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第一作者：刘福露，冯键强
通讯作者：王斌举，黄小强
通讯单位：厦门大学
论文链接：
https://www.nature.com/articles/s41586-024-08399-5
研究背景
2024年11月22日，成果以“Synergistic photobiocatalysis for enantioselective triple radical sorting”为题发表于Nature期刊，南京大学化学化工学院黄小强团队长期致力于光酶催化研究。近期，团队改造了焦磷酸硫胺素依赖酶，通过协同可见光催化的方式，构筑了一种三组分光生物催化体系。该工作交叉融合了生物和化学，一方面突破了天然酶通常只能催化1-2个底物的局限、赋能绿色生物制造，另一方面也为化学领域的手性精准控制难题提供了新策略。
成果简介
酶是自然界的催化剂，在生命体系的多种生理过程中发挥关键作用，也是基础研究和生物制造等应用领域的重要工具。然而，天然酶催化功能相对有限，无法满足当下的需求。比如，自然界中复杂化合物的多组分合成往往需要多个酶的共同催化。尽管近年来酶催化获得了巨大的发展，但是目前发展的酶促反应多是单分子或双分子转化。如何抑制自然选择的酶天然反应性、利用一个蛋白调控三个不同底物/化学中间体的有序转化，仍然具有很大的挑战性。
图文导读
图2：酶促反应和定向进化
该体系有非常好的底物耐受性，能够接受各种取代的芳香醛、杂环芳香醛，多种取代基的芳基烯烃甚至烷基烯烃，以及多种烷基自由基前体（图3）。文章展示了33个例子，其中25例对映选择性能达到≥97% ee，凸显了酶可调的活性口袋对于游离自由基立体化学的精妙调控作用。
图3：普适性考察
总结
研究团队与合作者们协作，通过酶学实验、光化学实验、电子顺磁共振谱学研究和理论计算等方法，对机理开展了详细研究，揭示了该体系实现三组分反应性的关键以及高立体化学选择性的来源。
该工作第一通讯单位为南京大学配位化学国家重点实验室、化学和生物医药创新研究院、化生医药学科交叉中心和化学化工学院。化院2022级博士研究生邢仲秋、化院特任副研究员刘福露和厦门大学化学化工学院博士生冯键强为共同第一作者。厦门大学王斌举教授为论文的共同通讯作者；黄小强特聘研究员为最后通讯作者。值得一提的是，2023年12月黄小强团队在光酶领域已经发表了一篇Nature：第12篇顶刊！南大团队《Nature》发文引领光生物制造新方向。
理论计算
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