近日，湖北大学陈绪兴&高云在Energy & Environmental Materials上发表题为：“Rational Design and Construction of a CdS QDs/InVO₄ Atomic-Layer (110)/(110) Facet S-Scheme Heterojunction for Highly Efficient Photocatalytic Degradation of C₂H₄”的研究型论文。

亮点

1. 利用密度泛函理论计算首次成功地预测了CdS量子点/InVO₄原子层(110)/(110)面S型异质结的形成。

2. 利用原位水热法合成CdS量子点/InVO₄单层S型异质结光催化剂，该S型异质结有效的促进了光生电子和空穴的分离，同时具备氧化还原能力，进一步提升了硫化物的光稳定性。

3. 该S型异质结展现出优异的光催化降解乙烯性能，使其在果蔬保鲜中具有良友的应用前景。

研究背景

挥发性有机物（VOCs）对生态环境和人类健康都有严重的危害。在现有的各种处理VOCs的技术中，光催化降解VOCs以其成本低、高效、清洁、便于操作等特点受到了全世界的关注。乙烯是一种典型的挥发性有机化合物，空气中低浓度的乙烯可诱发植物激素、有害反应和病害易感性。因此，乙烯的去除也是环境方面最重要的挑战之一。对乙烯氧化的最大要求是如何提高光催化效率。光催化降解的关键是产生活跃的光生电子和空穴，并有效地分离载流子。然而，单个半导体既难以产生具有强氧化还原电位的光激发载流子，又难以有效地将它们分离。S型异质已被证明可以提高光催化效率。然而半导体的表面电子结构在每个面之间是不同的。因此，可以通过有目的地选择特定的晶面组合来形成某种类型的异质结来调节异质结类型。

文章简读

本文设计了一种CdS量子点/InVO₄原子层(110)/(110)面S型异质结，通过光催化去除痕量C₂H₄。密度泛函理论（DFT）用于计算CdS和InVO₄的费米能级，从而提前预测S型异质结的形成。随后通过水热法将CdS量子点直接负载在单层InVO₄上，获得一种新型的CdS量子点/InVO₄原子层结构。由于在相邻的切面之间故意构建内置电场，我们获得了显著增强的乙烯光催化降解率。在光照下，复合材料产生电子空穴对，还原型半导体CdS将O₂还原成超氧负离子∙O₂^–，氧化型半导体InVO₄将OH^-氧化成∙OH，从而达到光催化降解乙烯的目的。当CdS含量为20%时，复合材料的光催化活性最佳。其乙烯光催化降解率是纯CdS的13.8倍，纯InVO₄的13.2倍。进行了原位辐照x射线光电子能谱、光致发光和时间分辨光致发光测量。这些实验验证了内建电场增强了光激发激子的解离和自由载流子的分离，并导致S型电荷转移途径的形成。利用原位电子顺磁共振研究了光催化C₂H₄氧化的反应机理。这为优化半导体光催化剂去除VOCs的氧化还原能力和降低其光腐蚀性提供了良好的基础。

图文赏析

图1.   (a) Ⅱ型异质结和(b) S型异质结的比较示意图。

图2.  CdS量子点/InVO₄单层的原位水热制备示意图。

图3.   (a) InVO₄的AFM图；(b) InVO₄的SEM图；20-CSIVO的(c) TEM图；(d) HRTEM；(e) STEM HAADF和元素mapping图。

图4. CdS、InVO₄和CdS-InVO₄异质结的(a) XRD，(b) 紫外漫反射吸收光谱，(c) 拉曼光谱，(d) 红外光谱。

图5.(a) CdS和(b) InVO₄的Kubelka-Munk图，CdS和InVO₄的(c) 紫外光电子能谱图和(d)能带结构。

图6.CdS、InVO₄和CdS-InVO₄异质结的XPS光谱：(a) Cd 3d，(b) S 2p，(c) In 3d，(d) V 2p_3/2。

图7.CdS、InVO₄和CdS-InVO₄异质结的(a) 光致发光，(b) 时间分辨光致发光，(c) 电化学阻抗，(d) 瞬态光电流图谱。

图8. CdS、InVO₄和CdS-InVO₄异质结(a) 光催化降解乙烯性能图，(b) 反应动力学图，(c) 20-CSIVO降解乙烯的循环测试图。

图9.CdS、InVO₄和CdS-InVO₄异质结捕获自由基谱图EPR信号(a) ∙O₂^–，(b) ∙OH。

文章链接

Yuanpeng Dong, Peizhu Ji, Xinyue Xu, Rong Li, Yin Wang^*, Kevin Peter Homewood, Xiaohong Xia^*, Yun Gao^*, Xuxing Chen^*. Rational Design and Construction of a CdS QDs/InVO₄ Atomic-Layer (110)/(110) Facet S-Scheme Heterojunction for Highly Efficient Photocatalytic Degradation of C₂H₄. Energy Environ. Mater. 2024. e12643

DOI: 10.1002/eem2.12643

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/eem2.12643

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作者简介

陈绪兴，湖北大学副教授，硕士生导师，材料学院新能源系副主任，华中师范大学-中国科学院福建物质结构研究所联合培养博士，主要从事能源与环境光催化方面的研究。曾荣获华中师范大学优秀博士毕业生奖、华中师范大学优秀博士毕业论文奖、中国科学院福建物质结构研究所优秀博士毕业生一等奖、第十五届全国太阳能光化学与光催化学术会议“优秀墙报奖”。迄今在Nature Communications、Applied Catalysis B: Environment and Energy、ACS Catalysis、Energy & Environmental Materials、Chemical Engineering Journal、Journal of Hazardous Materials、Chemistry of Materials、Chemical Engineering Journal等SCI期刊发表论文30余篇，其中SCI高被引2篇。

高云，湖北大学二级教授，博士生导师，湖北大学沙湖学者，曼彻斯特城市大学客座教授，湖北省电子显微镜学会理事。历任湖北大学材料科学与工程学院副院长、功能材料绿色制备与应用教育部重点实验室副主任等职务，现任湖北大学曼城联合学院副院长。主要研究内容包括光催化分解水制氢、气体传感器、光电探测、光伏器件等半导体材料应用领域。主持国家自然科学基金项目（6项）、教育部博士点基金（博导）、教育部科学技术研究重点项目、湖北省科技厅群体项目、重点项目及横向委托科研开发项目10余项。在国际公认的SCI学术期刊发表学术论文100多篇，他引千余次，获得授权中国发明专利10余项。

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(简称EEM，中文名：能源与环境材料)是由郑州大学出版的国内外公开发行的英文期刊，主要报道能源捕获、转换、储存和传输材料以及洁净环境材料领域的高水平研究成果。EEM为材料、化学、物理、医学及工程等多学科及交叉学科的研究者提供交流平台，激发新火花、提出新概念、发展新技术、推进新政策，共同致力于清洁、环境友好的能源材料研发，促进人类社会可持续健康发展。

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