01
论文以含分布式光伏配电系统为研究对象，以电能质量优化和网损治理为导向，对受功率无序流动和电能质量双重影响的含分布式光伏配电系统网损进行准确量化分析，从装备-台区-系统多层次、多维度切入，提出了面向配电装备损耗治理的集成滤波变压器分层优化设计方法、面向配电台区损耗治理的储能型电能调控方法和面向配电系统损耗治理的无功电压分布式优化控制方法，形成了含分布式光伏配电系统电能质量和网损协同治理理论和方法。主要研究工作和创新点如下：
(1)提出了含分布式光伏配电网的电能质量及损耗分析方法。建立分布式光伏接入配电网后引发的三相电流不平衡、谐波畸变、电压偏差三类电能质量问题的数学模型，推导出单一电能质量扰动下的配电网附加损耗分析模型，分析单一电能质量问题对配电网附加损耗的影响机理。进一步地，建立复合电能质量扰动下的含分布式光伏配电网附加损耗分析方法。仿真与实测结果表明：所提方法在计及电能质量扰动影响下实现了分布式光伏接入配电网的附加损耗准确计算，论证了对含分布式光伏配电系统进行电能质量和网损协同治理的必要性。
(2)提出了面向配电装备损耗治理的集成滤波变压器分层优化设计方法。首先，推导出集成滤波配电变压器双向谐波源传递关系，构建了集成滤波配电变压器与滤波器的简化电路模型，揭示集成滤波配电变压器谐波与无功就近补偿的原理；其次，建立了变压器空间结构参数和绕组等效阻抗之间关系，确定了近似阻抗条件下的结构参数取值范围；然后，采用Sobol方法对参数进行灵敏度分析，兼顾变压器阻抗、温升等约束条件，构建了集成滤波配电变压器损耗分层优化架构，通过对现有变压器参数进行优化设计，实现配电变压器损耗优化。仿真验证表明：采用所提的分层优化方法，在实现感应式谐波抑制的基础上，可有效降低配电变压器损耗。
(3)提出了面向配电台区电能质量和损耗治理的储能型电能调控方法。首先，分析了某含光伏配电台区运行特性以及储能装置降损机理。其次，提出了储能型电能调控系统及其控制策略，推导了系统小信号状态方程，构建双向AC/DC变流器线性二次型控制器。然后，根据负荷有功功率和储能电池荷电状态划分了多场景下储能型电能调控系统的运行状态和工作模式，构建了负荷离散程度与配电台区电能损耗模型；以三相不平衡和损耗治理为目标，确定不同模式下储能型电能调控装置的补偿值。仿真和实验结果表明：储能型电能调控方法对于配电台区电能质量和损耗均具有显著的治理效果。
(4)提出了面向配电系统损耗治理的分布式无功电压优化控制方法。首先，提出基于实际量测数据的两阶段配电网参数辨识模型，第一阶段采用最小二乘法得到配电网的导纳初值，第二阶段对导纳初值进行迭代修正，实现对配电网拓扑与线路参数的精确辨识。其次，以配电网有功损耗最低为目标函数，以节点电压上下限、分布式光伏无功出力的上下限为约束条件，建立配电网无功协调优化模型。然后，提出了一种自适应梯度下降算法与事件触发通信相结合的分布式求解方法，通过引入事件触发的通信机制，大幅减少冗余通信次数。仿真验证表明：所提方法可有效降低配电系统线路损耗，同时还解决了节点电压越限问题，从系统层面实现含分布式光伏配电网电能质量与网损协同治理。
02
[1]Yu Han, Haiyun An, Yong Li*, et al. A multi-winding inductive filtering transformer with hierarchical loss-optimization design for harmonic elimination in a distribution network[J]. Protection and Control of Modern Power Systems, 2024. DOI: 10.23919/PCMP.2024.000159.
[2]Yu Han, Qian Zhou, Gang Lin*, et al. Optimal-droop voltage-restorer for zonal dc distribution system with simultaneous consideration of dynamic current balance and power loss reduction[J]. IET Power Electron. 2024: 1-14.
[3]韩宇，乔学博*，李勇，等. 内嵌同步机支撑特性的含储能并网变流器电流型控制策略[J]. 电力系统自动化，2024. DOI: 10. 7500/AEPS20240527001.
[4]韩宇，周前，李勇*，等. 户用光伏接入的低压配电网电能质量问题分析与附加损耗量化评估[J]. 电力科学与技术学报, 2024, 39(3): 177-186.
[5]Gan Lin, Yong Li, Yu Han, et al. Dynamic Interaction Stabilization Method for MultiParallel Hybrid Energy Storage Supplied Electric Vehicle DC Charging Station[J]. IEEE Transactions on Transportation Electrification, 2024. DOI 10.1109/TTE.2024.3369848.
[6]Fang Liu, Jianfeng Liu, Qianyi Liu, Yu Han. Analysis of power quality and additional loss in distribution network with distributed generation[J]. Electric Power Systems Research, 2024, 234: 1-10.
[7]肖娟霞，李勇，韩宇，等. 计及台风时空特性和灵活性资源协同优化的配电网弹性提升策略[J]. 电工技术学报, 2024. DOI: 10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.231692.
[8]姚天宇，李勇，乔学博，韩宇，等. 计及安全边界和智能软开关协同配置的配电网分布式光伏准入容量优化[J]. 电力自动化设备, 2022, 42(04): 63-70.
01
论文立足于当前分布式新能源并网系统面临的电能质量问题挑战，以如何优化补偿装置体积及容量、提升装置的经济性与实用性、强化补偿系统在工程实践中的应用效能为出发点，创新性地提出了适应新能源发展趋势、精准对接分布式并网需求的变压器集成电能调控系统理论方法，并从如系统架构设计、组件优化配置、高效补偿策略与技术研发、精确电流追踪与控制机制以及仿真与实验验证等多个维度进行了详尽的分析与探索。具体地，核心贡献与创新点概括为以下几个方面：
1、提出采用基于感应滤波和集成电抗技术的磁集成滤波变压器来实现分布式新能源集中补偿装置连接电网。磁集成滤波变压器通过利用变压器绕组间电磁平衡原理巧妙地将主变压器、降压辅助变压器和滤波电感三者融为一体，在保证降低补偿系统接入电压的同时实现了对电力组件的紧凑布局，有效减少了设备占用的空间体积，减少了设备数量和材料消耗，降低了生产制造成本。另一方面，通过对绕组布置方案进行优化设计，磁集成滤波变压器消除了滤波绕组的等值阻抗，极大地降低了变压器自身损耗，提升了谐波抑制回路品质因数。与传统降压补偿方案相比，其在运行效率和功率密度方面优势显著。
2、基于磁集成滤波变压器独特的电气接线方式，提出了一种具有高频谐振抑制能力的新型光伏电站并网方案。通过分析了光伏并网系统谐波分量的流动路径，推导了光伏逆变器与电网之间的谐波传递关系，建立了基于磁集成滤波变压器的分布式光伏电站等效阻抗模型。在此基础上，研究了分布式光伏电站谐波谐振产生的原因，利用磁集成滤波变压器的特殊结构和双重零阻抗设计，在提升电力滤波器性能的同时，重塑了大型光伏电站的阻抗网络，实现了并网系统谐振频率发生的偏移以及谐振放大效应的降低。理论分析和实践结果均表明基于磁集成滤波变压器的并网方案可以应用于光伏电站，并且在弱电网条件下对抑制系统谐波谐振具有良好的效果。
3、提出了一种基于变压器集成LC-STATCOM的分布式风电并网方案。该方案以磁集成滤波变压器为核心，在利用磁集成滤波变压器高功率密度优势的同时将STATCOM通过LC滤波器接入系统，有效降低了补偿系统占地面积和有源器件的工作电压。配合多目标综合控制策略，成功实现了对电网/负载谐波的双向抑制以及并网点无功功率的动态补偿，全面改善了分布式风电并网系统电能质量。此外，考虑到控制跟踪环节LC串联二阶耦合阻抗dq解耦的复杂性，以及多次谐波同步补偿可能产生的相互作用，创新性地引入了一种具有分频检测功能的准比例谐振控制器来提升系统控制精度，从而实现了对无功电流信号和多频次谐波电流信号的无误差动态跟踪。
4、针对电网电压不平衡条件下的分布式新能源并网电能质量治理问题，提出了一种采用角形连接方式的变压器集成LC-STATCOM结构，并设计了一套考虑相间直流电压平衡的电能质量综合控制策略。通过利用了LC-STATCOM的角形连接结构，并向其中注入零序环流，实现了相间直流有功功率分量的有效转移，成功地解决了电能质量综合补偿过程中由于负序电压、电流而引起的相间直流电压不均衡问题，有效消除了负序分量对补偿器的动态响应性能的影响。进一步地，为提升系统补偿性能，在原有控制基础上引入基于网侧电压/电流闭环控制对目标补偿电流进行反馈矫正，极大地简化了目标指令电流的运算步骤，降低了不平衡电压等被控量变化对控制参数的不利影响，增强了补偿系统控制稳定性。
02
[1] S. Wang, Y. Li*, et al. Harmonic resonance suppression with inductive power filtering method: case study of large-scale photovoltaic plant in China. IEEE Transactions on Power Electronics, vol. 38, no. 5, pp. 6444-6454, May 2023.
[2] G. Lin, S. Wang*, et al. A reduced-order impedance model and analytical loop-correction stabilization method for electric vehicle DC charging station. protection and control of modern power systems, IEEE Transactions on Power Delivery, vol. 39, no. 4, pp. 2194-2206, Aug. 2024.
[3] S. Wang, Y. Li*, et al. An adaptive virtual impedance-based controllably inductive power filtering system. The 21st International Conference on Harmonics and Quality of Power (ICHQP), Chengdu, China, 2024, pp. 1-6.
[4] 王绍阳, 李勇*, 刘乾易, 罗隆福. 应用感应滤波原理构建的电动汽车充电站直流供电系统. 新能源汽车供能技术. 2018, 2(4): 1-6.
[5] Q. Liu, F. Liu, R. Zou, S. Wang, et al. A compact-design oriented shipboard power supply system with transformer integrated filtering method. IEEE Transactions on Power Electronics, vol. 37, no, 2, pp. 2089-2099, Feb. 2022.
[6] S. Wang, Y. Li*, et al. A transformer-integrated inductive power filtering-based capacitive coupling STATCOM for power quality improvement in dispersed wind farm. IET Power Electronics, Under review.
01
新能源发电的波动性和电力电子设备的非线性，导致电网信号出现了频率分量多、参数时变性强、谐波/间谐波在时频域随机分布等新特征。这要求测量算法具备观测窗短、时变参数表征、抗多频干扰等能力。受制于频率分辨率低、信号模型不匹配等因素，现有的傅里叶变换类改进算法、现代谱分析类方法等在短时观测窗下难以应对窄带多频分量干扰。本文针对以上因素导致的高测量精度与短测量响应时间难以同时兼顾的问题，提出了频域泰勒傅里叶相量测量算法，仅需两周波观测窗即可消除窄带多频分量（谐波，间谐波）的干扰，实现M类精度的同步相量参数测量。论文创新点如下：
1、多频信号自适应定阶方法：该方法通过建立频率分量参数与特征值的数学关系，并基于随机矩阵理论推导噪声方差与特征值分布的关系，实现了在复杂场景（如密集干扰和低信噪比）下的精确定阶。这为多频干扰和短时观测窗条件下的同步相量参数精确测量奠定了基础。
2、频域泰勒傅里叶相量测量方法：在自适应定阶的基础上，该方法通过在频域扩展傅里叶变换模型，克服了时域泰勒傅里叶变换计算开销大的问题。仅需少量DFT谱线即可实现信号模型扩展，可有效抑制窄带干扰，并在两周波采样条件下达到IEC/IEEE 60255-118-1:2018标准的M类精度要求。
3、频域泰勒傅里叶算法误差分析：对窄带干扰对同步相量参数估计的系统误差进行了建模，量化了干扰分量的影响。同时，建立了包含高斯白噪声的信号模型，推导了幅值、相位和频率的方差表达式，并解释了噪声对测量精度的影响。通过仿真实验验证了误差分析的准确性。
4、频域泰勒傅里叶相量测量算法的应用实测：搭建了基于ADC+FPGA+ARM的相量测量实验装置，实现了频域泰勒傅里叶相量测量算法的移植。通过标准功率源的准确度测试以及在电力系统动态模拟实验平台上的复杂工况实验，验证了该方法在高噪声和多干扰条件下的快速、精确、低成本测量能力，为新能源背景下分布式电力系统监测装置的研制提供了参考。
02
[1] X. Shan, D. Macii, D. Petri and H. Wen, "Enhanced IpD2FT-Based Synchrophasor Estimation for M Class PMUs Through Adaptive Narrowband Interferers Detection and Compensation," in IEEE Transactions on Instrumentation and Measurement, vol. 73, pp. 1-14, 2024 (第一作者)
[2] X. Shan, L. Tang, H. Wen, R. Martinek, and J. Smulko, "Analysis of Vibration and Acoustic Signals for Noncontact Measurement of Engine Rotation Speed," Sensors, vol. 20, no. 3, Feb 2020 (第一作者)
[3] K. Wang, J. Wang, J. Song, L. Tang, X. Shan, and H. Wen, "Accurate DFT Method for Power System Frequency Estimation Considering Multi-Component Interference," IEEE Transactions on Instrumentation and Measurement, vol. 72, pp. 1-11, 2023.
[4] X. Shan, D. Macii, H. Wen, and D. Petri, "Narrowband Interferers Cancellation Versus Estimation: Impact on Synchrophasor Measurement," in 2023 IEEE 13th International Workshop on Applied Measurements for Power Systems (AMPS), 2023, pp. 01-06.
[5] X. Shan, D. Macii, D. Petri, and H. Wen, "Enhanced IpD2FT-based Synchrophasor Estimation through Narrowband Interferers Compensation," in 2022 IEEE International Instrumentation and Measurement Technology Conference (I2MTC), 2022, pp. 1-6. (第一作者)
[6] X. Shan, D. Macii, H. Wen, and D. Petri, "Gaussian Filters for P Class PMUs: a Performance Comparison of Alternative FIR Design Procedures," in 2022 IEEE 12th International Workshop on Applied Measurements for Power Systems (AMPS), 2022, pp. 1-6. (第一作者)
[7] X. Shan and H. Wen, "Parameter Estimation of Power System Oscillation Signal Under Power Swing based on Clarke-DFT," in 2020 IEEE International Instrumentation and Measurement Technology Conference (I2MTC), 2020, pp. 1-6. (第一作者)
[8] 黄瑞, 肖宇, 刘谋海, 单铉昇, and 温和, "复频谱插值DFT的电力系统低频振荡信号测量方法," 湖南大学学报(自然科学版), vol. 48, no. 10, pp. 170-177, 2021.
01
有机锑化合物在生物医药领域，功能材料领域，以及机合成领域有广泛应用，尤其在有机合成领域，可作为路易斯酸催化剂，可作为配体与过渡金属催化剂形成催化活性更高的催化剂，或作为手性配体促进不对称合成，同时还可作为偶联试剂参与交叉偶联反应。结合本课题组在有机锑化学研究课题的延续性，以及对二芳基联苯骨架的应用场景与合成方法的调研，对含Sb-C(sp3)/S/Se键的有机锑化合物的应用场景以及Sb-C(sp3)/S/Se键的构建方法的调研，本论文基于交叉偶联反应主要开展了有机锑化合物的合成与应用转化应用研究，实现了芳基锑化合物为芳基化试剂的转化应用，发展了两种高效构建Sb-C(sp3)键的方法，开发了基于硫锌硫活性中间体构建Sb-S/Se键的方法，合成了系列有机锑硫(硒)化物并成功地将其发展为通用型硫(硒)醚化试剂，实现了C(sp2/sp3)-S/Se的高效构建。本论文获得了以下主要研究成果：
(1)开发了钯催化芳基锑化物与芳基卤化物高选择性交叉偶联，合成二芳基联苯类化合物的方法。此方法具有高交叉偶联选择性，尤其实现了芳基多卤化物选择性芳基化，开展了克级规模放大实验并回收了原料有机锑氯，同时基于此芳基化试剂实现了复杂药物分子的后期芳基化修饰，控制实验表明Pd(0)是此反应的活性物种，动力学研究表明还原消除是此反应的决速步。
(2)开发了镍催化有机锑氯与烷基氯化物还原偶联构建Sb-C(sp3)键的方法。此方法以廉价Ni(acac)2为催化剂，锌粉为还原剂，无水氯化锂为添加剂高效地构建了Sb-C(sp3)键，合成了系列含氰基、酯基、羰基，酰胺等高活性金属有机试剂难以兼容的二芳基烷基锑化物。同时开展了Sb-C(sp3)键的转化应用研究，实现了Sb-C(sp3)键的溴化、酯化、硒醚化以及胺化等转化，为烷基锑化物作为烷基化试剂提供了指导，机理研究表明反应涉及三条不同的反应路径；a)基于Ni(I)与Ni(III)催化循环的反应路径，b)原位烷基锌试剂与有机锑氯转金属化的反应路径，c)Ni(II)中间体与有机锑氯配体交换的反应路径。
(3)开发了锌介导有机锑氯与脂肪酸NHP酯脱羧交叉偶联构建Sb-C(sp3)键的方法。使用当量的锌粉高效地合成了系列二芳基苄基锑化物，该方法兼容卤素，氰基等格氏试剂难以兼容的基团，一级及二级烷基羧酸经NHP酯化后能顺利转化为相应烷基锑化物，同时开展了克级规模放大实验以及药物分子的后期修饰，为复杂烷基的Sb-C(sp3)键构建开创了新方法。
(4)开发了基于原位硫锌硫活性物种与有机锑卤化物转金属化合成有机锑硫化物的方法。锌粉与二硫醚原位生成硫锌硫高活性物种，再与有机锑卤化物转金属化，室温下高效地合成了39个有机锑硫(硒)化物和14个有机铋硫(硒)化物，实现了有机锑硫化物和硒化物10克级规模合成，同时考察了不同锑卤键的反应活性。
(5)开发了有机锑硫(硒)化物与卤代烃交叉偶联构建C(sp2/sp3)-Sb键，以及与端炔高顺式选择性氢(氘)硫(硒)化的方法。即以有机锑硫(硒)为通用型硫(硒)醚化试剂实现了：Cu(OAc)2催化芳基卤化物锑硫(硒)化，该方法高效地构建了C(sp2)-S/Se键，同时该方法兼容含吸电子取代基的芳基氟化物以及氯化物；Cs2CO3促进烷基碘(氟、氯、溴)化物硫(硒)化，该方法高效地构建了C(sp3)-S(Se)键，一级、二级以及三级卤化物可顺利实现该转化；tBuOLi促进端炔高顺式选择性氢硫(硒)化，研究表明DMSO为反应氢源，以DMSO-d6为反应溶剂同样实现了端炔高顺式选择性高氘代率氘硫(硒)化。
02
[1] Liyuan Le, Shuangshuang Li, Dejiang Zhang, Shuang-Feng Yin, Nobuaki Kambe, Renhua Qiu*. Base-Promoted Reactions of Organostibines with Alkynes and Organic Halides to Give Chalcogenated (Z)-Olefins and Ethers. Organic Letters, 2022, 24, 6159-6164. (第一作者)
[2] Liyuan Le, Mingming Yin, Huifan Zeng, Wuxing Xie, Wenjun Zhou, Yi Chen*, Biquan Xiong*, Shuang-Feng Yin, Nobuaki Kambe, Renhua Qiu*. Nickel-Catalyzed C(sp3)–Sb Coupling of Chlorostibines with Unactivated Alkyl Chlorides and In Vitro Anticancer Activity of Products. Organic Letters, 2024, 26, 344-349. (第一作者).
[3] Liyuan Le, Huifan Zeng, Wenjun Zhou, Niu Tang, Shuang-Feng Yin, Nobuaki Kambe, Renhua Qiu*. Catalyst-Free, Zn-Mediated Decarboxylative Coupling of Chlorostibines to Access Alkylstibines with Stable C(sp3)–Sb Bonds. Organic Letters, 2024, 26, 6018-6023. (第一作者)
[4] Jinguo Long#, Liyuan Le#, Takanori Iwasaki, Renhua Qiu*, Nobuaki Kambe*. Copper-Catalyzed Amination of C(sp3)−H bonds: From Anilides to Indolines. The Journal of Organic Chemistry, 2020, 85, 482-492. (#共同第一作者).
[5] Dejiang Zhang, Liyuan Le, Renhua Qiu*, Wai-Yeung Wong, Nobuaki Kambe*. Nickel- and Palladium-Catalyzed Cross-Coupling Reactions of Organostibines with Organoboronic Acids. Angewandte Chemie, International Edition, 2021, 60, 3104-3114. (第二作者)
[6] Longzhi Zhu, Liyuan Le, Mingpan Yan, Chak-Tong Au, Renhua Qiu*, Nobuaki Kambe*. Carbon−Carbon Bond Formation of Trifluoroacetyl Amides with Grignard Reagents via C(O)−CF3 Bond Cleavage. The Journal of Organic Chemistry, 2019, 84, 5635-5644. (第二作者)
[7] Ting Tang, Dejiang Zhang, Liyuan Le, Zhi Xu, Hao Lu, Shuang-Feng Yin, Nobuaki Kambe, Renhua Qiu*. Cu-catalyzed cross-coupling of chlorostibine with terminal alkynes to give Sb-alkynyl stibines and products transformation. Journal of Organometallic Chemistry, 2022, 973–974, 122352. (第三作者)
[8] Dejiang Zhang, Zhi Xu, Ting Tang, Liyuan Le, Cairong Wang, Nobuaki Kambe, Renhua Qiu*. Pd-Catalyzed Cross-Coupling of Sb-Aryl Stibines with Halogenomethyl Arenes to Give Unsymmetirc Diarylmethanes. Organic Letters, 2022, 24, 3155-3160. (第四作者)
[9] Dejiang Zhang, Ting Tang, Zhao Zhang, Liyuan Le, Zhi Xu, Hao Lu, Zhou Tong, Dishu Zeng, Wai-Yeung Wong*, Shuang-Feng Yin*, Arash Ghaderi, Nobuaki Kambe*, Renhua Qiu*. Nickel- and Palladium-Catalyzed Cross-Coupling of Stibines with Organic Halides: Site-Selective Sequential Reactions with Polyhalogenated Arenes. ACS Catalysis, 2022, 12, 854–867. (第四作者)
[10] Lifen Peng, Yanting Zhao, Yasuhiro Okuda, Liyuan Le, Zilong Tang, Shuang-Feng Yin, Renhua Qiu*, Akihiro Orita*. Process-Divergent Syntheses of 4- and 5-Sulfur-Functionalized 1,2,3-Triazoles via Copper-Catalyzed Azide–Alkyne Cycloadditions of 1-Phosphinyl-2-sulfanylethynes. The Journal of Organic Chemistry, 2023, 88, 3089-3108. (第四作者)
[11] Liyuan Le, Shuangshuang Li, Youwen Chen*, Nobuaki Kambe, Jiannan Xiang, Renhua Qiu*. Fe/Mn-Synergistic Promoted C(sp3)-Bi Cross-Coupling of Alkyl Chlorides with Chlorobismuthanes to Access Air-Stable Al-kylbismuthanes. Organic Letters, 2024, to be submitted (第一作者).
01
酮化合物作为重要骨架结构广泛应用于医药、农药和高分子科学等领域。因其修饰后的α位易被亲核试剂、亲电试剂或自由基结合的反应特性，使其在近些年来备受研究者的青睐。同时，由于廉价易得的酮化合物在多组分合成中扮演着重要的角色，使得其成为更具有合成价值及应用价值的原料。另一方面，吡啶及噻吩衍生物普遍存在于许多人工合成分子和天然产物中，不仅展示了良好的生物药理活性，而且在多功能有机中间体的合成中有着举足轻重的地位。基于此，如何利用酮类化合物高效绿色地构建具有吡啶及噻吩骨架的衍生物具有重要的实际意义和广泛的应用前景。本论文基于酮试剂与廉价易得的醛、米氏酸、铵盐、α,β-不饱和醛/酮和二甲亚砜(DMSO)为起始原料，开发了操作简单、便捷的多组分方案来构建复杂且新颖的二氢吡啶酮、稠合吡啶、多取代吡啶、2,5-二酰基噻吩及β-酰基甲基砜等衍生物。本论文的主要研究成果如下：
(1) 首次开发了一种在CrCl3/Et3N组合体系下，酮试剂与醛、米氏酸(Meldrum's acid)以及NH4OAc四组分通过[1+2+1+2]环化合成二氢吡啶酮的新方案。与传统方法相比，该方案不仅表现出优异的官能团容忍性和广泛的底物适应性，而且起始原料可直接商购获得，无需进一步合成。通过对反应条件筛选得到最优条件后，对各种取代基团的酮和醛进行了一系列底物拓展，并以中等至良好的产率得到了100个具有多个反应位点的二氢吡啶酮类化合物。同时，该反应也可以被氧化为多取代吡啶类化合物，这说明该反应具有很好的应用价值。最后，通过详细的文献调研和一系列的控制实验，提出了这种四组分[1+2+1+2]环化反应的机理。
(2) 开发了一种铜/碱协同促进各种环酮与α,β-不饱和醛/酮和NH4I三组分通过[2+1+3]环化过程合成稠合吡啶的新方法。该方法对含环酮的甾体药物分子可进一步修饰，且该反应具有操作简单、原料易得、条件温和等优点。通过条件筛选后对各种取代基团的环酮和α,β-不饱和醛/酮底物进行了一系列底物拓展，并以中等至极好的产率得到了54个稠合吡啶类化合物，反应产率最高可达91%。最后，通过详细的文献调研和一系列的控制实验，提出了这种三组分[2+1+3]环化合成稠合吡啶的反应机理。
(3) 探索了在Cu(OAc)2/Et3N作用下，以甲醇为溶剂，酮试剂与α,β-不饱和酮和NH4I三组分环化合成多取代吡啶的新方法。这种串联环化反应构筑了2个C-N键和1个C-C键，丰富了多取代吡啶衍生物的合成路径，为生物活性分子库的建立和筛选提供了便利。同时，该方法具有广泛的底物适应性和良好的官能团耐受性，为构建高度功能化和复杂的多取代吡啶提供了参考。机理研究表明，这种三组分[2+1+3]环化反应经历了两次亲核加成，随后经过环化和芳构化的过程，最终获得了多种有趣的多取代吡啶类化合物。
(4) 首次开发了一种在Selectfluor活化作用下，以二甲亚砜为多位点合成子和各种芳基甲基酮五组分通过[1+1+1+1+1]环化合成了一系列2,5-二酰基噻吩的新策略。同时，通过溶剂改性策略，使用DMSO/PhMe混合溶剂合成了β-酰基烯丙基甲基砜类化合物。该反应不仅表现出良好的官能团耐受性和广泛的底物普适性，而且具有优异的立体选择性、区域选择性和化学选择性等优势。
02
[1] Hao Lu, Jiayi Chen, Wenjun Zhou, Lifen Peng*, Shuang-Feng Yin, Nobuaki Kambe, Renhua Qiu*. Selectffuor-Promoted Reactions of Aryl Methyl Ketones with Dimethyl Sulfoxide to Give 2,5-Diacylthiophenes and β-Acyl Allylic Methylsulfones. Organic Letters, 2023, 25, 389-394 (第一作者).
[2] Hao Lu, Xinyu Li, Yi-Feng Ou, Peng Du*, Shuang-Feng Yin, Nobuaki Kambe, Renhua Qiu*. Cu(II)/Base Synergistic Promoted [2+1+3] Cyclization of Cyclic Ketones with α,β-Unsaturated Aldehydes/Ketones and NH4I to Access Fused Pyridines. Organic Letters, 2024, 26, 7191-7195 (第一作者).
[3] Hao Lu, Xinyu Li, Zhiqing Wang, Peng Du, Shuang-Feng Yin, Nobuaki Kambe, Renhua Qiu*. Base-Promoted One-Pot Four-Component Domino Strategy involving Aldehydes and Ketones to Access Multifunctionalized Dihydropyridinones. The Journal of Organic Chemistry, 2024, accept (第一作者).
[4] Hao Lu, Zhou Tong, Lifen Peng, Zhiqing Wang, Shuang-Feng Yin, Nobuaki Kambe, Renhua Qiu*. Recent Advances in the Use of Dimethyl Sulfoxide as a Synthon in Organic Chemistry. Topics in Current Chemistry, 2022, 380, 55 (第一作者).
[5] Dingzhong Li#, Hao Lu#, Tianbao Yang, Chen Xing, Tulai Sun*, Lihua Fu, Renhua Qiu*. Industrial Cunninghamia Lanceolata Carbon Supported FeO(OH) Nanoparticles-Catalyzed Hydrogenation of Nitroarenes. Catalysis Communications, 2022, 162, 106398 (#共同第一作者).
[6] Rong Wang#, Hao Lu#, Mingpan Yan#, Mengfan Li#, Xiangyu Lv, Hongwen Huang, Arash Ghaderi, Takanori Iwasaki, Nobuaki Kambe*, Ablimit Abdukader*, Renhua Qiu*. 2-Aryl-Perfluorobenzoxazoles: Synthesis, Fluorescence Properties and Synthetic Applications in Cubic Platinum Nanoparticles. Journal of Materials Chemistry C, 2021, 9, 12545–12549 (#共同第一作者).
[7] De Chen#, Hao Lu#, Yuxuan Liu#, Wei Deng*, Renhua Qiu*, Jiannan Xiang*. One-Pot Three-Component Coupling Reaction of α-Amino Aryl Ketones, Indoles, and Perbromomethane Under Mild Conditions. Frontiers in Chemistry, 2022, 10, 825772 (#共同第一作者).
[8] Jiayi Chen#, Hao Lu*#, Lifen Peng, Shuang-Feng Yin, Nobuaki Kambe, Renhua Qiu*. Transition-Metal-Free Synthesis of p-Biphenyl Derivatives via Formal [(2+1)/3+2+1] Cycloaddition Using Dimethyl Sulfoxide as Carbon Source. Organic Letters, 2024, to be submitted (#共同第一作者/通讯作者).
[9] Hao Lu#, Jiayi Chen#, Shuang-Feng Yin, Nobuaki Kambe, Renhua Qiu*. Three-component Assembly of Highly Functional Polysubstituted Pyridines via a One-pot Strategy. 2024, In Preparation (第一作者).
[10] Dejiang Zhang, Ting Tang, Zhao Zhang, Liyuan Le, Zhi Xu, Hao Lu, Zhou Tong, Dishu Zeng, Wai-Yeung Wong*, Shuang-Feng Yin*, Arash Ghaderi, Nobuaki Kambe*, Renhua Qiu*. Nickel- and Palladium-Catalyzed Cross-Coupling of Stibines with Organic Halides: Site-Selective Sequential Reactions with Polyhalogenated Arenes. ACS Catalysis, 2022, 12, 854-867.
来源 | 湖南大学研究生院
