每周文献精选

体娱 2024-12-16 08:30 北京

为了更加方便读者追踪生物质领域研究动态，本公众号每周一推出《每周文献精选》栏目。编辑部成员每周末将会对近期上线的高水平论文进行总结并最终筛选出10篇论文，然后对筛选出的论文进行简单评述。欢迎读者对筛选出的论文进行点评并提出宝贵意见！

考虑到全球不断增长的经济和日益增长的能源需求，向可持续能源资源转型对于实现二氧化碳减排和 2050 年净零碳排放至关重要。作为未来能源的清洁电力可由各种可再生资源提供，尤其是木质纤维素生物质。生物质直接燃烧存在吸湿性、能效低、腐蚀以及与用、运输和储存相关的挑战。众所周知，热化学方法是将生物质转化为不同能源载体的有效途径。在各种能源载体中，可持续固体燃料具有替代传统煤炭的潜力，因此意义重大。通过干烧和水热碳化法处理生物质可提供炭材料，炭材料可进一步浓缩成燃料颗粒。这些处理方法为固体燃料的生产提供了一个低温废物价值化平台，可提高能量密度和疏水性。本研究全面综述了有关干烧、水热碳化和造粒的工艺参数、燃料特性的增强和工艺开发。外，还对基于木炭的颗粒进行了文献比较调查，通过科学计量分析强调了与木炭造粒和颗粒理化特性相关的挑战。作为固体燃料的一个重要方面，讨论了原料生物质、处理过的生物质和炭基颗粒的吸湿性。最近的趋势强调，废物变能源平台的实际应用需要涉及大规模生产、创新技术、经济可行性和环境可持续性，而不是停留实验室实验和表征的阶段。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.rser.2024.115186

在生物质衍生物的加氢脱氧过程中，传统的加氢处理催化剂（如过渡金属氧化物和硫化物）与不太常用的催化剂（如过渡金属磷化物、碳化物和氮化物）进行了比较。在过去的 10-20 年间，人们对使用后三类化合物作为异相催化剂的兴趣大大增加。所有这些过渡金属催化剂都有负责氢化和加氢脱氧的活性位点。加氢脱氧的活性取决于催化剂中是否存在路易斯酸和布伦斯特酸位点以及阴离子空位，而加氢的活性则取决于金属位点的存在和可用性以及阴离子空位的存在。研究发现，所研究的催化剂在选择性生产用作溶剂和汽油成分的芳香烃、柴油烃和其他有价值的产品方面具有很大的潜力。然而，加氢处理过程中水的形成和焦炭的沉积会导致催化剂活性降低。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.rser.2024.115153

木质素是木质纤维素生物质的关键组成部分，也是自然界中最丰富的芳香族聚合物。通过芳基醚C-O键的裂解选择性加氢脱氧（HDO）在木质素生物炼制中具有重要意义。然而，在 HDO 过程中保持芳香性以高效生产芳烃仍然是一个挑战。本文利用Cs的低电负性来定制介孔SiO₂纳米球上高度分散的Cu位点的化学环境和几何结构。Cu的配位环境被精确地调整后，Cu位点周围的电子密度明显增加。加氢和脱氧活性有效平衡。由于富电子Cu^δ−位点与Cs中心之间的协同作用，芳烃环的饱和氢化反应被有效抑制，并对芳基醚C-O键的断裂具有优先选择性。在2Cs/Cu@NS-SiO₂上，苯甲醚对芳烃的选择性达到83%，而基于活性 Cu 位点的芳烃的本征生产活性显著提高至 0.34 mmol·m_Cu^-2·h^-1，是未经Cs修饰的Cu@NS-SiO₂的两倍多。此外，有机溶剂萃取木质素的HDO解聚单体芳烃选择性达到76.3%。该研究为木质素活化制备高价值芳烃提供了一条有前途的途径。

原文链接：https://doi.org/10.1021/acscatal.4c05146

在温和条件下以可持续生物质为原料合成己二酸是绿色化学的一个重要研究方向。本文报道了一种创新的异相光催化体系，以Ag/TiO₂为催化剂，碱（碳酸铯）为添加剂，通过甘油衍生的 3-碘丙酸乙酯的脱卤C-C同偶联制备己二酸二乙酯（收率：85%，表观量子效率：12.9%）。Ag/TiO₂催化剂具有良好的稳定性，对工业上重要的各种卤代烷烃衍生物，如二酯、二醚、二烯等具有良好的底物通用性。DFT计算表明，金属Ag对H自由基的吸附较弱，有利于偶联产物的选择性形成。此外，碳酸铯能有效抑制催化剂中毒，促进C-I单键的还原。本研究为甘油衍生物合成己二酸提供了一条环境友好的途径，并为卤代化合物的脱卤C-C同偶联提供了一种新的催化策略。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.jcat.2024.115899

纤维素纳米原纤维（CNF）由于其独特的结构特性和可持续性而成为制造储能设备隔膜的主要候选材料。然而，通过化学和物理方法制备的常规 CNF 难以调节其内在特性，这限制了高性能 CNF 隔膜的发展。在此，我们设计了一种由基因改造和化学处理组成的组合策略，成功地制造了用于超级电容器的超薄（25 μm）、高机械强度（96 MPa）和孔隙率（63 %） CNFs 隔膜。马来酸酐（MAH）处理有效去除了杨木中的木质素和半纤维素，经短时间超声处理后得到具有高稳定性的酯化 CNFs。弱碱处理工艺恢复了 CNFs 表面的羟基，促进了氢键网络的重建，从而提高了 CNFs 隔膜的机械性能。重要的是，基因改造通过更大程度地增加 CNFs 的宽度，实现了比野生型 CNFs 更有利的孔结构和电解质润湿性。凭借这些优势，组装的对称电容器（SC）和锌离子混合电容器（ZIHC）表现出比商用隔膜更出色的电容和长期循环稳定性。这种综合策略促进了纤维素纤维的更可持续和高效的转化，并为基于纳米纤维素的隔膜的开发提供了有价值的见解。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.158402

将 CO₂作为热解气氛被确定为提高生物质转化率的有效方法。虽然 CO₂在促进 CO 生成方面已被广泛研究，但它与生物油生产的关系一直被忽视。在此，系统地研究了CO2在生物质催化分步热解（CSP）中的关键作用，重点是生物油的产量和质量。结果表明，在CO₂气氛下，先对枣树枝在低温（400℃）条件下进行热解，再在高温（700℃）条件下于 Y 型分子筛上进行热解，可使生物油产率达到最高（20.1 wt%），且烃类选择性可达58.5 area%。对生物质模型化合物（例如，α-纤维素、木聚糖、木质素） CSP 进行了持续的机制研究。很明显，CO₂在保留α-纤维素和木聚糖的关键中间体（例如糠醛）方面发挥作用，并促进木质素裂解生成富含芳烃的生物油（芳烃含量达98.0 area%）。最后，合成了一系列不同酸度和孔隙率的 Y 分子筛（PDY-Stir， Y-Stir 和 PDY-Static），并作为枣枝 CSP 中的催化剂进行测试。据观察，在 CO₂的辅助下，中等酸性 PDY-Stir 在提高生物油中烃类组分含量方面表现更优。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.158429

纸基材料作为塑料包装的替代品显示出相当大的潜力。然而，它们有限的势垒性质、单一的功能和复杂的制备方法给进一步的发展带来了挑战。具体来说，在高湿度和长时间暴露在阳光下的条件下，屏障不足会对纸基包装材料的保存产生不利影响。本文提出了一种精细的制备策略，用于直接和增强生产可生物降解的多功能屏障包装纸。木质素通过真空过滤沉积在纤维素纸（CP）表面，然后通过简单的热压工艺转化为木质素/纤维素纸（LCP）。所制备的LCP具有优异的阻隔性能（Kit等级为12,37℃、90% RH条件下水蒸气渗透率为197 g/(m²·24 h)）和湿强度（50.79 MPa）。此外，制备的LCP还具有快速稳定的光热转化能力，并具有显著的光热抗菌活性（光热抗菌率＞99.9%）。整体制备的LCP具有许多优点，包括完整的生物基组成，可降解性，环保性和特殊的屏障性能。因此，它提出了传统塑料包装材料的最佳替代方案，为不同环境下的产品存储提供了有效的解决方案，同时也为屏障包装材料的生产提供了可持续和具有成本效益的方法。

原文链接：https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.4c06798

近年来，全球环境问题日益严重。尽管无机纳米颗粒和纳米片（NSs）因其高功能性和稳定性而得到了发展，但由于其在生态系统中的积累，它们的毒性和不可生物降解性对环境产生了重大影响。本文报道了由天然低聚糖环糊精（CyD）和高生物相容性聚醚组成的环境友好型超分子NS颗粒的制备及其稳定、防污和生物降解性能。由于它们的非共价键，超分子通常是不稳定的；然而，端盖伪聚烷纳米片（PPRNSs）在轴端有一个庞大的基团，不溶于水，即使在极度稀释的情况下也能保持稳定性。帽状-NSs具有聚合物刷，当涂覆在基材上时，不溶于水，并表现出可重复的防污性能。帽状-NSs中的晶体CyDs不溶于水；然而，海水生化需氧量（BOD）试验表明它们具有生物降解性。因此，PPRNSs有潜力成为能够应对环境挑战的新型NS材料。这项研究有望为纳米片材料科学和超分子化学的发展铺平道路。

原文链接：https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.4c06972

负载银纳米粒子的木质素纳米颗粒在抗菌和催化领域具有重要的应用潜力。然而，木质素纳米颗粒（FLNPS）在银氨溶液中的高溶解度使其难以实现Ag⁺的还原和银纳米粒子的吸附。为了解决这一问题，本研究在木质素提取过程中，利用对苯二甲酸乙酯（TA）作为保护剂，阻断木质素的缩合反应，并在木质素分子骨架上引入醛基。通过将TA稳定木质素（TASL）与双酚A二甘油酯醚（BADGE）交联，增强其耐碱性能，随后通过抗溶剂沉淀和自组装制备出耐碱的BADGE-TASL杂化木质素纳米颗粒（BADGE-TASL hy-LNPs）。由于TASL中大量醛基的存在，可以弥补交联反应过程中酚羟基的损失，从而在银氨溶液中实现氧化还原吸附，获得高达54.00%的银纳米粒子负载量。当BADGE-TASL hy-LNPs@Ag作为抗菌剂使用时，其抑菌效率可达≈99%。此外，BADGE-TASL hy-LNPs@Ag还可以作为导电印刷油墨的材料。因此，本研究为木质素功能化及其在印刷电子和抗菌领域的应用提供了新的策略。

原文链接：https://doi.org/10.1002/smll.202405754

木质素是木质纤维素生物炼油厂的一种农副产品，被用作合成磺化碳催化剂的前体生物质原料，这种催化剂可以利用废弃植物油生产生物柴油。研究人员探索了各种合成方法，包括 H₃PO₄ 活化和溶胶-凝胶技术，用于生产木质素气凝胶（LA）和异凝胶（LX），以提高木质素的孔隙率。表征技术（FTIR、BET、EDX、XRD、TGA、TEM、SEM）显示，活化方法和磺化条件对催化剂的表面积、孔隙率和催化活性有显著影响。通过 H₃PO₄ 浸渍或基于 xerogels方法制备的催化剂由于结构紧凑、表面积较小，限制了活性位点的进入，因此催化效率较低。相比之下，碳气凝胶催化剂在 400 °C 下制备，并在固酸比为 1:10 的条件下磺化 10 小时（LCA_{(M1)(1-400°C)}-S_(1:10)(10)），其酸密度为 2.81 mmol/g，表面积为 78.1 m²/g，生物柴油转化率最高，达到 96.58%。考虑到催化剂浓度、油与甲醇摩尔比、反应时间和混合速度等变量，使用这种催化剂研究了生物柴油转化率和产量之间的关系。采用响应面方法 (RSM) 建立了一个预测转化率和产量的模型，并确定了生产生物柴油的最佳反应条件。RSM 分析表明，所有因素都有显著的统计学影响（p < 0.000），二次模型与实验结果有很强的相关性。确定的最佳条件为：催化剂浓度为 12.5%，反应时间为 4.89 小时，搅拌速度为 484 转/分钟，油与甲醇的摩尔比为 1:41.5。在这些条件下，预测的转化率和产率分别为 97.2 % 和 93.80 %。生产出的生物柴油符合 ASTM D6751 和 EN 14214 标准，突出了其实用性。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.enconman.2024.119381

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生物质前沿

本公众号由木质素高值化利用国家创新联盟秘书处运营，主要介绍生物质领域的基本知识，国内外研究进展，文献政策解读和最新研究动态。

1月10日三亚生物质前沿大会--会议日程

ChemSusChem | 可用于包装材料的在纳米纤维素薄膜上的木质素衍生分子的可逆光响应疏水涂层

哈工大邢德峰教授团队Renew Sust Energ Rev | 木质纤维素生物质厌氧消化：过程强化与人工智能

Nature Materials | 木质素脱氧生产可持续航空燃料

每周文献精选

四川大学石碧院士/蒋智成副研究员 Nano Today | 生物基紫外屏蔽膜保护光敏农药

广工大邱学青教授/张文礼教授团队IJBM | 低共熔溶剂从玉米芯木质素中分离对香豆酸随后热解木质素转化成单酚

Chem | 氢键催化生物质高值转化

齐鲁工业大学董志国、陈雷等CEJ | 焦耳热驱动木质素闪速热解制备石墨碳材料

山东理工柳善建教授和毕冬梅副教授团队CEJ | 生物质富氮热解碱及碱土金属（AAEMs）对“三素”行为相互作用机理

Acs Sustain Chem Eng | 一种全植物基耐水耐油纸复合材料

会议通知 | 2025固体废弃物国际会议（2025年6月9-12日，东莞）

每周文献精选

中科院陈景团队 ACS Appl. Bio Mater. | 可降解、生物相容医用生物基聚氨酯材料

温州大学陈亦皇和广科院测试所刘琼JEC | 原子级Rb-N结构工程化调控自由基路径促进高效选择性光催化H2O2耦合生物质升级

The Innovation Energy | 光催化生物质重整制氢：可持续制氢新技术

华南理工李宁教授团队Chin J Catal | 用于糠醛和废物高值化转化为手性N-芳基天冬氨酸的化学/酶级联反应

广工大田志鹏/王珺瑶/王超教授团队团队JCP | 碱液原位捕获CO2强化传质的甲醇水相重整制氢技术：反应性能及过程能耗分析

Science大地震|寒门师妹逆袭为特级教授，将解决木质素百年难题

Carbon Research | 沸石和竹生物炭作为混凝土中CO₂吸收剂的效果

三亚生物质前沿论坛报到通知：五十余报告，领航高值化应用与材料开发新篇

倒计时3天！350+名单！第四届非粮生物质高值化利用论坛12月20-21日合肥见！

厦门大学曹名锋/何宁教授团队Biotechnol. Adv. | 合成生物学策略提高木质纤维素水解液中抑制剂耐受性

天津科技大学司传领/王冠华/徐婷AEnM封面文章 | 木质纤维素基硅碳材料用于可充电电池的功能化设计

每周文献精选

南京农业大学徐禄江副教授和方真教授团队CEJ | 棉秆与聚乙烯水热协同效应的综合研究

湖北大学杨世辉教授团队《自然·通讯》 | 开发模型指导的主流代谢途径弱化中间底盘策略，改造非模式微生物为高效生物炼制底盘细胞

天津科技大学司传领/朱礼玉/徐婷、农业农村部环保所申锋NML：质子传导型MOF的精准工程化构建

南昌大学王允圃、周若兰等CEJ | “煮豆燃豆萁”—南酸枣核在微波热解中的综合利用新策略

青岛大学贲昊玺&杨晓丽团队Journal of Catalysis | Pd/WO3催化剂晶体缺陷助力纤维素高效转化为C2醇

2024生物质大会！朱锦、王小慧、段培高、张军、周祚万、李昌志、徐俊明、常春、鲍杰、马建中、张兴宏......等大咖分享！

郑州大学生物质炼制课题组李攀副教授Energy | 微波作用下使用碳化MOF催化剂从生物质和塑料中生产富单环芳烃生物油

广东工业大学李凯欣教授团队Fuel | 生物质废弃物衍生的载Ru的生物炭催化剂用于木质素及其模型物选择性和高效转化

【相聚北海】1月13-16日全国农产品生物毒素防控与食品安全论坛

每周文献精选

ACS Catalysis | 通过Cu的双金属共定位优化Pt上糠醛的电化学加氢

Applied Energy | 共振驱动微波加热提高甲烷产氢气效率

Carbon Research | 机器学习辅助水生生物质生物炭的生产

宁夏大学马玉龙教授团队ACS Catal. | 双缺陷Ni/CeO2/C加氢脱氧催化剂缺陷工程构筑

中南林业科技大学杨焰/廖有为团队通过Fischer Esterification反应制备桐油基表面活性剂—打造涂料色浆新体系

北大刘海超课题组ACS Catal | 室温下Pt催化剂选择性氢解糠胺制备5-氨基-1-戊醇

Angew. Chem. | 水热条件下实现废旧PET/PE多层塑料薄膜的同步材料和化学回收

CEJ | 钨基催化剂精准调控及甘油氢解性能研究：河南理工大学张玉龙/翁育靖课题组最新报道

中南林吴义强院士/万才超教授Collagen and Leather封面文章 | 纳米纤维素基重组材料在废水处理中的应用

青岛大学惠彬团队Green Chem | (B,P,Co,Fe)-Ni修饰的纳米木电极促进海水尿素电氧化

人大牟天成/北林大薛智敏团队Green Chem | 绿色低共熔溶剂的材料制备应用综述

每周文献精选

东北林大于海鹏团队Green Chem | 溶剂影响碳水化物转化的化学路径调控角度解析

陕科大王学川教授/党旭岗副教授 Food Chem | 工程化生态友好型多功能食品包装

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