麻省理工，Nature Materials！

学术 2024-11-04 17:37 浙江

▲第一作者：Madison Sutula

通讯作者：Madison Sutula

通讯单位：美国麻省理工学院

DOI：

https://doi.org/10.1038/s41563-023-01644-8

研究背景

量子发射器在量子信息科学与技术中发挥着核心作用。固体中的色彩中心已成为量子信息处理的主要平台，可应用于传感、计算和通信领域。它们的电子自旋自由度可将量子态存储几毫秒到几秒钟，并可通过相干自旋光子界面有效地转换成飞行量子比特。这些光-物质相互作用可以利用空腔量子电动力学进行设计，然后利用纳米制造和异质集成技术进行制备。核自旋辅助量子比特提供了额外的自由度，可实现更长的存储时间、局部多量子比特逻辑协议（如错误检测和纠正）以及更强大的计算潜力（如中介纠缠或群态生成）。当前，固态量子发射器已成为量子网络应用的主要量子存储器。然而，标准的光学表征技术既不高效，也无法大规模重复。

研究问题

本研究介绍并演示了能够大规模、自动化表征颜色中心的光谱技术。首先展示了通过将颜色中心寄存到制造的机器可读全局坐标系来跟踪颜色中心的能力，从而能够在多次实验中对相同的颜色中心点进行系统比较。然后，在宽视场低温显微镜中实现了共振光致发光激发，从而并行化共振光谱，与共聚焦显微镜相比，速度提高了两个数量级。最后，本研究还演示了在室温下对色彩中心和器件进行芯片级自动表征，对数千个显微镜视场进行成像。这些工具将有助于在芯片级加速识别有用的量子发射器，从而推动量子信息应用、材料科学和器件设计与表征领域色彩中心平台的扩展。

▲图1|芯片级表征技术

要点：

1.本研究报告了一种在金刚石颜色中心（图 1）上进行光谱分析和量子发射体合成的高通量方法，同时保留了单发射体的分辨率。本研究通过将颜色中心寄存到一个人造的、机器可读的全局坐标系来跟踪颜色中心，从而能够在多次实验中对各个颜色中心点进行系统比较，这对于了解材料加工的作用至关重要。然后，本研究在宽视场低温显微镜中实施了共振光致发光激发 (PLE)，实现了比共聚焦显微镜快两个数量级的速度。最后，本研究演示了在室温条件下对色彩中心和器件进行芯片级自动表征，并对数千个显微镜视场进行成像。

▲图2|利用制作的 QR 码（二维码）跟踪样品中的颜色中心

要点：

1.本研究展示了使用标准自制低温共聚焦显微镜装置将发射器寄存到全局坐标系的能力。这项技术使我们能够在多个冷却周期中多次测试金刚石（NVs）中的同一组氮空位中心，从而跟踪发射器随时间变化的特性。首先在金刚石芯片表面制作快速反应（QR）式代码。本研究选择使用 QR 码而不是数字或字母等其他选择，是因为它们能够快速解调和解码，而且与校验和类型的纠错兼容，从而提高了对制造错误、损坏或物理碎片造成的解码错误的稳健性。利用扫描共聚焦显微镜观察到的样品空间区域，在全局样品坐标和本地显微镜坐标之间建立坐标变换，从而利用定制的图像处理工具对这些坐标进行实时解码（图 2a）。

2.实验 1 和实验 2 作为对照，本研究在两次实验之间对样品进行了热循环和重新安装，但没有进行额外的材料处理。在实验 2 和 3 之间，样品在 1:1:1 的硝酸、高氯酸和硫酸混合物中煮沸 1 小时进行三酸清洗；在实验 3 和 4 之间，样品在 450 ℃的氧气环境中退火 4 小时。在每次实验中，将 NV 和 QR 码寄存到本地显微镜坐标系，然后转换到全局样品坐标系。在寄存所有四次实验中 NV 的位置后，本研究使用一种受限于衍射极限欧几里得阈值距离的聚类算法，确定了每次实验中属于样品上同一共焦点的 NV。图 2c 提供了在同一全局样本坐标点发现颜色中心的实验次数，本研究观察到一些 NV 在多次实验中消失。

3.通过跟踪多个低温恒温器冷却周期中的单个颜色中心，本研究观察到三酸清洁金刚石会导致特定 NV 位点的平均频率发生变化 Δω/2π=ω_i/2π-ω_j/2π （对于实验 i 和 j），m_s = 0 光学转变的平均频率超过对照组中观察到的平均频率。相反，两个 m_s = 0 状态之间的分裂变化 Δδ = δ_i - δ_j 并不偏离对照组。这些观察结果（图 2d-e）与表面法线电场的增加相符，可归因于表面终端的变化。

▲图3|硅空位中心的广域PLE

要点：

1.对于样品 A，本研究在低应变基底上进行化学气相沉积过生长时就地加入了 SiVs。样品随后经过三酸清洗，并在 1200 ℃的超高真空条件下退火。图 3a 显示了在 SiV ZPL 上通过宽场 PLE 测量重建的荧光图（特别是使用地面自旋轨道守恒 C 转变）。通过测量所有四个 SiV ZPL 转变的 PLE，本研究可以确定整个视场中过度生长层的应变环境，并揭示出两个类别（图 3b-d）。本研究将其归因于沿着 SiV 轴的两种应变群。为此，本研究计算了一个经验概率密度函数 (PDF)（σ = 10 MHz），以确定不均匀分布。对代表 ω/2π 的经验概率密度函数进行高斯拟合，发现一个以 406.8141 太赫兹为中心、标准偏差为 59 兆赫的群体，以及一个以 406.8136 太赫兹为中心、标准偏差为 48 兆赫的群体。以前的工作证明：化学气相沉积生长是产生窄不均匀分布 SiVs 的一条可行途径，但据本研究所知，本研究的测量结果代表了中心频率位于寿命限制线宽所给带宽内的最大数量的 SiVs，从而使要求高光谱均匀性的应用成为可能。

▲图4| FIB 植入式样品中的宽场 PLE

要点：

1.在证明了宽场 PLE 比标准共焦 PLE 更快地生成全面数据集的潜力之后，本研究对样品 B 进行了宽场 PLE，样品 B 通过 FIB 植入²⁹Si 并随后进行高温退火加入了 SiV。在重建的 PLE 荧光图中可以看到单个 FIB 点，该图覆盖了所有 ZPL 转变的 >1 THz 不均匀分布的一部分（图 4a）。

2.图 4c 显示了一个位点的典型宽场 PLE 光谱。拟合所有候选点的宽场 PLE 光谱后，本研究提取了 40,186 个宽场 PLE 峰的位置（图 4d）以及线宽。本研究测量了整个不均匀分布的宽场 PLE，发现了 FIB 植入点中存在的高应变 ²⁹Si 长尾。本研究利用 515 纳米照明下的非共振聚光验证了高应变 SiV 长尾的存在（图 4b）。

3.为了更好地理解应变在 SiV 光线宽中的作用，本研究将数据分成 20 GHz 的分段，并生成每个分段中所有峰值的光线宽的经验 PDF。本研究将这些数据拟合为高斯分布，并绘制出每个频段的平均线宽（图 4e）。误差条代表平均值的一个标准偏差。本研究发现，在低光频下光学线宽不会衰减，这对使用高应变发射极的 SiV 量子存储器的高温运行是一个重要的验证。

▲图5|在室温下对制造的器件进行芯片级验证

要点：

1.除了测量量子发射器的特性外，还必须能够鉴定色彩中心的产生。此外，在一个芯片上可以制造成千上万个光子器件，而表征每个器件的特性和前景既耗时又繁琐。本研究在金刚石芯片的 2 × 2 平方毫米区域内自动进行宽视场成像和光谱分析，在 QR 区域之间连续步进，并利用荧光定性观察每个视场内纳米柱器件的颜色中心。室温装置配有电动样品台和自制的成像处理软件，使我们能够从一个区域移动到另一个区域。本研究使用实时卷积 QR 码检测作为反馈，使样品对焦并补偿样品台运动的变化。重要的是，这一过程和本研究的 QR 检测技术对污垢或复杂的制造结构具有很强的抗干扰能力。

2.图 5 显示了在非相干反射成像（用于聚焦和配准）以及 532 纳米激发激光荧光成像下的单个 QR 区域。经鉴定，这组纳米柱在室温下具有亮柱。为了证实这项技术能够识别成功融入纳米结构的颜色中心，本研究在 4 K 温度下，在 515 nm 激发下测量共焦聚光，以验证这些柱子含有 SiVs。

结语

要将固态器件从原理验证演示扩展到实际应用就必须对色彩中心和光子器件进行大规模表征。随着芯片上的器件数量增加到数千个或更多，人工逐点表征变得难以实现；本研究的自动化工具套件进行光谱测量的速度比传统的低温共聚焦显微镜快数百倍，这开创了系统扩展的新纪元。对单个颜色中心的跟踪揭示了器件性能的材料级见解，可用于指导和修正量子比特的制造和加工。设计、制造和表征之间的反馈回路为提高产量和器件性能提供了途径。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41563-023-01644-8

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