全文速览在中性条件下还原二氧化碳制多碳（C2+）的方法可降低能量损耗但面临动力学缓慢的问题。鉴于此，曹荣组报告了一种优化的Ag-Cu2O界面催化剂，该催化剂在流动池中650 mA cm-2下，FEC2H4高达66.0%，使其在已报道的铜基电催化剂中脱颖而出。该工作为中性电催化CO2在高电流密度下转化为单一产物带来了重大突破，并为界面催化剂和其他中性电催化剂的设计提供重要启示。
本文亮点该工作通过构筑Ag/Cu2O界面电催化剂实现中性条件下高效CO2RR生成C2H4，其C2H4部分电流密度高达429.1 mA cm−2，在已报道中性催化剂中处于领先地位；原位拉曼说明了Ag的引入不仅提升了*CO覆盖率，且有助于维持部分Cu+位点；DFT计算进一步说明了界面处CO的溢流以及促进C-C偶联的机制。
图文解析首先合成了Ag-Cu2O催化剂，通过TEM和HRTEM说明了Ag和Cu2O之间具有紧密的界面（图1）。 图1催化剂的合成路径，TEM，HRTEM和mapping图 不同Ag/Cu2O的比例中，Ag-Cu2O-0.10催化剂具有最优的电流密度、C2+和乙烯的法拉第效率，其在650 mA cm−2具有66.0%的乙烯法拉第效率，乙烯部分电流密度高达429.1 mA cm−2，为中性电催化报道最高。对比已报道的催化剂，Ag-Cu2O-0.10催化剂在FEC2+, FEC2H4, FEC2+/FEC1,和|jtotal|等方面均处于领先位置（图2）。 图2 催化剂中性电催化CO2RR催化性能 原位拉曼光谱表明，相较于Cu2O, Ag/Cu2O界面的构建能够在高电位下保留部分Cu+位点，改善活性位点周围的*CO覆盖率，并调节表面质子覆盖率（图3）。 图3 Ag-Cu2O-0.10与Cu2O的中间体吸附差异 理论计算结果证实，Ag的引入降低*COOH的自由能，增加了Cu活性位点周围的CO覆盖率。此外，Ag/Cu2O界面还促进了C-C耦合，最终实现多碳选择性的提升（图4）。 图4 CO2RR机理研究
