研究背景
文章简介
近日，西北工业大学陈凯杰教授团队在之前工作 (J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 3, 1485–1492) 的基础上，首次成功在单一配位网络中实现了两种不同 9 连接金属簇的有序组装。
这两种金属簇具有相同的拓扑连通性，分别为 [Mn3(μ3-O)] 节点和 [Mn6(μ3-O)2(CH3COO)3] 节点。两种金属簇通过 BDC2– 和 TPT 配体以 ABAB 方式层状排列组装得到 NPU-6。NPU-6 不仅继承了两种母网络（高稳定性和高孔体积）的优点，还在 C2H6/C2H4 分离性能方面表现出优异的效果。
Figure 1. 金属簇定向组装实现孔容与稳定性同步提升
Figure 2. CPM-153，NPU-6 和 NPU-1-TPT 晶体结构对比
Figure 3. 反应体系的精确乙酸调控实验 (a) 及不同条件下可能的晶体自组装机理 (b) 和 (c)。状态 I: 不添加乙酸，产生纯的 CPM-153；状态 II: 少量的乙酸生成 CPM-153 和 NPU-6 的混合物；状态 III: 加入适量的乙酸微环境浓度驱动 NPU-6 组装；状态 IV: 过量乙酸产生 NPU-1-TPT 和 NPU-6 的混合物；状态 V: 乙酸过量则得到纯 NPU-1-TPT。
Figure 4. 稳定性和孔隙率测试。CPM-153 (a) 和 (d)、NPU-1-TPT (b) 和 (e) 和 NPU-6 (c) 和 (f) 用不同温度处理后样品的 PXRD 和 N2 吸附量。NPU-6 集成了 CPM-153 的高理论孔体积和 NPU-1 的高稳定性，实现了 1+1 > 2 的效果。其在 200 °C 下仍能保持完整的晶体结构和较高的孔体积；此外在相对湿度 70% 的环境静置 7 天后仍保持完整的孔体积，NPU-6 在 77 K 下展现出最高的 N2 吸附容量，为 354.1 cm3 g-1，优于 CPM-153 和 NPU-1-TPT。
Figure 5. 吸附和分离性能的表征。(a) CPM-153、NPU-1-TPT 和 NPU-6 的 C2H6 和 C2H4 吸附量。(b) IAST 选择性。(c) NPU-6 在 298 K 时对于 C2H4/ C2H6 的实验穿透曲线。(d) 模拟的 C2H6/C2H4 穿透曲线。同另外两个材料相比，NPU-6 表现出了最高的 C2H4 和 C2H6 吸附量，此外其在 C2H6/C2H4 分离方面表现出优异的性能，实验和模拟的穿透曲线表明，NPU-6 能够有效地从 C2H6/C2H4 混合物中一步纯化出 C2H4，具有最高的 IAST 选择性（1.8）。
论文信息
Ordered assembly of two different metal clusters with the same topological connectivity in one single coordination network Jian-Wei Cao,‡ Tao Zhang,‡ Juan Chen, Jin-Bo Wang, Yu Wang and Kai-Jie Chen*（陈凯杰，西北工业大学） Chem. Sci., 2024, 15, 11928-11936
https://doi.org/10.1039/D4SC02550D
作者简介
本文第一作者，西北工业大学 2022 级博士研究生，主要从事多孔配位聚合物设计合成及吸附分离应用研究，以第一/共同第一作者在 Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., ACS Appl. Mater. Interfaces. 等期刊发表文章 7 篇。曹健玮参与了本论文的结构合成、机理探索、数据收集与分析、论文写作等工作。
本文共同第一作者，西北工业大学副研究员，硕士生导师，2014 年毕业于西安交通大学理学院应用化学系，2019 年毕业于西安交通大学获材料科学与工程博士学位，博士后期间与西北工业大学化学与化工学院陈凯杰教授合作，着重研究基于晶体结构设计的 MOF 材料的气体吸附性能。目前在化学、材料国际期刊 J. Am. Chem. Soc.；Nat. Commun.; Chem. Sci. ACS Appl. Mater. Interfaces; Chem. Commun.; Chin. J. Chem.; Inorg. Chem.; Chem. Eur. J.; Cryst. Growth Des.; CrystEngComm 等发表论文 20 余篇，其中第一&共同一作论文 11 篇。张涛参与了论文的数据收集与分析、理论计算、论文写作等工作。
期刊介绍
rsc.li/chemical-science
Chem. Sci.
| 2-年影响因子* | 7.6分 |
| 5-年影响因子* | 8.0分 |
| JCR 分区* | Q1 化学-综合 |
| CiteScore 分† | 14.4分 |
| 中位一审周期‡ | 33 天 |
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Editor-in-Chief
Andrew Cooper
🇬🇧 利物浦大学
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