吉林大学饶衡团队: 共轭偶联大幅提升CO₂电还原与Zn-CO₂电池性能

文摘   2024-10-18 11:13   北京  

研究背景

分子催化剂与底物之间的化学连接是提升其电催化性能面临的关键挑战之一。传统的非共价固定方式虽然在构建非均相催化体系时使用广泛,但分子可能发生团聚或浸出,不仅降低了催化剂的活性,也影响了其稳定性。
相比之下,通过形成牢固化学键的共价固定方式,确保分子催化剂与底物之间的稳定连接,从而提升其电催化性能。然而,非共轭共价接枝方式,如以酰胺键为基础的连接,其载体和分子催化剂间的电子传递速度较慢,在一定程度上仍然限制了其催化性能的进一步提升。

研究内容

近日,吉林大学饶衡团队报道了氨基取代酞菁镍催化剂的不同固定方式对其电催化 CO2 还原反应 (eCO2RR) 活性的影响。
  • Figure 1. 氨基取代酞菁镍的共价合成策略

该工作通过石墨共轭偶联方式将八氨基酞菁镍 (II) 共价接枝到石墨炭黑表面,通过吡嗪键连接获得的 Ni(NH2)8Pc-GC 催化剂极大地增强了碳载体与分子间的电子传递效率,进而提高了活性位点的电子密度,降低了 *COOH 的生成能垒,提高了其电催化 CO2 还原性能。基于 Ni(NH2)8Pc-GC 的水系可充电 Zn-CO2 电池展现出至少 50 小时的充放电循环稳定性。

  • Figure 2. 氨基取代酞菁镍的 eCO2RR 性能和 Zn-CO2 电池性能

该工作不仅揭示了石墨共轭偶联策略对电子传递的促进作用,同时还为构建对电催化 CO2 还原具有高活性、高选择性、高稳定性的异质化分子催化剂提供了新思路。

该成果以 “Graphite Conjugated Nickel Phthalocyanine for Efficient CO2 Electroreduction and Zn-CO2 Batteries” (《石墨共轭接枝镍酞菁高效电催化 CO2 还原和 Zn-CO2 电池》) 为题,发表在英国皇家化学会期刊 Chemical Science 上。

论文信息

  • Graphite Conjugated Nickel Phthalocyanine for Efficient CO2 Electroreduction and Zn-CO2 Batteries
    Jingwei Han, Qiang Xu, Fengkun Tian, Hai Sun, Yuanyuan Qi, Guodong Zhang, Jun-sheng Qin, Heng Rao*饶衡,吉林大学)
    Chem. Sci., 2024, 15, 15670-15678
    https://doi.org
    /10.1039/D4SC02682A

作者简介

韩静玮 博士研究生
吉林大学

本文第一作者,吉林大学博士研究生,导师为饶衡副教授。主要研究方向为分子催化剂的电催化(包括水裂解制氢、二氧化碳还原、人工固氮等)。







饶衡 副教授

吉林大学

本文通讯作者,吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室副教授,吉林大学未来科学国际合作联合实验室成员。巴黎西岱大学(原巴黎第七大学)分子电化学实验室获得化学博士学位,师从 Julien Bonin 教授和 Marc Robert 教授。主要研究方向包括光/电催化还原二氧化碳和裂解水,能源催化等。迄今为止,以第一作者或通讯作者在 NatureJACS 等学术刊物上发表论文二十余篇,他引 2400 余次。

期刊介绍

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