费林峰教授&黄长水研究员等: 揭示微观烧结特性 → 设计超稳催化剂

文摘   2024-10-29 10:20   中国香港  

研究背景

负载金属纳米催化剂在环境催化、精细化工、先进制药等领域有着广泛的应用。然而,烧结导致的金属颗粒长大和随后的性能失活是限制其实际应用的重要问题之一。

金属-载体相互作用 (MSI) 被认为是控制负载型催化剂烧结动力学的关键因素。基于 Sabatier 原理的机理研究表明,纳米催化剂的烧结机制受 MSI 的支配。近年来,研究人员尝试将各种载体与金属纳米颗粒进行匹配组合,以调节其 MSI,从而获得抗烧结性能良好的催化剂。

但是,为各种金属纳米颗粒寻找适合各类化学反应的合适载体,是技术上较为复杂且经济上较为昂贵的。

研究内容

近来的研究表明,载体上的表面缺陷和官能团有利于稳定金属催化剂颗粒,这为单一载体上 MSI 的调控提供了有效途径。然而,关于载体表面缺陷与金属颗粒抗烧结机理之间关系的基础认识到目前为止还较为有限。
近日,南昌大学费林峰团队联合中科院化学所黄长水研究员等利用原位扫描透射电子显微分析 (STEM) 和理论计算,揭示了 Pt 纳米颗粒在二维 MXene (Ti3C2Tx) 载体上的微观烧结特性,并发现 Pt 纳米颗粒的烧结机理高度依赖于 MXene 片的表面结构。
  • Figure 1. Pt 纳米颗粒在 MXene 片上的原子尺度烧结行为和动力学。
该工作表明,在 MXene 表面缺陷区域 (如台阶、孔洞边缘) 的 Pt 纳米颗粒,由于 Pt/MXene 界面上的强 MSI 而通过奥斯特瓦尔德熟化 (OR) 机制烧结;与此相对的,Pt 纳米颗粒与 MXene 平面区域之间的弱 MSI,导致颗粒通过迁移和合并 (PMC) 机制进行烧结。此外,定量分析显示,PMC 和 OR 过程的烧结速率存在显著差异。
  • Figure 2. Pt 颗粒与 MXene 不同区域之间 MSI 的理论计算。


这些显微观察结果揭示了 Pt/MXene 纳米催化剂的“烧结机制-MSI”关系,有望为今后新型超稳定催化剂的设计提供思路。该成果以 “Surface topology of MXene flakes induces the selection of the sintering mechanism for supported Pt nanoparticles” (《MXene 片表面结构诱导负载 Pt 纳米颗粒的选择性烧结机理》) 为题,发表在英国皇家化学会期刊 Chemical Science 上。

论文信息

  • Surface topology of MXene flakes induces the selection of the sintering mechanism for supported Pt nanoparticles
    Jiawei Huang黄家威,南昌大学), Yucheng Zhang, Jiaqi Chen, Zhouyang Zhang, Chunfang Zhang*, Changshui Huang*黄长水,中科院化学所)and Linfeng Fei*费林峰,南昌大学)
    Chem. Sci., 2024, 15, 14521-14530
    https://doi.org
    /10.1039/D4SC03284E

作者简介

黄家威 博士研究生
南昌大学

本文第一作者,南昌大学 2023 级博士研究生。主要从事负载金属催化剂的烧结机理和环境稳定性研究。







费林峰 教授
南昌大学
本文共同通讯作者,南昌大学教授、博士生导师。于中国科学技术大学化学系取得本科学位,后于香港理工大学应用物理学系相继取得硕士、博士学位。博士毕业后,在香港理工大学继续从事博士后研究。2018 年加入南昌大学物理与材料学院。主要从事先进功能材料的构效关系及其原位电子显微学研究。迄今,在包括 Nature Materials、Nature Communications、Advanced Materials、Nano Letters、ACS Nano 等杂志共发表 SCI 论文 100 余篇。








黄长水 研究员/教授
中国科学院化学研究所
本文共同通讯作者,中国科学院化学研究所研究员/教授,博士生导师。博士毕业于中科院化学所,之后在美国威斯康辛大学(麦迪逊分校)开展博士后工作,回国后加入中国科学院。主要从事应用于能源存储、催化等领域的新型碳基材料体系的合成研究。科研成果先后在 PNAS、Sci. Adv、J. Am. Chem. Soc.、Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed. 等国际学术期刊发表相关论文 170 余篇。

期刊介绍

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Chem. Sci.

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5-年影响因子*8.0
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* 2023 Journal Citation Reports (Clarivate, 2024)

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