全文速览光催化 CO2 还原是生产高价值太阳能燃料的重要技术，然而界面电荷传输过程一直受到限制。为了解决这一局限，本工作通过设计两步水热法制备了高度晶格匹配的二维/二维p-n异质结CuS-Bi2WO6（CS-BWO）。CS和BWO的功函数差异和高度匹配的界面晶格为电荷转移提供了快速通道。其中，p-n异质结能能够有效促进电荷从Cu位点转移到Bi位点，导致Bi位点具有高电子密度和低氧化态。因此BWO中的Bi位点有利于CO2的吸附和活化，以及高覆盖率关键中间体b-CO32-的产生，而CS作为优异的光响应材料，在光催化CO2还原过程中提供丰富的光生电子，这些电子迁移到 BWO导带用于CO2光还原。值得注意的是，p-n异质结CS-BWO的CO和CH4产率分别达到15.6和33.9 µmol g-1 h-1，显著高于CS、BWO和机械混合的CS-BWO纳米片。这项工作为开发高活性异质结光催化剂将CO2转化为增值太阳能燃料提供了一种创新的设计策略。
背景介绍化石燃料不断消耗加剧CO2的排放，人类同时面临能源危机和温室效应带来的严峻挑战。在此背景下，光催化CO2还原技术利用阳光将CO2和H2O转化为高附加值化学品，为全球能源危机与温室效应提供了一个有潜力的解决方案。在众多半导体光催化材料中，Bi2WO6作为典型的Aurivillius型氧化物，具有良好的光响应能力，较大的比表面积和稳定的二维结构等优点。然而，Bi2WO6有限的载流子浓度和过高的载流子复合率严重限制了光催化CO2还原效率。异质结在优化载流子分离效率和提高光催化CO2还原性能表现出显著的优势，但异质结界面处晶格失配不可避免地导致界面电荷转移效率降低。针对上述问题，郑州大学李俊副教授联合武汉理工大学李能教授和中国地质大学（北京）黄洪伟教授通过外延生长的方式构建了p-n型CuS-Bi2WO6（CS-BWO）异质结，由于界面点阵匹配和原子连续分布，该策略可以最大限度地减少异质结界面处的散射和能量猝灭，促进电荷载流子在异质结不同组分之间的转移，从而大大提高了异质结光催化剂的性能（Scheme 1）。 Scheme 1. Schematic illustration showing the epitaxial growth heterojunction with or without highly connected and matched interfacial lattices.
