruffieux，Joaquín Fernández-Rossier

通讯单位：德国德累斯顿工业大学，德国马克斯普朗克微结构物理研究所，瑞士联邦材料科学与技术研究所，葡萄牙伊比利亚国际纳米技术实验室

DOI：10.1038/s41565-024-01805-z （点击文末「阅读原文」，直达链接）

研究背景

解锁多体自旋系统中拓扑序的潜力一直是量子材料研究的关键目标。尽管付出了大量努力，但寻找一个能够实现位点选择性自旋操控的平台，这对于调节和探测各种拓扑相是至关重要的，这一探索仍在继续。

研究问题

本文利用表面合成方法构建了自旋-1/2交替交换海森堡链，通过共价键连接Clar's goblets——每个纳米石墨烯承载两个反铁磁耦合的自旋。使用扫描隧道显微镜，本文在原子尺度上控制链长、奇偶性和交换耦合末端控制，并通过非弹性隧道谱探测它们的磁性响应。本文表明，这些链中的体激发（称为triplons）具有能隙特性。从隧道光谱幅度的空间变化中提取出它们的能量色散关系。根据链的奇偶性和终止情况，本文观察到不同数量的间隙内自旋-1/2边缘激发，反映了在热力学极限下不同拓扑基态简并性。通过监测这些边缘自旋之间的相互作用，本文发现自旋关联呈指数衰减。本文的发现展示了一个相位控制的多体平台，为基于自旋的量子器件开辟了新的途径。

图1| 在goblet chains中实现AH模型

要点：

1.本文在纳米石墨烯系统中验证了反铁磁（AH）模型。基本构建单元是Clar杯状结构（C₃₈H₁₈，以下简称为“杯”），它包含两个自旋为1/2的粒子，这两个粒子彼此之间通过反铁磁性耦合在一起，如图1b所示。在杯状结构的两侧测量得到的微分电导率（dI/dV）谱显示出两个对称于零偏置的台阶（图1d），这代表了从单重态基态到三重态激发态的激发。相应的台阶能量，由d²I/dV²中的峰位置指示，揭示了内部交换耦合Jintra的大小约为23毫电子伏特，与先前的报告一致。

2.将两个杯状结构连接成二聚体产生了最近邻（J_inter）、次近邻（J_nn）和第三近邻（J_nnn）的耦合。为了隔离并确定这些交换耦合，本文对二聚体应用了氢化和尖端诱导的脱氢技术，通过这种方法可以有选择地关闭自旋位点。只涉及J_inter的修改后的二聚体显示出其反铁磁性本质，耦合强度约为38毫电子伏特（图1c,e）。进一步研究涉及J_nn和J_nnn的二聚体发现它们的幅度可以忽略不计。本文还验证了J_inter对邻近分子的相对配置不敏感，这些分子可以是反转对称的（trans，图1c）或镜像对称的（cis，扩展数据图2）。

图2|J₁和J₂终止链的特性描述

要点：

1.图2a展示了一个L = 22的J₁终止的goblet chains（其中L表示链中自旋-1/2位点的数量）。在图2c的左侧面板中显示了每个自旋位点上取得的dI/dV谱。一个显著的特点是，在链的两个末端（位点1和22）出现了零偏压峰（ZBPs），同时链的主体部分几乎保持恒定的能隙。从边缘算起第三个位点（位点3和20）也检测到了微弱的ZBP，这在从dI/dV谱提取的空间分辨的零偏压导电性（ZBC）中很明显（图2h），表明ZBP呈现振荡衰减。

2.使用自旋链的本征态对dI/dV谱进行建模，这些本征态是通过精确对角化哈密顿量获得的。将尖端-表面隧穿效应至二阶，并在接近零偏压时增加三阶修正，以捕捉自旋激发和零偏压Kondo峰。如图2d所示，计算得到的谱图重现了主要的实验结果，即主体能隙、能隙上方多个激发态的存在、边缘处的ZBPs，以及它们向主体部分的振荡衰减（图2h）。实验与模拟之间的一致性验证了AH模型用于描述本文的自旋链是有效的，并揭示了源自边缘自旋的ZBPs的Kondo屏蔽特性。振荡衰减表明，边缘自旋不仅仅局限于单个位点，而是作为整个链条的集体效应跨越几个单元。在L = 22的链中存在两个边缘自旋导致了一个几乎四重简并的基态，反映了它们之间弱的相互作用。这与通过密度矩阵重整化群（DMRG）方法计算的长链的基态磁化强度所证明的边缘自旋指数局域化是一致的（图2i）。

图3| AH链中的色散三聚体

要点：

1.虽然在边缘自旋的出现上有所不同，但偶数和奇数Haldane相的反铁磁（AH）链在体相中共享一个瓦尼尔晶体基态，其基本激发是携带局部自旋-1并在瓦尼尔对之间跳跃的三聚子-准粒子（图3a）。本文关注低能级的单三聚子模式（链内的一个三聚子），它在单点自旋翻转激发实验中起着主导作用，例如基于扫描隧道显微镜（STM）的测量。在热力学极限下，单三聚子带显示出类似余弦的色散。其中α表示J₁/J₂的比率。在带有开放边界条件（OBC）的有限奇数Haldane链中，类似于粒子在盒子中的模型（图3a）限制导致了三聚子驻波的发展。需要注意的是，本文关注奇数Haldane链，因为偶数Haldane相的边缘自旋与靠近边缘的三聚子相互作用，散射了驻波并扭曲了三聚子的色散。

为了滤除非调制噪声并提取三聚子的色散信息，本文对d²I/dV²谱应用了离散傅里叶变换（FT）。如图3e,f所示，计算和实验结果都呈现出一种类似余弦的模式，定性上与色散关系 E_OBC(q)（q表示折叠k空间中的波矢量）相符，叠加为实心绿色圆圈。值得注意的是，除了k空间的折叠外，由于离散傅里叶变换还引入了q空间的折叠，导致出现了一个复制波（空心绿色圆圈），其特征是E_OBC(q)的π位移。对于包含13个瓦尼尔对（L = 26）的链，也获得了类似的结果，如补充说明IV所示。

图4| AH链的有限尺寸效应和操作

要点：

1.对于长度较短或与自旋相关长度（ξ）相当的AH链，有限尺寸效应和短程相互作用不可忽视。在偶数-Haldane相中，一个直接后果是出现边缘自旋之间的有效交换作用（图4a）。因此，热力学极限下（L ≫ ξ）的四重简并基态现在分裂为单态和三重态，这种分裂可以作为最低能量边缘激发（LEE）检测到。不同长度链的边缘和主体dI/dV谱显示在图4c中。对于L = 4、6、8的链，LEE可以在边缘谱中清晰地解析为一个能隙。对于L = 10的链，低能量特征变得强烈重整化，而对于L ≥ 12的链，能隙被ZBP取代，反映了出现边缘自旋与基底之间的Kondo交换主导了边缘间交换。

2.本文的三阶模拟与观察到的转变定性一致（图4c）。如图4d所示，提取的LEE随L呈指数衰减。这可以从边缘间耦合的指数衰减理解，有限的相关长度确立了，对于具有混合终止的链，带有J₁终止的边缘表现出偶数-Haldane相的特征，即存在边缘自旋及其向主体的振荡衰减，而带有J₂终止的边缘则表现出奇数-Haldane相的特征，只要L ≫ ξ。在这种情况下，J₁终止处的边缘自旋贡献于二重简并的基态（图1a），不同于偶数和奇数-Haldane相。

总结与展望

本文的发现强调了在石墨烯纳米材料中创建具有自旋的多体系统的潜力，其能量尺度由化学可调的交换相互作用决定。大的交换耦合强度达到几十毫电子伏特，结合灵活的表面构建纳米石墨烯自旋系统，本文提供了研究量子自旋模型的理想平台。未来的进展将取决于开发绝缘的去耦层，以将自旋系统与金属基底隔离开来，从而消除传导电子的影响并保持量子相干性。这将使得使用电子自旋共振扫描隧道显微镜实现对单个自旋的相干控制和读出成为可能，最终为使用本文展示的定制设计的碳纳米材料进行量子模拟铺平道路。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41565-024-01805-z

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