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第一作者：王东闽
通讯作者：谭庚文，叶生发
通讯单位：中山大学，中国科学院大连化学物理研究所
论文链接：
https://doi.org/10.1038/s41557-024-01669-9
摘要
本研究成功合成并分离了一种三重态氮烯（nitrene）自由基，该自由基由体积庞大的hydrindacene配体稳定。通过电子顺磁共振波谱（EPR）和单晶X射线衍射（SC-XRD）等多种谱学和结构技术对氮烯进行了全面表征。研究发现，该氮烯的高稳定性主要归因于配体的空间位阻和有效的电子离域作用。此外，通过EPR波谱与基于高相关波函数的从头算计算相结合，证实了该氮烯具有三重态基态，轴向零场分裂参数D为0.92 cm-1，且菱形参数E/D接近于零。
研究成果
中山大学谭庚文教授、叶生发教授在《Nature Chemistry》上发表了题为“Isolation and characterization of a triplet nitrene”的论文，研究团队通过合成含有hydrindacene配体的芳基氮烯，实现了在环境条件下三重态氮烯的稳定和分离。通过紫外-可见吸收光谱、红外光谱、核磁共振（NMR）光谱等技术，详细研究了氮烯的光解反应和稳定性。实验结果表明，该氮烯在苯和氟苯溶液中在283K时稳定，但在298K时会缓慢分解。通过光解1号化合物（MsFluid*-N3），成功分离出红色的氮烯MsFluid*-N2，并以52%的产率得到。
论文亮点
1.环境条件下的三重态氮烯分离：首次在环境条件下分离出三重态氮烯，这是氮烯化学中的一个重要突破。
2.全面表征：利用多种先进的谱学和结构技术，对氮烯进行了全面的表征，包括EPR、SC-XRD等。
3.理论计算与实验结果的结合：通过高相关波函数的从头算计算与EPR波谱相结合，为氮烯的三重态基态提供了有力证据。
4.稳定性机制的阐释：揭示了hydrindacene配体通过空间位阻和电子离域作用稳定氮烯的机制。
图文导读
图1 | 电子结构和结构表征的氮烯。
图2| 2的合成和表征。
图3 | 2的电子结构。
图4 | 氮烯2的反应性研究。
结论
本研究成功合成并分离了一种三重态氮烯，这一成果不仅为理解氮烯的反应性和稳定性提供了新的见解，而且为未来在氮烯化学中的应用开辟了新的可能性。通过实验和理论计算相结合的方法，深入理解了氮烯的电子结构和稳定性机制，为进一步的研究和应用奠定了基础。
作者简介
谭庚文，现为中山大学化学学院教授。2008和2011年于厦门大学分别获得理学学士和硕士学位；2015年毕业于柏林工业大学，获得无机化学博士学位，导师是德国科学院院士Matthias Driess教授。2015年至2017年在南京大学配位化学国家重点实验室从事博士后研究，合作导师为王新平教授（杰青、长江学者），随后晋升为副教授。2019年加入苏州大学开展独立研究工作。2023年加入中山大学化学学院。研究兴趣包括主族元素自由基、主族元素多重键等，目前已在Nat. Chem., Chem., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Sci.,Chem. Commun.等期刊上发表论文60余篇。
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