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本研究针对当前我国O3和PM2.5的空气污染现状，以加强其前体物质VOCs的末端治理为切入点，以开发廉价、高效的非贵金属催化剂为目标。通过表面改性调控了不同类型锰基氧化物的物化特性，利用热催化、光热催化的方式实现了VOCs的高效降解。主要结论如下：
(1) 利用不同类型的C3醇还原KMnO4，成功合成了不同晶体结构特征的MnO2催化剂。其中，由丙三醇制备得到的MnO2-G具有最优的甲苯催化性能。这是由于该催化剂具有无定形和微晶相结合的晶态特征，导致相界面增加，同时无定形区域中的不饱和配位结构使催化剂更容易形成表面缺陷，从而促进O2的吸附和活化。
(2) 基于溶胶凝胶法，通过添加尿素改性剂，得到了含有表面Sm空位的SmMn2O5催化剂（SMO-U）。结果表明，SMO-U的T90相较未改性样品降低了23℃。这是由于Sm空位暴露了更多的活性Mn位点，并强化了Sm-O-Mn-O-VSm之间的电子转移，增强了晶格氧活性，缩短了甲苯转化路径。此外，Sm空位可诱导水分子形成活性羟基物种促进甲苯氧化。
(3) 通过A位杂原子掺杂可不同程度提升GdMn2O5催化氧化甲苯性能，其中Sr掺杂效果最佳，可将T90降低37.8℃。这是由于Sr掺杂增加了晶胞体积，提升了Mn-d带与O-p带中心，促进了电荷转移与晶格氧活性。并且，ΔEp-d可作为反映Gd0.9X0.1Mn2O5催化活性的描述符。
(4) 通过构建异质结得到了Mn3O4/Co3O4催化剂，在UV-Vis照射下可稳定脱除74.7%的连续态甲苯。这是由于异质结界面效应产生了更多的氧缺陷，并且由于形成了S型异质结，从而保持了较高的氧化还原电位并延长了载流子寿命，实现了光催化与热催化的耦合。
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[1]Jungang Zhao, Caiting Li*, Xueyu Du, Youcai Zhu, Shanhong Li, Xuan Liu, Caixia Liang, Qi Yu, Le Huang, Kuang Yang. Recent Progress of Carbon Dots for Air Pollutants Detection and Photocatalytic Removal: Synthesis, Modifications, and Applications. Small, 2023, 202200744. (SCI, 2023 IF = 13.3)
[2]Jungang Zhao, Caiting Li*, Qi Yu, Youcai Zhu, Xuan Liu, Shanhong Li, Caixia Liang, Ying Zhang, Le Huang, Kuang Yang, Ziang Zhang, Yunbo Zhai. Interface engineering of Mn3O4/Co3O4 S-scheme heterojunctions to enhance the photothermal catalytic degradation of toluene. Journal of Hazardous Materials, 2023, 452, 131249. (SCI, 2023 IF = 13.6)
[3]Jungang Zhao, Caiting Li*, Xuan Liu, Shanhong Li, Youcai Zhu, Le Huang, Kuang Yang, Ziang Zhang, Ying Zhang, Qi Huang. Highly efficient catalytic oxidation of toluene by amorphous/microcrystalline mixed-phase MnO2. Separation And Purification Technology, 2024, 127348（SCI, 2023 IF = 8.6)
[4]Jungang Zhao, Caiting Li*, Xuan Liu, Shanhong Li, Youcai Zhu, Le Huang, Kuang Yang, Ziang Zhang, Ying Zhang, Miaomiao Hu, Qi Huang, Miao Zhang. Effect of A-site cation doping on the catalytic oxidation of toluene over mullite catalyst GdMn2O5. Separation And Purification Technology, 2025, 129687（SCI, 2023 IF = 8.6)
来源 | 湖南大学研究生院
