宁波大学史力团队: 高效高选择性光催化 CO₂ 还原材料新贡献

文摘   2024-10-31 09:57   英国  

研究背景

以 Zn-In-S 为代表的三元 II-III-VI 复合胶体纳米晶体以其优异的组分依赖光学特性、低毒性和多激子生成特性而成为非常有前景的光催化剂材料之一。
研究发现,在 Zn-In-S 胶体晶体中掺杂 I 族元素 (如 Ag、Cu) 是调控其电子结构的有效策略。然而,Ag 掺杂剂对提升 Zn-In-S 胶体光催化 CO 还原活性和选择性的潜在作用机制尚不清晰。
阐明胶体晶体中银掺杂剂的作用机制对实现高效、高选择性的光催化 CO₂ 还原是非常有必要的。

研究内容

近日,宁波大学史力课题组通过一种简单的方法制备了杂原子掺杂的 Zn-In-S 胶体纳米晶体,该晶体可以在以三乙醇胺为牺牲剂、以 Co(bpy)₃²⁺ 为助催化剂的情况下用于光催化 CO₂ 还原。在各种掺杂剂中,Ag 对提高 Zn-In-S 胶体纳米晶的光催化 CO₂ 还原性能最为有效。

该工作采用水溶液合成方法制备了 Ag 掺杂 Zn-In-S 胶体纳米晶体 (Ag-ZnInS),该纳米晶体可作为光催化剂用于光催化 CO₂ 还原反应。结果表明,Ag 的掺杂量对 Ag-ZnInS 的光催化活性和选择性有很大的影响。在以 Co(bpy)₃²⁺ (bpy = 2′2-联吡啶,简称 CoBPY) 为助催化剂,三乙醇胺为牺牲剂时,掺杂量为 1.13 wt% 的 Ag-ZnInS 具有最高的光催化 CO₂ 还原活性,其中 CO 产率为 30.29 μmol h⁻¹,析氢率为 1.24 μmol h⁻¹,CO 选择性为 96.06%,比未掺杂的 Zn-In-S 具有更高的光催化 CO₂ 还原性能。Ag-ZnInS 也表现出比其他金属 (Cu, Fe, Co 和 Ni) 掺杂 Zn-In-S 胶体晶体更高的活性。光催化机理的研究表明,逐渐增加 Ag 在 Zn-In-S 胶体纳米晶体中的掺杂量,可以增强可见光吸附能力,延长载流子寿命,有利于光催化反应。然而,Ag 掺杂量的增加也会导致导带电位的下降,从而降低光生电子的还原能力。因此,可见光吸附能力的增强、载流子寿命的延长和导带电位的下降对光催化 CO₂ 还原性能产生了竞争效应。当 Ag 掺杂量为 1.13 wt% 时,光催化 CO₂ 还原性能达到了最佳。

这项工作为开发用于 CO₂ 还原反应的高效光催化材料做出了宝贵的贡献,并突出了 Ag-ZnInS 在可再生能源和环境可持续性领域的潜力。该成果以 “Unraveling the impact of Ag dopant in Zn–In–S colloidal nanocrystals for boosting visible-light driven photocatalytic CO₂ reduction” (《揭示 Zn-In-S 胶体纳米晶体中 Ag 掺杂剂对促进可见光驱动光催化 CO₂ 还原的作用机制》) 为题,发表在英国皇家化学会期刊 Catalysis Science & Technology 上。

论文信息

  • Unraveling the impact of Ag dopant in Zn–In–S colloidal nanocrystals for boosting visible-light-driven photocatalytic CO₂ reduction
    J. Wang, S. Ouyang, Y. Wang, X. Wang, X. Ren and L. Shi*

    Catal. Sci. Technol., 2024, 14, 5616-5623
    https://doi.org/
    10.1039/D4CY00716F

作者简介

王静 硕士研究生
宁波大学
本文第一作者,宁波大学材料科学与化学工程学院硕士生,主要从事光催化 CO2 还原方面的基础研究。






史力 研究员
宁波大学
本文通讯作者,宁波大学研究员,主要从事光催化材料的设计合成、性能评价和光催化机理探索的科学研究。特别是在活性位点的精准构筑、光催化 CO2 资源化转化上具有多年的研究经历。入选宁波市甬江引才工程创新青年人才、宁波市领军人才培养工程、宁波大学王宽诚青年学者。已承担国家自然科学基金、宁波市自然科学基金基础科研项目,目前为止已发表 SCI 论文 60 余篇,其中ESI高被引论文 9 篇,SCI 论文总引用次数 9200 余次,H 指数为 38。其中以第一作者或通讯作者在 ACS Nano、Adv. Funct. Mater.、Nano Energy、ACS Catal. 等期刊发表论文 30 余篇。入选了 2023 年斯坦福大学发布的全球前 2% 顶尖科学家年度科学影响力榜单。

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