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图1
a)DAQ-HATN COF在水系GDAQ//Zn电池系统中的设计优势和储能机制示意图。b)DA-HATN COF、DAQ-HATN COF、GDA和GDAQ的FT-IR光谱。c)DA-HATN COF、DAQ-HATN COF、GDA和GDAQ的拉曼光谱。d)DA-HATN COF和DAQ-HATN COF的13C NMR谱图。e)DA-HATN COF、DAQ-HATN COF、GDA和GDAQ的XRD图谱。f)N2物理吸附等温线和插图揭示了GDAQ的孔径分布。g)DA-HATN COF、DAQ-HATN COF、GDA和GDAQ的TGA曲线。h)DAQ-HATN COF的SEM图像。i)GDAQ的SEM图像。j，k)GDAQ的TEM图像。
图2
a)GDAQ在0.2 mV s-1扫描速率下的CV曲线。b)GDAQ在0.1~15.0 A g-1电流密度范围内的GCD曲线。c)GDAQ和GDA在0.1~15 A g-1电流密度范围内的倍率性能。d)GDAQ和GDA与其他基于COF的电极的倍率性能比较。e)GDAQ在10 A g-1电流密度下的循环稳定性。f)GDAQ在0.2~2.5 mV s-1的各种扫描速率下的CV曲线。g)2.5 mV s-1时的电容和扩散贡献。h)GITT曲线和计算的GDAQ离子扩散系数。i)rGO、DA-HATN COF、DAQ-HATN COF、GDA和GDAQ的EIS比较。j)GDAQ优异电化学性能的机制图示。
图3
a)不同充放电深度下GDAQ的GCD曲线。b)非原位XRD图谱。c)N 1s和O 1s的非原位XPS光谱。d)非原位FT-IR光谱。e)电化学过程中GDAQ的SEM图像。
图4
a)DA-HATN COF和DAQ-HATN COF(重复单元)的电子结构和计算的LUMO/HOMO能级。b)放电过程中H+/Zn2+在DAQ-HATN COF中的储存机理示意图。c)DA-HATN COF和DAQ-HATN COF的模拟ESP分布。d)DA-HATN COF和DAQ-HATN COF中目标原子的多利肯电荷值。e)计算了H+/Zn2+阶梯式配位过程中DAQ-HATN COF的吉布斯自由能。f)放电过程中DAQ-HATN COF的H+/Zn2+共储途径。
图5
a)GDAQ//GDAQ-R SAOB的设计理念和工作机制。b)SAOB在0.1~10.0 A g-1电流密度范围内的GCD曲线。c)SAOB在0.1~10.0 A g-1电流密度范围内的倍率性能。d)SAOB在0.2~2.5 mV s-1的各种扫描速率下的CV曲线。e)SAOB(纽扣电池)在1 A g-1电流密度下的循环稳定性。f)软包SAOB的组装过程示意图。g)由两个GDAQ//GDAQ-R软包SAOB供电的电子计时器的实际演示。h)GDAQ//GDAQ-R软包SAOB在5 A g-1电流密度下的循环稳定性。i)GDAQ//GDAQ-R SAOB与其他全有机水系锌离子电池的循环稳定性比较。
综上所述，本文成功获得了具有丰富C=N和C=O基团的新型 COF/石墨烯复合材料GDAQ。具有高氧化还原活性的C=O基团提供额外的可逆H+配位点，并与C=N位点合作以增强AZOB中GDAQ电极的Zn2+/H+共存储容量。石墨烯作为一种稳定的导电连接组分，进一步激活了COF中的大部分活性位点，并有效增强了循环稳定性。由于上述优点，GDAQ电极表现出令人印象深刻的电化学性能，具有极高的比容量(331 mAh g-1)、优异的倍率性能和超长循环稳定性(在10 A g-1的电流密度下，20000次循环后容量保持率为90.33%)。此外，实验研究和理论计算详细阐明了GDAQ的储能途径，阐明了C=O改性和石墨烯引入对离子配位机理和电极反应动力学的调节和优化效果。因此，基于GDAQ电极的进一步发展，开发了一种新型对称全COF/石墨烯水系锌离子电池。独特的氧化还原反应过程和快速的阳离子配位/解离动力学使SAOB在0.1 A g-1时具有150 mAh g-1的高容量，同时还继承了极高的倍率性能和循环稳定性。坚信这项工作不仅为AZOBs中使用的基于COF的电极材料提供了分子水平设计和性能优化方法，而且扩展了高性能有机电极的应用范围，为从机理理论研究到SAOBs概念实现的整个工艺开发提供了有价值的参考。
Eco-Friendly High-Performance Symmetric All-COF/Graphene Aqueous Zinc-Ion Batteries
文章来源：水系能源
《钠离子电池技术发展与产业前景研究报告》
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