西南科技大学段涛/朱琳团队: Se(IV) 在黄钾铁矾中的吸附机理及相变过程中的迁移行为研究

文摘   2024-10-15 11:17   北京  

研究背景

79Se 是由 235U 产生的长寿命放射性同位素(半衰期为 2.952×105 年),它可以从玻璃化的废物或乏燃料中释放出来,并通过微生物活动或地下水渗透释放到储存库中,从而导致 Se 物种的释放。同时,硒作为一种微量元素存在于大多数岩石中,可以通过化学风化或人为活动释放到水环境中。
硒在环境中以五种亚稳氧化态存在: (−II)、(−I)、(0)、(+IV) 和 (+VI)。在含硒废液中,主要以亚硒酸根(Se(IV))和硒酸根(Se(VI))的形式存在,其中 Se(IV) 毒性最大。由于硒的化学毒性和潜在的长期放射性危害,硒的地球化学行为一直是环境科学的主要研究方向。

文章简介

近日,西南科技大学段涛教授朱琳教授团队进行了黄钾铁矾对 Se(IV) 的吸附分离和固化研究,系统分析了 Se(IV) 在黄钾铁矾中的吸附机理及相变过程中的迁移行为。

  • 图 1. (a) pH 对黄钾铁矾吸附 SeO32− 的影响;(b) 离子强度对黄钾铁矾吸附 SeO32− 的影响;(c) 动力学吸附曲线;(d) 等温吸附曲线;(e) 吸附和浸出过程中 SO42− 的浓度变化曲线;(f) 吸附过程中 SeO32− 和 SO42− 的浓度变化曲线 (固液比:2 g/L,接触时间:24 h,背景电解质:0.01 M NaNO3)

基于黄钾铁矾结构内部阴离子的可交换性,SeO32− 通过离子交换被吸附在矿物,使得黄钾铁矾对其表现出一定的吸附能力。在碱性条件下,黄钾铁矾与 SeO32− 相互作用时,SeO32− 优先与外层配位的 SO42− 交换,进而表现出较好的吸附能力(40 mg/g)。

  • 图 2. (a) 黄钾铁矾样品;(b) 黄钾铁矾吸附 SeO32− 后样品;(c) 黄钾铁矾吸附 SeO32− 后老化样品的 Rietveld 精修结果;(d) 老化样品的 SXRD (λ=0.6887 Å) 数据 Pawley 精修结果图


此外,高温能够促使吸附后的黄钾铁矾形成热力学更稳定的赤铁矿 (91.9%),并且形成了含硒的新相亚硒酸铁 (8.1%)。此结果表明黄钾铁矾能够通过晶格取代实现对 SeO32– 的吸附,并且吸附老化后形成赤铁矿和亚硒酸铁也能够进一步提升 SeO32– 的固化能力。该研究提高了我们对矿物热转化影响 Se(IV) 在环境中的迁移行为的认识。


  • 图 3.黄钾铁矾的吸附和老化机理图

该成果以 “Mechanisms of Se(IV) incorporation in jarosite and its migration behavior during thermal aging” (《热老化过程中 Se(IV) 在黄钾铁矾中的吸附机理及迁移行为研究》)为题,发表在英国皇家化学会期刊 Journal of Materials Chemistry A 上。

论文信息

  • Mechanisms of Se(IV) incorporation in jarosite and its migration behavior during thermal aging

    Yi Tan, Shiyin Ji, Renren Wang, Zitong Yan, Shouye Liu, Zhiwei Mou, Yawen Liu, Guangyuan Chen, Tao Duan, Lin Zhu*(朱琳,西南科技大学)

    J. Mater. Chem. A, 2024, 12, 25076-25085
    https://doi.org/10.1039/D4TA04140B

作者简介

谭怡 博士研究生
西南科技大学
本文第一作者,西南科技大学环境与资源学院 24 级博士研究生,主要研究方向为放射性核素分离固化。在 J. Mater. Chem. A.、J. Radioanal. Nucl. Chem. 等学术期刊发表了论文 2 篇,其中以第一作者发表 SCI 论文 2 篇。








朱琳 教授
西南科技大学
本文通讯作者,西南科技大学教授,博士生导师。四川省学术和技术带头人后备人选,四川省“千人计划”入选者,四川省特聘专家。近年来,一直从事环境放射化学等领域的科研工作,主要研究方向为放射性核素污染控制化学。主持国家自然科学基金、科工局项目、四川省创新人才等项目 6 项。在国内外期刊上发表 SCI 学术论文 40 余篇,授权发明专利 6 项,以第一作者和通讯作者在 J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Sci.Environ. Sci. Technol. 等学术期刊上发表论文 20 篇,其中五篇入选 ESI 高被引论文。







段涛 教授
西南科技大学

西南科技大学教授,博士生导师。主要从事环境放射化学等领域的教学与科研工作。目前主持国家自然科学基金重点项目、国家重大科技专项、国防科工局乏燃料后处理科研等国家级项目 10 项、教育部新工科研究与实践项目 1 项。近 5 年,以第一作者或通讯作者在 Angew. Chem. Int. Ed., Appl. Catal.B, J. Am. Ceram. Soc.,Inorg. Chem. 等国际知名学术期刊上发表高质量论文 80 余篇,出版专著4部,获专利授权28项(国际专利3项)、四川省科技进步三等奖 3 项;主讲《核材料概论》《核科学与技术前沿进展》等本科生、研究生等课程,获国家优秀教育成果奖二等奖1项、四川省优秀高等教育成果奖一等奖 2 项、四川省高等教育学会优秀教学成果一等奖1项,校级教学成果特等奖 1 项。

  • 课题组主页:
    http://www.nem.swust.edu.cn/main.htm

期刊介绍

Materials with applications in energy & sustainability

rsc.li/materials-a

J. Mater. Chem. A

2-年影响因子*10.7
5-年影响因子*10.8
JCR 分区*Q1能源与燃料
Q1化学-物化
Q1材料-多学科
CiteScore 分19.5
中位一审周期30 


Journal of Materials Chemistry A和 报道材料化学各领域的高质量理论或实验研究工作。这三本期刊发表的论文侧重于报道对材料及其性质的新理解、材料的新应用以及材料合成的新方法。Journal of Materials Chemistry A和 的区别在于所报道材料的不同预期用途。粗略的划分是,Journal of Materials Chemistry A 报道材料在能源和可持续性方面的应用,Journal of Materials Chemistry B 报道材料在生物学和医学方面的应用,Journal of Materials Chemistry C 报道材料在光学、磁学和电子设备方面的应用。

Editor-in-Chief
  • Anders Hagfeldt
    🇸🇪 乌普萨拉大学

Scientific editors
  • Sofia Calero
    🇳🇱 埃因霍芬理工大学

  • Serena Cussen
    🇮🇪 都柏林大学学院

  • Frank Osterloh
    🇺🇸 加州大学戴维斯分校

  • Xiaowei Zhan (占肖卫)
    🇨🇳 北京大学

Associate editors

  • Veronica Augustyn
    🇺🇸 北卡罗来纳州立大学

  • Viola Birss
    🇨🇦 卡尔加里大学

  • Ghim Wei Ho (何锦韦)
    🇸🇬 新加坡国立大学

  • Yun Jeong Hwang
    🇰🇷 首尔国立大学

  • Kisuk Kang
    🇰🇷 首尔国立大学

  • Subrata Kundu
    🇮🇳 中央电化学研究所(CSIR-CECRI)

  • Dan Li (李丹)
    🇨🇳 暨南大学

  • Yi-Chun Lu (卢怡君)
    🇨🇳🇭🇰 香港中文大学

  • Jennifer Rupp
    🇩🇪 慕尼黑工业大学

  • Miriam Unterlass
    🇩🇪 康斯坦茨大学

  • Lydia Helena Wong
    🇸🇬 南洋理工大学

  • Li-Zhu Wu (吴骊珠)
    🇨🇳 中科院理化所

  • Yusuke Yamauchi
    🇦🇺 昆士兰大学

  • Zhen Zhou (周震)
    🇨🇳 南开大学

* 2023 Journal Citation Reports (Clarivate, 2024)
 CiteScore 2023 by Elsevier
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