Angew. Chem. :硅酶 — 多组元硅化增强单酶结构实现酶活性-稳定性平衡

学术   2024-07-14 08:30   中国香港  

天然酶因高效催化性、底物特异性和可持续性等优势成为广泛应用的绿色催化剂。然而,酶优异的催化性能通常取决于其复杂而精密的三维结构,任何外界因素(如温度、pH值或溶剂等)的细微变化均可能扰乱酶的结构,从而对酶活性产生不良甚至不可逆的影响。如何在单酶尺度实现酶活性-稳定性的平衡(酶活性的增加通常伴随结构稳定性的降低)一直是改造获取高性能酶的限制因素。因此,开发新的酶改造策略,进而同时实现高(可调)酶活性和长期稳定性非常重要。


硅基基质,由于化学惰性、机械强度高和热稳定性好等优异特性,被广泛用于酶固定化。然而,在单酶尺度下,由于酶表面的化学多样性和异质性,精确调控酶与硅基基质的相互作用非常困难且鲜有报导。


近日,华南理工大学朱伟教授团队提出了一种新的杂化酶概念—“硅酶” (silicazyme),其核心在于将具有不同化学性质的硅基前驱体与酶复合,进而在单酶尺度实现结构稳定性-酶活性的精确调控,实现单酶尺度下酶结构强化、活性调控、稳定性提升和功能扩展。

硅酶具有以下几大优势:

1)酶活性调节能力 — 多组元硅化衍生的化学多样性改变了二氧化硅框架与酶之间的相互作用,从而有效调控酶表面微环境,实现酶活性调节,并已成功应用于脂肪酶、葡萄糖氧化酶和细胞色素c,活性分别提高1.95倍、1.26倍和1.43倍。

2)酶结构强化 — 引入的无机框架不仅可以调控酶的柔性/刚性,提升结构稳定新,还大大增强了酶对外界变化(如温度、还原剂/氧化剂、溶剂和pH)的抵抗能力。

3)可逆性 — 硅酶只需在HF-NH4F缓冲溶液中简单稀释即可去除硅框架而不影响原有酶的生物活性,实现天然酶和硅酶之间的自由切换。


4)功能可扩展性 — 二氧化硅框架丰富的化学性质使酶可以从二氧化硅部分实现可控功能化,避免酶部分在化学偶联过程中经常发生的酶失活。

硅酶,作为一种新型的杂化酶,由于其同时实现了酶活性-结构稳定性的平衡,其必将在一系列不同应用场景中拓展和强化酶的应用潜力。

文信息

Multivariate Silicification-Assisted Single Enzyme Structure Augmentation for Improved Enzymatic Activity–Stability Trade-Off

Guansheng Zheng, Junxian Yang, Dr. Liang Zhou, Dr. Anna Sinelshchikova, Prof. Qi Lei, Prof. Jiangguo Lin, Prof. Stefan Wuttke, Prof. C. Jeffrey Brinker, Prof. Wei Zhu


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202406110

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