本论文提出了一种针对锌-碘（Zn-I2）电池的三元协同优化策略，通过结合MXene正极宿主、n-丁醇电解质添加剂和原位固态电解质界面（SEI）保护，显著提升了电池的循环寿命和性能。MXene的催化能力增强了反应动力学并减少了I3-副产品的生成，n-丁醇的加入则协同抑制了I3-的穿梭效应，同时改善了Zn2+的溶剂化结构，促进了稳定的非枝晶锌沉积。这些改进使得制备的电池在30,000个循环中展现出0.30 mAh cm−2的高容量和0.34 mWh cm−2的优越能量密度，且每循环的容量衰减率仅为0.0004%，为锌-碘电池的后续研究提供了一种全面提高电池性能的有前景的策略。
锌-碘（Zn-I2）电池因其高安全性、低成本和吸引人的能量密度而受到能源行业的关注。然而，Zn-I2电池在实际应用中面临一些挑战，主要是由于碘的导电性差、热力学不稳定性以及在电解液中产生的I3-副产品导致的穿梭效应，这些问题导致电池的快速容量衰减和低库仑效率。此外，锌金属负极在充放电过程中易形成枝晶，这不仅影响电池的循环稳定性，还可能引发安全问题。为了解决这些问题，研究者们提出了多种策略，包括通过物理或化学限制将碘限制在导电基底上，以及通过优化电解质来保护锌负极。尽管这些研究在提高Zn-I2电池性能方面取得了一定进展，但大多数研究仅集中于提高电池的一个方面，如正极、负极或电解质，而忽视了其他部分的重要性，导致电池容量和循环寿命之间的不平衡，整体性能不令人满意。因此，该文献强调了从多个角度全面改进Zn-I2电池的迫切需求，并提出了一种三元协同优化策略，旨在通过综合考虑正极宿主、电解质添加剂和负极保护层，实现高容量、高能量密度和长循环寿命的Zn-I2电池。
图 1: 展示了三元协同优化策略的设计原理，包括正极宿主、电解液添加剂和原位负极保护层。图中说明了MXene（TMX）和悬浮的n-丁醇如何在正极区域协同作用，I-和n-丁醇在电解液中如何协同调节Zn2+的溶剂化结构，以及吸附在锌表面的n-丁醇和原位形成的固态电解质界面（SEI）如何协同保护锌负极。
图 2: 这组图展示了Ti3C2Tx MXene正极宿主的形貌和电化学性能。包括SEM和AFM图像显示了TMX的薄层结构，UV-vis光谱比较了不同正极宿主对I3-的吸附能力，以及理论计算、CV曲线、Tafel斜率、GCD曲线和长期循环性能，证明了TMX作为正极宿主的优越性。
图 3: 展示了电解液结构的表征和模拟，包括分子动力学（MD）模拟、径向分布函数（RDFs）、1H NMR谱图、FTIR谱图和拉曼光谱，这些结果揭示了I-和n-丁醇如何参与到Zn2+的溶剂化结构中，以及它们如何影响水分子的氢键网络。
图 4: 分析了不同电解液对锌负极稳定性和机制的影响。通过Zn//Cu不对称电池测试，展示了不同电解液中锌成核阶段的机制，包括成核过电位、CA测试、对称电池测试、接触角测试、表面能计算和表面形貌分析，说明了电解液添加剂如何改善锌的均匀沉积和抑制枝晶生长。
图 5: 展示了使用MXene作为正极宿主、不同电解液和锌作为负极的全电池的电化学性能。包括CV曲线、GCD曲线、倍率性能和长循环测试，这些结果证明了三元协同优化策略在提高Zn-I2电池性能方面的有效性，特别是在提高电池的容量、能量密度和循环稳定性方面。
研究团队通过实施一种三元协同优化策略，成功地解决了锌-碘（Zn-I2）电池在高比率特定电流下循环寿命短的问题。该策略涉及使用MXene作为正极宿主，n-丁醇作为电解液添加剂，以及在锌负极表面原位生成的固态电解质界面（SEI）保护层。这些综合措施不仅提高了反应动力学，减少了I3-副产品的生成和穿梭效应，还改善了Zn2+的溶剂化结构，并促进了锌的均匀沉积，有效抑制了锌枝晶的形成。结果，制备的电池在30,000个循环中展现了0.30 mAh cm−2的高容量和0.34 mWh cm−2的优越能量密度，且每循环的容量衰减率仅为0.0004%，显著超越了大多数已报道的Zn-I2电池性能。这项工作为开发高容量、长寿命的Zn-I2电池提供了一个有前景的策略，并为未来的大规模能量存储设备开辟了新的可能性。
文章来源：池中锂
《钠离子电池技术发展与产业前景研究报告》
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