激基复合物是基于给体分子和受体分子形成的分子间电荷转移复合物。由于具有空间分离的最高占据分子轨道和最低未占分子轨道,激基复合物发光材料天然具有较小的电子交换能,有利于实现热活化延迟荧光 (TADF)。但分子间电荷转移可能诱导多种非辐射跃迁通道,构建高效红光激基复合物困难重重。
近日,电子科技大学郑才俊 等人设计构建了六组激基复合物,通过光物理性质测试,系统地探究了分子刚性,给体受体的分子间相互作用以及给体分子和受体分子自身的分子间相互作用对非辐射跃迁的影响,最终实现高性能的红色 OLED。
三个受体分子中,SAF-2NP 引入了螺芴吖啶基团,表现出最小的重组能,刚性相比含三苯胺的 TPA-QP 和 TPA-2NP 得到显著提升。此外,由于氧原子较强的电负性以及菲罗琳裸露的氮原子,mPTBC:SAF-2NP 和 mPTBC:TPA-2NP 两组激基复合物能形成分子间氢键。得益于刚性结构的给受体分子和分子间氢键对体系的进一步稳定作用,mPTBC:SAF-2NP 显示出六组激基复合物中最小的非辐射跃迁速率(knr ;1.98×106 s-1 ),以及最高的 PLQY(84.1%)。 进一步探究给体和受体分子自身的分子间相互作用,当 SAF-2NP 浓度升高时,mPTBC:SAF-2NP 的 knr 也随之升高。这种浓度淬灭在基于 TPA-QP 和 TPA-2NP 的激基复合物中更加显著。这是由于浓度升高时受体分子之间的 π-π 相互作用更强,导致更严重的激子淬灭;同时,TPA-QP 和 TPA-2NP 的平面性更强,相应的激子淬灭更严重。在最优浓度下,基于 mPTBC:SAF-2NP 的 OLED 器件表现出峰值为 608 nm 的红色发光,EQEmax 达到 23.8%,这一结果显著优于此前的红光激基复合物 OLED 效率记录。
该工作系统地探究了红光激基复合物的非辐射能量损失,对开发高性能红光激基复合物,理解多组分发光体系的发光机制有指导意义。
该成果以“Unraveling non-radiative decay channels of exciplexes to construct efficient red emitters for organic light-emitting diodes ”(《揭示激基复合物的非辐射跃迁机理,构建高效红光材料应用于有机发光二极管》 )为题,发表在英国皇家化学会期刊 Chemical Science 上。
Unraveling non-radiative decay channels of exciplexes to construct efficient red emitters for organic light-emitting diodes Heng-Yuan Zhang (张恒源 ) , Ming Zhang, Hao Zhuo, Hao-Yu Yang, Bo Han*, Yong-Hao Zheng, Hui Wang, Hui Lin, Si-Lu Tao, Cai-Jun Zheng* (郑才俊 ) and Xiao-Hong Zhang* (张晓宏 ) Chem. Sci. , 2024, 15 , 14651-14659 https://doi.org/10.1039/D4SC03667K 本文第一作者,电子科技大学光电科学与工程学院博士生。2019 年于合肥工业大学获得学士学位,同年进入电子科技大学攻读博士。主要研究方向为 OLED 材料及器件。在 Chem. Sci.,Mater. Horizons,Chem. Eng. J.,Matter 上发表论文 4 篇。
本文通讯作者,电子科技大学光电科学与工程学院研究员,博士生导师,国家优秀青年基金获得者。一直从事有机光电材料与器件的研究,主要研究高性能有机电致发光技术,相关成果已获授权中国发明专利 12 项,美国发明专利 1 项;发表 SCI 学术论文 100 余篇,累计被他人 SCI 正面引用 2200 余次。主持国家自然基金面上项目,四川省国际科技创新合作项目等多项国家级、省部级项目。入选北京市“科技新星”、四川省“学术技术带头人后备人选”、电子科技大学“百人计划”等人才计划;获得 2018 年江苏省科学技术一等奖、2020 年四川省科技奖自然科学三等奖。 本文通讯作者,苏州大学校长,博士生导师。国家杰出青年基金获得者、教育部国家级人才计划入选者、国家“万人计划”科技创新领军人才、国家重大研究计划项目(973)首席科学家、国家基金委创新研究群体项目负责人、英国皇家化学会会士、国务院政府特殊津贴获得者、国务院学位委员会评议组成员、国家基金委工程与材料科学部专家咨询委员会委员。主要从事新型光电功能材料领域的研究,在包括 Nature、Nat. Photon.、Nat. Energy、Nat. Mater.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed. 等国际期刊(SCI)发表研究论文 530 余篇,获美国和中国专利 50 余项,撰写国际专著 3 部(章)。获国家自然科学二等奖 1 项(排名 1),何梁何利基金科学与技术进步奖 1 项,省部级科学技术一等奖3项。 Home to exceptional research and thought-provoking ideas. Open and free, for authors and readers. 2-年影响因子* 7.6 分 5-年影响因子* 8.0 分 JCR 分区* Q1 化学-综合 CiteScore 分† 14.4 分 中位一审周期‡ 33 天
Chemical Science 是涵盖化学科学各领域的跨学科综合性期刊,也是英国皇家化学会的旗舰期刊。所发表的论文不仅要在相应的领域内具有重大意义,而且还应能引起化学科学其它领域的读者的广泛兴趣。所发表的论文应包含重大进展、概念上的创新与进步或者是对领域发展的真知灼见。发文范围包括但不限于有机化学、无机化学、物理化学、材料科学、纳米科学、催化、化学生物学、分析化学、超分子化学、理论化学、计算化学、绿色化学、能源与环境化学等。作为一本钻石开放获取的期刊,读者可以免费获取所发表论文的全文,同时从该刊的论文版面费由英国皇家化学会承担,论文作者无需付费。
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* 2023 Journal Citation Reports (Clarivate, 2024) † CiteScore 2023 by Elsevier
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