近日，深圳大学蔡兴科团队在Energy & Environmental Materials上发表题为：“Room Temperature Synthesis of Vertically Aligned Amorphous Ultrathin NiCo-LDH Nanosheets Bifunctional Flexible Supercapacitor Electrodes”的研究型论文。
亮点
1. 通过将Co-MOF/ACC浸入混合水/乙二醇溶剂中，实现了Co-MOF方形转化为ACC上垂直排列的非定形LDH纳米片。在转化过程中，乙二醇蚀刻CoMOF的有机配体。Ni2+和形成的Co3+的水解生成NiCo-LDH。
2. 以NiCo-LDH/ACC为阴极，NiCo-LDH的非晶态结构和垂直排列的互联超薄形态会形成稳定的电容。ACC在充放电过程中提供了良好的电荷转移，使NiCo-LDH/ACC电极在高电流密度下表现出良好的速率性能。
3. 以NiCo-LDH/ACC为阳极，顶部垂直排列的NiCo-LDH增加了表面积，获得比ACC具有更高的电容。
4. 用非晶态的NiCo-LDH/ACC作为阳极和阴极来制造一个SC器件，它可以承受近1.7 V的电压窗口，没有任何副反应。
研究背景 超级电容器（SC）是一种特殊的具有快速充电、长期存储前景的设备。这是由于它的快速吸收和释放能量以及长时间循环的特性。然而，与LIB相比，其能量密度要低得多，限制了它的广泛利用。多年来，人们设计了几种策略来增加电化学电容（ECs）的能量密度，特别是设计不对称SCs（ASC）。通过不同的伪电容阴极，如NaxMnO2和阳极材料，如FeOOH的智能匹配，电池电压超过1.23 V，导致更高的能量密度。尽管有了广泛的研究，但注重功能和合成的简易性的创新电极设计仍然需要进一步推进ASC的研究。
在不同的正负电压窗下开发具有良好稳定性的独立双官能SC电极不仅简化了器件的构造，而且由于电压较宽，提高了器件的能量/功率密度。过渡金属基层状双氢氧化物（LDHs）具有较高的SC电极容量，由于其充分暴露的活性位点和较高的电化学活性，具有很高的应用吸引力。然而，尽管晶体LDHs的理论容量很高，但它们仍具有较差的速率能力和较差的循环性能。大多数情况下，LDH只用作阴极。另一方面，碳材料已被证明是一种良好的导电性，具有良好的导电性。因此，LDHs与碳材料的复合材料应该是良好的SCs双功能材料。同时，碳材料良好的导电性也有助于电极/电解质界面上的电荷转移。
在之前的工作中，作者成功地证明了低结晶铁氢氧化物中的电容主导电荷存储机制，导致了稳定的循环性能和特殊的速率能力。非晶氢氧化物的制备在其他复杂的过程中有报道，作为SC电极也表现出良好的性能。然而，在以往的研究中，低晶或非晶LDH的制备被忽视。与此同时，目前仍缺乏一种在导电碳基底上可扩展生产低晶/非晶态氢氧化物的简便制备方法。由于其独特的形状和颗粒尺寸，金属有机框架材料（MOFs）的调制是开发金属氧化物、硫化物和氮化物等高性能SC电极的有效策略。在这项工作中，作者开发了一种方法，将共基MOF前体转化为非晶结构的LDH，在活性炭布基底上垂直排列超薄片形态。这种转变是基于乙二醇/水混合溶液中MOFs和金属离子之间的离子交换机制。该方法也适用于制备各种共含的非晶态LDH纳米片。在ACC上的非晶态NiCo-LDH垂直排列的纳米片（NiCo-LDH/ACC）已被用作氢氧化钾电解质中阴极和阳极的双功能电极。
文章简读 为了实际应用电化学超级电容器，需要开发一种简单、可扩展的方法来制造高容量、大电压范围的电容器电极。在此，作者在室温下通过简单的离子交换过程由共金属-有机框架材料纳米柱原位转化，合成了在活性炭布基板上垂直排列的非晶态NiCo-LDH纳米片。由于NiCo-LDH的非晶态和垂直排列的超薄结构，NiCo-LDH/活性炭布复合材料在2 mA cm−2下的高的面积容量分别为3770和1480 mF cm−2，在50 mA cm−2的容量保持率分别为79.5%和80%。同时，在>10 000次循环后，它们都表现出了良好的循环性能，而变化可以忽略不计。通过将其制造成不对称超级电容器，该器件获得了较高的能量密度（5.61 mWh cm−2和0.352 mW cm−3）。这项工作为简化超级电容器的设计提供了一个创新的策略，并为提高NiCo-LDH材料的速率能力/循环稳定性提供了一个新的认识。
图文赏析 ![]()
图1. NiCo-LDH/ACC双功能电极室温合成的代表性示意图
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图2. 1.7 V NiCo-LDH对称超级电容器循环前后的Nyquist图。b)NiCo-LDH双功能电极
文章链接 ![]()
Kwadwo Asare Owusu, Zhaoyang Wang, Ali Saad, Felix Ofori Boakye, Muhammad Asim Mushtaq, Muhammad Tahir, Ghulam Yasin, Dongqing Liu, Zhengchun Peng, and Xingke Cai*, Room Temperature Synthesis of Vertically Aligned Amorphous Ultrathin NiCo-LDH Nanosheets Bifunctional Flexible Supercapacitor Electrodes. Energy Environ. Mater. 2024. e12545 DOI: 10.1002/eem2.12545
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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/eem2.12545
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近日，深圳大学蔡兴科团队在Energy & Environmental Materials上发表题为：“Room Temperature Synthesis of Vertically Aligned Amorphous Ultrathin NiCo-LDH Nanosheets Bifunctional Flexible Supercapacitor Electrodes”的研究型论文。
1. 通过将Co-MOF/ACC浸入混合水/乙二醇溶剂中，实现了Co-MOF方形转化为ACC上垂直排列的非定形LDH纳米片。在转化过程中，乙二醇蚀刻CoMOF的有机配体。Ni2+和形成的Co3+的水解生成NiCo-LDH。
2. 以NiCo-LDH/ACC为阴极，NiCo-LDH的非晶态结构和垂直排列的互联超薄形态会形成稳定的电容。ACC在充放电过程中提供了良好的电荷转移，使NiCo-LDH/ACC电极在高电流密度下表现出良好的速率性能。
3. 以NiCo-LDH/ACC为阳极，顶部垂直排列的NiCo-LDH增加了表面积，获得比ACC具有更高的电容。
4. 用非晶态的NiCo-LDH/ACC作为阳极和阴极来制造一个SC器件，它可以承受近1.7 V的电压窗口，没有任何副反应。
超级电容器（SC）是一种特殊的具有快速充电、长期存储前景的设备。这是由于它的快速吸收和释放能量以及长时间循环的特性。然而，与LIB相比，其能量密度要低得多，限制了它的广泛利用。多年来，人们设计了几种策略来增加电化学电容（ECs）的能量密度，特别是设计不对称SCs（ASC）。通过不同的伪电容阴极，如NaxMnO2和阳极材料，如FeOOH的智能匹配，电池电压超过1.23 V，导致更高的能量密度。尽管有了广泛的研究，但注重功能和合成的简易性的创新电极设计仍然需要进一步推进ASC的研究。
在不同的正负电压窗下开发具有良好稳定性的独立双官能SC电极不仅简化了器件的构造，而且由于电压较宽，提高了器件的能量/功率密度。过渡金属基层状双氢氧化物（LDHs）具有较高的SC电极容量，由于其充分暴露的活性位点和较高的电化学活性，具有很高的应用吸引力。然而，尽管晶体LDHs的理论容量很高，但它们仍具有较差的速率能力和较差的循环性能。大多数情况下，LDH只用作阴极。另一方面，碳材料已被证明是一种良好的导电性，具有良好的导电性。因此，LDHs与碳材料的复合材料应该是良好的SCs双功能材料。同时，碳材料良好的导电性也有助于电极/电解质界面上的电荷转移。
在之前的工作中，作者成功地证明了低结晶铁氢氧化物中的电容主导电荷存储机制，导致了稳定的循环性能和特殊的速率能力。非晶氢氧化物的制备在其他复杂的过程中有报道，作为SC电极也表现出良好的性能。然而，在以往的研究中，低晶或非晶LDH的制备被忽视。与此同时，目前仍缺乏一种在导电碳基底上可扩展生产低晶/非晶态氢氧化物的简便制备方法。由于其独特的形状和颗粒尺寸，金属有机框架材料（MOFs）的调制是开发金属氧化物、硫化物和氮化物等高性能SC电极的有效策略。在这项工作中，作者开发了一种方法，将共基MOF前体转化为非晶结构的LDH，在活性炭布基底上垂直排列超薄片形态。这种转变是基于乙二醇/水混合溶液中MOFs和金属离子之间的离子交换机制。该方法也适用于制备各种共含的非晶态LDH纳米片。在ACC上的非晶态NiCo-LDH垂直排列的纳米片（NiCo-LDH/ACC）已被用作氢氧化钾电解质中阴极和阳极的双功能电极。
为了实际应用电化学超级电容器，需要开发一种简单、可扩展的方法来制造高容量、大电压范围的电容器电极。在此，作者在室温下通过简单的离子交换过程由共金属-有机框架材料纳米柱原位转化，合成了在活性炭布基板上垂直排列的非晶态NiCo-LDH纳米片。由于NiCo-LDH的非晶态和垂直排列的超薄结构，NiCo-LDH/活性炭布复合材料在2 mA cm−2下的高的面积容量分别为3770和1480 mF cm−2，在50 mA cm−2的容量保持率分别为79.5%和80%。同时，在>10 000次循环后，它们都表现出了良好的循环性能，而变化可以忽略不计。通过将其制造成不对称超级电容器，该器件获得了较高的能量密度（5.61 mWh cm−2和0.352 mW cm−3）。这项工作为简化超级电容器的设计提供了一个创新的策略，并为提高NiCo-LDH材料的速率能力/循环稳定性提供了一个新的认识。
图1. NiCo-LDH/ACC双功能电极室温合成的代表性示意图
图2. 1.7 V NiCo-LDH对称超级电容器循环前后的Nyquist图。b)NiCo-LDH双功能电极
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● 中国核心引文库CSCD核心库来源期刊
● 2023中国最具国际影响力学术期刊
Energy & Environmental Materials
(简称EEM，中文名：能源与环境材料)是由郑州大学出版的国内外公开发行的英文期刊，主要报道能源捕获、转换、储存和传输材料以及洁净环境材料领域的高水平研究成果。EEM为材料、化学、物理、医学及工程等多学科及交叉学科的研究者提供交流平台，激发新火花、提出新概念、发展新技术、推进新政策，共同致力于清洁、环境友好的能源材料研发，促进人类社会可持续健康发展。
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