研究背景 钠-二氧化碳（Na-CO2）电池因具有高的理论能量密度和温室气体CO2再利用的特性而被认为是有前途的储能技术。然而，该电池的实际应用受到不可控制的钠枝晶和CO2阴极不良的CO2RR/CO2ER动力学的限制。通过构建合适的无钠枝晶阳极和动力学增强的CO2阴极，可以使Na-CO2电池在实际应用中成为可能。
文章简读 本文提出了一种“一石二鸟”的策略，通过设计一种双功能电极，即嵌入了高度分散RuO2纳米颗粒的碳纸（RuCP），以解决上述Na-CO2电池中钠阳极和CO2阴极的难题。RuCP提供了密集和均匀的活性点分布，有利于调节Na金属成核和生长行为，促进CO2RR/CO2ER动力学，确保无钠枝晶阳极和CO2阴极动力学增强的Na-CO2电池。研究结果表明：
i) 作为Na金属的宿主材料，RuCP表现出强大的亲钠性，显著降低了商用碳纸的表面能，实现了均匀的、无枝晶的可逆Na沉积/剥离，在1mA·cm−2时，可循环1500次。
ii) 交互式RuCP框架提供了一个三维导电结构，确保电子和质量传输，并对CO2RR和CO2ER表现出增强的电催化活性和耐久性，Na-CO2电池呈现出350次的长期稳定循环。
iii) 鉴于上述特性，构建的具有RuCP@Na阳极和RuCP阴极的对称Na-CO2电池表现出良好的循环稳定性（120次），证明了双功能RuCP电极的可行性。
图文赏析 ![]()
图1. a) RuCP的制备。b) RuCP@Na || RuCP对称Na-CO2电池示意图，以及RuCP在Na沉积和催化CO2RR/CO2ER过程中的作用。
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图2. a) RuCP电极表征。a）CP和b，c）RuCP的SEM图像。d，e）RuCP的TEM和HRTEM图像。f-i）Ru，O和S的HAADF-STEM和元素映射图像。j- l）高分辨XPS光谱。
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图3. Na在RuCP和CP电极上的沉积/剥离行为。a) 电流密度为1 mA·cm−2，固定面积容量为20 mAh·cm−2时的恒流沉积/剥离曲线。b-g）和h-m）为不同沉积/剥离状态下CP和RuCP电极的SEM图。
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图4. Na在RuCP和CP电极上的沉积/剥离的电化学性能。a，b)在1 mAh·cm−2和1 mA·cm−2下的长期循环和相应的电压曲线。c)在不同面电流密度下的倍率性能。不同电流密度下金属Na在d) RuCP和e) CP基体上的沉积曲线。f-h)相应的过电位比较。i) Nyquist曲线。j) CV曲线。k) Aurbach效率测试。
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图5.采用RuCP阴极的Na-CO2电池的电化学性能。a) CV曲线。b)在100 μA·cm−2下的初始充放电曲线。c)初始充放电过程后延长的恒流充放电曲线。d，e) RuCP和CP基Na-CO2电池在原始状态、第50次放电和第50次充电后的EIS分析。f，g) 基于RuCP的Na-CO2电池的长时间循环性能。
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图6.采用CP和RuCP电极的对称Na-CO2电池表征。a-c) CP@Na || CP和RuCP@Na || RuCP电池在电流密度为100 μA·cm−2时的循环性能。d，e)循环后CP@Na和RuCP@Na阳极的SEM图像。
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钠-二氧化碳（Na-CO2）电池因具有高的理论能量密度和温室气体CO2再利用的特性而被认为是有前途的储能技术。然而，该电池的实际应用受到不可控制的钠枝晶和CO2阴极不良的CO2RR/CO2ER动力学的限制。通过构建合适的无钠枝晶阳极和动力学增强的CO2阴极，可以使Na-CO2电池在实际应用中成为可能。
本文提出了一种“一石二鸟”的策略，通过设计一种双功能电极，即嵌入了高度分散RuO2纳米颗粒的碳纸（RuCP），以解决上述Na-CO2电池中钠阳极和CO2阴极的难题。RuCP提供了密集和均匀的活性点分布，有利于调节Na金属成核和生长行为，促进CO2RR/CO2ER动力学，确保无钠枝晶阳极和CO2阴极动力学增强的Na-CO2电池。研究结果表明：
i) 作为Na金属的宿主材料，RuCP表现出强大的亲钠性，显著降低了商用碳纸的表面能，实现了均匀的、无枝晶的可逆Na沉积/剥离，在1mA·cm−2时，可循环1500次。
ii) 交互式RuCP框架提供了一个三维导电结构，确保电子和质量传输，并对CO2RR和CO2ER表现出增强的电催化活性和耐久性，Na-CO2电池呈现出350次的长期稳定循环。
iii) 鉴于上述特性，构建的具有RuCP@Na阳极和RuCP阴极的对称Na-CO2电池表现出良好的循环稳定性（120次），证明了双功能RuCP电极的可行性。
图1. a) RuCP的制备。b) RuCP@Na || RuCP对称Na-CO2电池示意图，以及RuCP在Na沉积和催化CO2RR/CO2ER过程中的作用。
图2. a) RuCP电极表征。a）CP和b，c）RuCP的SEM图像。d，e）RuCP的TEM和HRTEM图像。f-i）Ru，O和S的HAADF-STEM和元素映射图像。j- l）高分辨XPS光谱。
图3. Na在RuCP和CP电极上的沉积/剥离行为。a) 电流密度为1 mA·cm−2，固定面积容量为20 mAh·cm−2时的恒流沉积/剥离曲线。b-g）和h-m）为不同沉积/剥离状态下CP和RuCP电极的SEM图。
图4. Na在RuCP和CP电极上的沉积/剥离的电化学性能。a，b)在1 mAh·cm−2和1 mA·cm−2下的长期循环和相应的电压曲线。c)在不同面电流密度下的倍率性能。不同电流密度下金属Na在d) RuCP和e) CP基体上的沉积曲线。f-h)相应的过电位比较。i) Nyquist曲线。j) CV曲线。k) Aurbach效率测试。
图5.采用RuCP阴极的Na-CO2电池的电化学性能。a) CV曲线。b)在100 μA·cm−2下的初始充放电曲线。c)初始充放电过程后延长的恒流充放电曲线。d，e) RuCP和CP基Na-CO2电池在原始状态、第50次放电和第50次充电后的EIS分析。f，g) 基于RuCP的Na-CO2电池的长时间循环性能。
图6.采用CP和RuCP电极的对称Na-CO2电池表征。a-c) CP@Na || CP和RuCP@Na || RuCP电池在电流密度为100 μA·cm−2时的循环性能。d，e)循环后CP@Na和RuCP@Na阳极的SEM图像。
发展历程
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