研究背景
以单质硫为电化学活性物质的锂硫电池 (LSBs)，因其高能量密度 (2600 Wh kg-1) 和高理论比容量 (1675 mAh g-1) 优势，有望替代传统锂离子电池成为新一代储能系统。针对 Li-S 电池存在的硫单质导电性差、在充放电过程中体积变化大、多硫化物转化动力学缓慢等问题，如何有效提升硫正极的电化学活性已成为目前研究的重点。
文章简介
近日，大连理工大学王旭珍教授团队研究发现，利用碳基复合催化剂催化 H2S 氧化反应诱导硫沉积的电极制备策略有望解决上述问题。通过制备氮掺杂中空碳纳米纤维 (NHCF) 负载氧缺陷 ZnO (Od-ZnO/NHCF) 组成的碳基复合催化剂，实现了 H2S 污染物的高效脱除及高性能锂硫电池的集成应用。Od-ZnO/NHCF 催化剂中的氧空位能够增强 H2S 的化学吸附，从而产生 ZnO/ZnS 异质结构；此外，它可以通过静电相互作用富集 O2•− 自由基，从而改善吸附的 H2S 催化氧化为元素硫的过程。同时，NHCF 的中空框架使气体能够快速扩散，并为固体硫提供足够的储存空间，从而在脱硫过程中实现了用于 LSBs 的高硫负载正极材料 (S@Od-ZnO/ZnS/NHCF) 的原位构建（图 1，图 2）。
图 1.基于 Od-ZnO/NHCF 催化 H2S 氧化构建碳硫正极材料的机理示意图
图 2.(a) Od-ZnO/NHCFs 复合催化材料的制备过程示意图. (b) PMMA@Zn-ZIF 前驱物和 (c) 典型 Od-ZnO/NHCFs 样品的 SEM 图像 (插图显示纤维的中空结构). (d, e) 典型 Od-ZnO/NHCFs 样品的 HRTEM 图像.
图 3.脱硫反应后 Od-ZnO/NHCFs 催化剂 (记为 S@Od-ZnO/ZnS/NHCFs) 的表征. (a) Od-ZnO/NHCFs 催化剂的室温 H2S 穿透曲线及其 (b) 在不同反应时段的非原位 XRD 谱图. 脱硫后 S@Od-ZnO/ZnS/NHCFs 的 (c) HRTEM 图像, (d) 高分辨 S 2p XPS 光谱图和 (e) TG 曲线. (f) 基于 VOs 的 S2– 晶格扩散和 ZnO/ZnS 异质结形成示意图.
图 4.S@Od-ZnO/ZnS/NHCFs 正极的 LSBs 性能. 1 C 时不同电流密度下的 (a) CV 曲线, (b) GDC 曲线. 不同电流密度下的 (c) 长循环性能, (d) 倍率性能和 (e) 相应的 GDC 曲线.
论文信息
Oxygen Vacancy Enhanced Catalytic Oxidation of H2S Based on ZnO Incoperated N-doped Hollow Carbon Nanofibers for Cathodes Construction of High-performance Li-S Batteries
Minghui Sun, Xuzhen Wang*, Xingliang Ji, Lei Qin, Zongbin Zhao, Jieshan Qiu（王旭珍，大连理工大学）
J. Mater. Chem. A, 2024, 12, 24983-24996
https://doi.org/10.1039/D4TA04138K
作者简介
本文通讯作者，大连理工大学化学学院教授、博士生导师，宝钢优秀教师、辽宁省教学名师、校教学名师。主要科研领域是纳米催化新材料的设计合成及环境/能源应用基础研究。主持国家自然科学基金面上项目 3 项、重点项目子课题 1 项、辽宁省自然科学基金项目 1 项；参加完成国家 973、863 计划项目子课题 2 项、国家自然科学基金项目 5 项。在 Appl. Catal. B: Environ., ACS Nano, J. Mater. Chem. A，Chem. Comm., Carbon, Fuel，Energy & Environmental Materials, ACS Appl. Mater. Interfaces 等期刊发表研究论文 60 余篇，其中 SCI 收录 50 余篇、EI 收录 30 余篇，6 篇论文被选为封面文章；获授权中国发明专利 5 件。
期刊介绍
rsc.li/materials-a
J. Mater. Chem. A
| 2-年影响因子* | 10.7分 |
| 5-年影响因子* | 10.8分 |
| JCR 分区* | Q1能源与燃料 Q1化学-物化 Q1材料-多学科 |
| CiteScore 分† | 19.5分 |
| 中位一审周期‡ | 30 天 |
Journal of Materials Chemistry A、B 和 C 报道材料化学各领域的高质量理论或实验研究工作。这三本期刊发表的论文侧重于报道对材料及其性质的新理解、材料的新应用以及材料合成的新方法。Journal of Materials Chemistry A、B 和 C 的区别在于所报道材料的不同预期用途。粗略的划分是，Journal of Materials Chemistry A 报道材料在能源和可持续性方面的应用，Journal of Materials Chemistry B 报道材料在生物学和医学方面的应用，Journal of Materials Chemistry C 报道材料在光学、磁学和电子设备方面的应用。
Anders Hagfeldt
🇸🇪 乌普萨拉大学
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Associate editors
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