裴启兵，Science！

学术 2024-11-01 12:56 浙江

第一作者：Hanxiang Wu，Yuan Zhu，Wenzhong Yan

通讯作者：Qibing Pei

通讯单位：美国加利福尼亚大学洛杉矶分校

DOI：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adr2268

Science编辑Brent Grocholski评语

电热材料可以通过电场触发的相变来泵送热量。然而，设计能够维持较大温差的设备可能具有挑战性。吴等人利用一种在电场作用下也能改变形状的铁电聚合物层设计了一种热泵。几层聚合物薄膜堆叠在一起提供了高效的热传递，达到了14 K的温差。这种冷却不需要使用液体或其他增加系统复杂性的方案。

研究背景

电热（EC）冷却技术在高效、紧凑的固态热泵方面展现出了前景。然而，已报道的EC冷却器具有复杂的结构和有限的冷却温度提升。

本文亮点

本文引入了一种自再生热泵（SRHP），它使用一系列EC聚合物薄膜堆叠，这些堆叠在电场作用下具有电致伸缩作用，从而实现高效的热传递，消除了对额外的传输或再生机制的需求。SRHP在30秒内实现了低于环境温度8.8开尔文的冷却，并提供了每克1.52瓦的最大特定冷却功率。SRHP的温度提升为14.2开尔文。这些结果强调了这种紧凑型固态冷却机制在满足日益增长的局部热管理需求方面的潜力。

图文解析

图1| SRHP的结构和操作机制

要点：

1.图1A展示了SRHP（柔性热电发电机）的级联结构。该膜堆由两个50微米厚的P(VDF-TrFE-CFE)三元共聚物薄膜组成，这两个薄膜通过喷涂碳纳米管（CNT）电极在两面进行层压粘合。由重叠的CNT电极定义的有效区域为圆形，直径2.4厘米。一片25微米厚、直径2.8厘米的聚酰亚胺（PI）胶带同心地粘贴在膜堆的活性电化学（EC）区域上。一个厚度为500微米、内径为3.6厘米的聚碳酸酯（PC）环用于支撑膜堆。此外，为了在单元设备堆叠时调整间距，两个C形隔板以相反方向放置并附加上去，通常SRHP包含六个单元设备。

2.图1B说明了SRHP的热传递机制。在设备的底部放置一个铝散热片（散热器），而在顶部放置一片由聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）制成的冷却平台作为热源。为了实现级联式冷却器单向传输热量，相邻的阶段必须以反相操作。为此，在堆栈1、3和5上施加方波电压U，而堆栈2、4和6上没有电压。三个激活堆栈的有效区域温度通过ΔT_ECE（电化学加热）增加。同时，电场也引发电致伸缩作用，导致堆栈1、3和5向下凸起，与下方未激活的堆栈进行热接触以传递热量。接下来，从堆栈1、3和5移除电压，但将其施加到堆栈2、4和6上。结果，堆栈1、3和5的温度通过ΔT_ECE（电化学冷却）降低并恢复到平坦状态，而堆栈2、4和6经历电化学加热和向下变形，分别与堆栈3、堆栈5和底部的散热片接触。与此同时，堆栈1从热源中提取热量。随着循环重复，通过级联膜堆自动建立温度梯度，热量从顶部的热源主动传输到底部的散热片。操作开始后30秒内，平台的温度从23.6℃降至约15.6℃。

图2|结合EC效应和电致伸缩效应的单元装置的工作原理

要点：

1.图2A展示了未施加电压和施加电压后薄膜堆叠的照片。P(VDF-TrFE-CFE)是一种在室温下展现出巨大电卡效应的松弛型铁电聚合物。本文假设，在电场作用下，P(VDF-TrFE-CFE)中具有局部偶极子的短链段会部分重新排列成与电场方向一致的长链段，导致偶极熵显著减少。同时，聚合物链需要在横向延伸以适应排列后的偶极子。然而，相邻的聚合物链限制了长链段的横向膨胀，使其达到稳定的（且更长的）结构，如PVDF中的β相，这一因素将提供驱动力使偶极子在撤销电场时恢复到原始位置。这种可逆的构象变化是P(VDF-TrFE-CFE)同步电卡效应和电致伸缩的微观起源，宏观上表现为当聚合物膜受到电场作用时发生可逆的温度变化和面积膨胀，如图2B所示。大的面内膨胀通常会导致薄膜不规则起皱或褶皱。PI胶带提供了一种机械偏置（杨氏模量约为3 GPa），类似于弯曲的双层梁，这导致薄膜堆叠产生大的离面形变。

2.带有PI背衬的薄膜堆叠在活动区域中心（凸面的凹槽）的垂直位移响应于方波电压（80 MV/m电场，4 Hz），使用激光测距仪记录并显示在图2C中。激活时间约为15毫秒，恢复时间类似，这表明薄膜堆的最大激活频率为33赫兹，且行程几乎不会减少。测量到的最大行程约为1.27毫米。当电场撤销时，观察到轻微的弹性松弛。在80 MV/m和1 Hz下，力为0.39 N，位移为1.35 mm，这相当于温和的手指按压，能够与相邻的薄膜堆形成良好的热接触。没有PI背衬层的情况下，激活变形不规则，不适合形成热接触。

图3| SRHP的冷却温度和热通量测量

要点：

1.图3A展示了由六个单元设备级联组成的SRHP。膜堆之间的间隔为0.95毫米，小于它们在80 MV/m下的垂直行程。这一间距是在考虑了两个相邻膜堆之间的接触轮廓后确定的。在激活的膜堆下方未激活的膜堆的位移在三个位置（离有效区域中心0、6和12毫米处）进行了测量。当间隔等于或大于0.95毫米时，位移与距离中心的曲线是单调的，这表明两个膜堆的整个有效区域之间形成了平滑且弧形的接触。然而，当间隔小于0.95毫米时，曲线变为非单调，表明上层堆向上翘曲甚至两个膜堆之间部分分离。

2.为评估SRHP的冷却行为，本文使用了一个铝散热片作为散热器，但在SRHP的冷端没有外部热源（零负载条件）。在70 MV/m的电场下（约35秒后升高到80 MV/m）和1 Hz频率下，冷端膜堆（与散热片相对的T_cold）的瞬态温度变化如图3B中的蓝线所示。波动反映了膜堆在其电场开-关周期中的特征ΔT_ECE。T_cold在最初的10个周期内迅速下降，然后在大约20个周期后趋于平稳。冷端膜堆在每个周期中都表现出最低的T_cold（被图3B中更深的蓝线所包围），这是在施加的电场撤销且膜堆恢复到平坦状态之后立即发生的。T_cooled是这个最低T_cold与室温之间的差的绝对值。当设备达到稳态时获得的最大T_cooled代表了冷却效果，其值在70 MV/m和1 Hz下为8.3 K。

3.通过翻转级联结构上下颠倒，SRHP也可以在热泵模式下工作。铝散热片用作热源，热端温度（T_hot）由红外相机捕捉。类似于T_cooled，加热效果在25个周期后达到稳态，最大T_heated为11.0 K。随着驱动电场增加到80 MV/m，在15秒内建立了冷却和热泵模式下的新的温度剖面，最大T_cooled为8.8 K，最大T_heated为12.9 K。为了确定设备在冷却模式下的温度提升，通过散热片上钻的一个锥形孔测量了SRHP热端的温度。从环境温度到热端的稳定温升（T_rise）为5.4 K。因此，SRHP的温度提升是最大T_cooled和T_rise之和，等于14.2 K。

图4| SRHP最优操作参数的确定

要点：

1.图4A总结了在零负载条件下，两单元、四单元和六单元级联SRHPs在70 MV/m和1 Hz下运行的最大冷却温度（T_cooled）和时间平均最大冷却功率。冷却功率随着级联单元数量的增加而增加。理论上最大冷却温度应随着单元数量增加而增加，但从四单元到六单元SRHP的增加较小，可能是因为在更多的单元数量下，更多的薄膜堆保持在环境温度以下，并且从周围空气中吸收了过多的热量。

2.图4B显示，对于六单元SRHP，最佳操作频率是1 Hz，因为在这个频率下，最大冷却温度达到峰值，且冷却功率处于平台期。尽管更高的操作频率会导致单位时间内更多的EC循环，从而产生更大的冷却功率，但薄膜堆之间的热传递速率是一个限制因素。在图4C中，对于六单元SRHP，最大冷却温度和最大冷却功率都随着场强的增强而增加。

总结展望

热量损失到周围空气中是显著的，特别是在SRHP的冷端附近，那里的温度远低于环境温度。增加活性材料的导热性，并在级联结构中将其与环境空气隔离，可以显著提高最大冷却温度和冷却功率。在7.4 K的冷却温度下，通过三对薄膜堆之间的电荷回收，COP（性能系数）为10.1。本文介绍了一种可扩展的EC聚合物薄膜和薄膜堆的制造工艺，这对于实现高设备制造产量和性能至关重要。

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