每周文献精选

体娱 2024-12-30 08:31 北京

为了更加方便读者追踪生物质领域研究动态，本公众号每周一推出《每周文献精选》栏目。编辑部成员每周末将会对近期上线的高水平论文进行总结并最终筛选出10篇论文，然后对筛选出的论文进行简单评述。欢迎读者对筛选出的论文进行点评并提出宝贵意见！

设计高活性、高选择性的电催化催化剂以加速 5-羟甲基糠醛（HMF）氧化在生物质升级中具有重要意义但具有挑战性。本文报道了一种简单的一锅湿化学法制备具有自互补效应的高熵合金AuCuAgPdNi纳米线催化剂。值得注意的是，AuCuAgPdNi NWs在HMF氧化过程中表现出优异的活性和选择性，在1.60 V相对RHE电位下，2,5-呋喃二羧酸（FDCA）的产率为95.5%，选择性为98.4%。此外，设计了一种流动电解池，将阳极的高性能 5-羟甲基糠醛氧化反应（HMFOR）与阴极处接近 100% 的析氢反应的法拉第效率耦合。原位傅里叶变换红外（in-situ FTIR）结果揭示了HMFOR通路与电位之间的关系。理论计算表明，AuCuAgPdNi NWs通过d-d轨道耦合产生的自互补效应促进了表面电子的互换性，从而实现了高效的HMFOR。这项工作为高熵合金系统的创新合成和内在催化机制提供了见解，并为生物质的增值转化提供了思路。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124979

利用可再生生物质生产CO和H₂是一种可持续发展的途径，但如何在环境条件下快速高产能地生产CO和H₂是一个挑战。本文报道了一种分步电光催化生物质分解生成CO和H₂的过程，生物质碳水化合物首先被电催化转化为甲酸和H₂，然后得到的甲酸电解质通过光催化直接脱水成CO。制备MnO₂ 作为电催化氧化的阳极，糖和多元醇的甲酸收率高达88%，且呈火山峰趋势。水氧化产生的羟基自由基使生物质氧化为甲酸。CdS纳米棒光催化甲酸脱水活性最高，CO产率达70%。分子甲酸代替解离的甲酸在CdS上被主动脱水成CO，而C−H解离是关键的初始步骤。此外，1g初级生物质柳枝稷通过分步转化，产生7.7 mmol CO和14.7 mmol H₂, 0.3 g木质素固体。CO碳产率为31.5%。本研究提供了一种在环境条件下将生物质转化为CO和H₂的策略。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.jcat.2024.115928

通过在泡沫铜上创新性地合成PdRh合金包覆的Cu₂O纳米棒阵列（记为 PdRh@Cu₂O NRAs/CF），一种可持续的低能耗制氢方法得以开发出来。这种材料可作为糠醛氧化反应（FFOR）以及析氢反应（HER）的高效电催化剂。得益于多个内部电场（IEFs）的成功构建，PdRh@Cu₂O NRAs/CF 在糠醛氧化反应（在电流密度为 10 mA cm⁻² 时，电位为 37 mV_RHE）和析氢反应（在电流密度为−10 mA cm⁻²时，电位为 −32 mV_RHE）中均展现出卓越的性能。理论计算证实，PdRh合金的引入以及催化剂内铜（零价）/ 铜离子对的重构显著提升了其吸附糠醛（FF）分子和脱附氢原子的能力，从而降低了低电位下糠醛氧化反应和析氢反应的能垒。通过将糠醛氧化反应与析氢反应相结合，所构建的电化学电池实现了每生产 1m³氢气仅需 0.7011 kWh的极低能耗输入。这项研究提供了一种可行且节能的制氢方法，同时能够回收高价值化合物。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.158847

含油废水和印染废水排放造成的环境污染越来越严重。因此，有必要找到一种有效的方法来分离油/水乳液并同时去除水中的有机染料。然而，传统的分离膜通常非常昂贵且容易污染环境。因此，如何从低成本、绿色可再生材料中制备高效分离膜仍然是一个巨大的挑战。在本研究中，将乙二胺四乙酸（EDTA）修饰的金属有机框架（MOF-808）纳米颗粒引入木材基材中，构建具有高效水净化性能（油/水乳液分离和有机染料去除）的 3D 木材/MOF-808-EDTA 膜。由于引入了亲水性 MOF-808-EDTA 纳米颗粒，这种新型膜可以有效地分离稳定的水包油乳液并去除水中的有机染料。制备的木材/MOF-808-EDTA 膜具有较高的分离效率（超过 99.9%）和渗透通量（1698 ± 15.85 L·m⁻²·h⁻¹)。渗透通量为 1360 ± 2.54 L·m⁻²·h⁻¹ 时，有机染料的去除效率超过 94 %。更重要的是，10 次循环后，分离效率（油/水乳化液）保持在 99.9 % 以上，染料去除效率仍然高于 90 %。此外，木材/MOF-808-EDTA 膜还具有良好的机械/化学稳定性和防污性能。这项工作为开发用于污水净化的功能性生物质材料膜开辟了一条新途径。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.158896

5-羟甲基糠醛（HMF）氧化反应（HMFOR）的关键挑战在于活性位点与吸附位点之间协同相互作用的理解。然而，这些位点的不确定空间位置在很大程度上限制了其协同效应的充分发挥。本研究报道了一种嵌入型的Pd/NiFe层状双氢氧化物（LDH）催化体系，其中Pd纳米颗粒（NP，直径约3.6 nm）显著大于LDH的层间距，导致在NiFe层间界面处原位生成缺陷结构。相较于NiFe（起始电位为1.42 V），Pd/NiFe展现出更低的起始电位（1.34 V），表明其具有更优越的催化性能。实验和理论计算揭示，Pd纳米颗粒与HMF之间存在高度轨道重叠，增强了HMF在Pd颗粒附近的吸附趋势并显著提高了HMF的局部浓度。同时，Pd纳米颗粒引发的Ni缺陷导致相邻Ni位点的3d轨道更接近费米能级，从而降低了Ni²⁺-OH转变为Ni³⁺-O活性位点的氧化势垒。此外，该研究还首次提供了HMF中的醛基与催化剂表面羟基之间水合相互作用的重要证据，表明后者的高效去除对提升HMFOR活性具有关键影响。这一研究不仅深化了对活性位点与吸附位点协同效应的理解，还为开发高效HMFOR催化剂提供了新的设计思路。

链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202411284

将生物质转化为化学燃料是一个令人兴奋的研究领域，但开发无需消耗大量能源且生成易分离产品的高效转化策略仍然面临重大挑战。本文提出了一种基于Mo₂C分级纳米管催化剂的光热催化系统，可在酸性溶液中将木质纤维素生物质转化为氢气。具体而言，木质纤维素首先在稀硫酸（H₂SO₄）水解作用下分解为有机小分子（如葡萄糖等），随后这些分解产物被Mo₂C催化剂催化氧化生成氢气。研究发现，Mo₂C催化剂在光热催化过程中由于碳空位的引入形成了欠配位的Mo活性位点，这些位点在生物质氧化和氢气生成反应中起关键作用。通过这一系统，成功实现了包括极地木屑、竹子、麦秆、稻草、玉米芯和稻壳等多种常见农林生物质的光热催化转化为氢气燃料。其中，麦秆系统中的氢气最高生成速率达到了30 μmol g⁻¹ h⁻¹。该研究提供了一种无贵金属催化剂的高效光热催化转化策略，通过调控催化剂的活性位点实现了木质纤维素生物质的高效转化。这一成果为开发新型可持续氢气生产技术提供了重要的理论和技术支持。

链接：https://doi.org/10.1002/smll.202409502

竹自粘复合材料(BSBC)因其无甲醛和环境友好性而发展迅速。然而，BSBC较差的机械性能和差的耐水性阻碍了它们的实际应用。在这里，我们以竹加工残余物粉末为原料，通过高浓度机械-酶(HCME)预处理，然后进行热压来制造BSBC。显微镜检查表明，HCME预处理促进了竹纤维脱纤，产生了亚纤维分支和碎片化薄壁细胞，比表面积增加。机械互锁结构使BSBC实现了机械增强和致密化的结合。经过8h的HCME预处理后，BSBC的孔隙率仅为3.27%，比未经预处理的低57.1%。BSBC还表现出优异的耐水性和机械性能。它的厚度膨胀率较低（5.1%），与未经过HCME预处理生产的BSBC相比降低了50.5%。此外，经过8h的HCME预处理后，BSBC表现出较高的弯曲强度（37.8 MPa）和较高的内部结合强度（1.84 MPa），大大超过了家具级中密度纤维板的行业标准。基于HCME预处理的环保型 BSBC有望成为家具行业传统纤维板的有前途的替代品。

原文链接：https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.4c05613

传统阻燃剂通常来自石化来源，由于其潜在毒性和在环境中的持久性，对环境和健康造成了重大隐患。本研究以槲皮素和苯基磷酰二氯为原料，采用一步法合成了一种生物基超支化聚合物阻燃剂QB。通过傅里叶变换红外光谱、热重分析和凝胶渗透色谱法对QB共聚物进行表征，结果表明其具有高热稳定性和聚合物性质，重均分子量为78 299 g/mol。随后使用4-4二氨基二苯甲烷作为固化剂将QB掺入双酚A型环氧树脂中，制备出阻燃环氧复合材料。仅添加1 wt%的QB，EQB-1 在垂直燃烧测试中就达到了 UL 94 V-0 等级，极限氧指数 (LOI) 值高达 28.2%。此外，在EP中添加3 wt%的QB可使热释放速率峰值最大降低32.9%，烟雾产生率降低37.4%，表明其具有出色的阻燃和抑烟性能，这主要归因于凝聚相阻燃机理。此外，复合材料的冲击强度和弯曲强度得以保持，并略有改善。这项研究的结果有望为开发符合行业标准的环保型阻燃环氧体系做出贡献，同时促进可再生材料的使用。这项工作通过使用可再生的槲皮素基材料替代石化阻燃剂来支持可持续发展，从而降低毒性和环境影响。

原文链接：https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.4c08829

作为最大的天然芳烃库，木质素为通过提高值化技术制造生物产品提供了巨大潜力。然而，木质素固有的复杂结构为其分馏和下游价值化带来了重大挑战。克服木质素化学改性方面的挑战对于实现有效的木质素价值化和建立可持续的生物炼制工业至关重要。本综述探讨了定制木质素反应性的潜力，以实现功能性生物产品的生产，从而促进可盈利的生物炼制。首先总结了木质素的固有特性，强调了它们在分馏和增值中的作用。然后介绍了木质素分馏的最新进展，强调了它们在定制木质素化学性质、反应性和工艺性方面的潜力。此外，认识到定制木质素反应性是确定生物产品功能的关键，还介绍了木质素高值化方面的进展。通过研究这些化学机制，本综述揭示了木质素及其衍生产品之间的结构-功能关系。为解决木质素增值和生物精炼的难题，本文提出了一种前景广阔的协同生物精炼方法。这包括重新设计生物质分馏策略、定制木质素化学，以及在从原料到应用的整个生物精炼链中提升碳水化合物和木质素流。总之，加深对定制木质素化学的理解对于解码生物质加工过程中的反应机制至关重要。协同生物精炼厂可以利用木质素的固有特性来提高产品功能和应对关键挑战，从而为具有成本效益的可持续生物精炼解决方案铺平道路。

原文链接： https://doi.org/10.1016/j.rser.2024.115296

利用丰富的生态友好型生物质是实现 "碳中和 "目标的有效策略，符合当代环境可持续性、节能和低碳经济的要求。厌氧消化是减少温室气体排放和从木质纤维素生物废料中回收生物燃料的一种节能选择。然而，单独发酵缺氮的木质纤维素生物质可能会造成工艺抑制。此外，不平衡的微生物代谢活动和不充分的电子传递会导致抑制剂的积累，从而降低厌氧消化的效率。虽然在木质纤维素生物质厌氧消化的振兴战略方面取得了重大进展，但现有的研究往往侧重于孤立的方面，而不是整个过程。为了弥补这一不足，本研究从设计、实施和运营管理等方面全面概述了厌氧消化的整个过程。全面总结的厌氧联合消化原料方案为实用厌氧消化系统的方案设计提供了技术指导。通过将厌氧消化与导电材料、微曝气和微生物电化学技术相结合，为更好地管理木质纤维素生物质提供了若干建议。从传统厌氧消化 1 号模型和新兴机器学习方法的新视角讨论了优化工艺稳定性和产品产量的未来研究重点。这项工作概述了厌氧消化系统技术经济分析和生命周期评估的最新发展，以支持废物管理决策，改善固体废物生产链的操作流程。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.rser.2024.115264

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生物质前沿

本公众号由木质素高值化利用国家创新联盟秘书处运营，主要介绍生物质领域的基本知识，国内外研究进展，文献政策解读和最新研究动态。

1月10日三亚生物质前沿大会--会议日程

ChemSusChem | 可用于包装材料的在纳米纤维素薄膜上的木质素衍生分子的可逆光响应疏水涂层

哈工大邢德峰教授团队Renew Sust Energ Rev | 木质纤维素生物质厌氧消化：过程强化与人工智能

Nature Materials | 木质素脱氧生产可持续航空燃料

每周文献精选

四川大学石碧院士/蒋智成副研究员 Nano Today | 生物基紫外屏蔽膜保护光敏农药

广工大邱学青教授/张文礼教授团队IJBM | 低共熔溶剂从玉米芯木质素中分离对香豆酸随后热解木质素转化成单酚

Chem | 氢键催化生物质高值转化

齐鲁工业大学董志国、陈雷等CEJ | 焦耳热驱动木质素闪速热解制备石墨碳材料

山东理工柳善建教授和毕冬梅副教授团队CEJ | 生物质富氮热解碱及碱土金属（AAEMs）对“三素”行为相互作用机理

Acs Sustain Chem Eng | 一种全植物基耐水耐油纸复合材料

会议通知 | 2025固体废弃物国际会议（2025年6月9-12日，东莞）

每周文献精选

中科院陈景团队 ACS Appl. Bio Mater. | 可降解、生物相容医用生物基聚氨酯材料

温州大学陈亦皇和广科院测试所刘琼JEC | 原子级Rb-N结构工程化调控自由基路径促进高效选择性光催化H2O2耦合生物质升级

The Innovation Energy | 光催化生物质重整制氢：可持续制氢新技术

华南理工李宁教授团队Chin J Catal | 用于糠醛和废物高值化转化为手性N-芳基天冬氨酸的化学/酶级联反应

广工大田志鹏/王珺瑶/王超教授团队团队JCP | 碱液原位捕获CO2强化传质的甲醇水相重整制氢技术：反应性能及过程能耗分析

Science大地震|寒门师妹逆袭为特级教授，将解决木质素百年难题

Carbon Research | 沸石和竹生物炭作为混凝土中CO₂吸收剂的效果

三亚生物质前沿论坛报到通知：五十余报告，领航高值化应用与材料开发新篇

倒计时3天！350+名单！第四届非粮生物质高值化利用论坛12月20-21日合肥见！

厦门大学曹名锋/何宁教授团队Biotechnol. Adv. | 合成生物学策略提高木质纤维素水解液中抑制剂耐受性

天津科技大学司传领/王冠华/徐婷AEnM封面文章 | 木质纤维素基硅碳材料用于可充电电池的功能化设计

每周文献精选

南京农业大学徐禄江副教授和方真教授团队CEJ | 棉秆与聚乙烯水热协同效应的综合研究

湖北大学杨世辉教授团队《自然·通讯》 | 开发模型指导的主流代谢途径弱化中间底盘策略，改造非模式微生物为高效生物炼制底盘细胞

天津科技大学司传领/朱礼玉/徐婷、农业农村部环保所申锋NML：质子传导型MOF的精准工程化构建

南昌大学王允圃、周若兰等CEJ | “煮豆燃豆萁”—南酸枣核在微波热解中的综合利用新策略

青岛大学贲昊玺&杨晓丽团队Journal of Catalysis | Pd/WO3催化剂晶体缺陷助力纤维素高效转化为C2醇

2024生物质大会！朱锦、王小慧、段培高、张军、周祚万、李昌志、徐俊明、常春、鲍杰、马建中、张兴宏......等大咖分享！

郑州大学生物质炼制课题组李攀副教授Energy | 微波作用下使用碳化MOF催化剂从生物质和塑料中生产富单环芳烃生物油

广东工业大学李凯欣教授团队Fuel | 生物质废弃物衍生的载Ru的生物炭催化剂用于木质素及其模型物选择性和高效转化

【相聚北海】1月13-16日全国农产品生物毒素防控与食品安全论坛

每周文献精选

ACS Catalysis | 通过Cu的双金属共定位优化Pt上糠醛的电化学加氢

Applied Energy | 共振驱动微波加热提高甲烷产氢气效率

Carbon Research | 机器学习辅助水生生物质生物炭的生产

宁夏大学马玉龙教授团队ACS Catal. | 双缺陷Ni/CeO2/C加氢脱氧催化剂缺陷工程构筑

中南林业科技大学杨焰/廖有为团队通过Fischer Esterification反应制备桐油基表面活性剂—打造涂料色浆新体系

北大刘海超课题组ACS Catal | 室温下Pt催化剂选择性氢解糠胺制备5-氨基-1-戊醇

Angew. Chem. | 水热条件下实现废旧PET/PE多层塑料薄膜的同步材料和化学回收

CEJ | 钨基催化剂精准调控及甘油氢解性能研究：河南理工大学张玉龙/翁育靖课题组最新报道

中南林吴义强院士/万才超教授Collagen and Leather封面文章 | 纳米纤维素基重组材料在废水处理中的应用

青岛大学惠彬团队Green Chem | (B,P,Co,Fe)-Ni修饰的纳米木电极促进海水尿素电氧化

人大牟天成/北林大薛智敏团队Green Chem | 绿色低共熔溶剂的材料制备应用综述

每周文献精选

东北林大于海鹏团队Green Chem | 溶剂影响碳水化物转化的化学路径调控角度解析

陕科大王学川教授/党旭岗副教授 Food Chem | 工程化生态友好型多功能食品包装

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