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第一作者：Xin-Yu
Guo
通讯作者：Hao-Cheng
Yang，Chao Zhang，Zhi-Kang Xu
通讯单位：浙江大学
DOI：
https://www.science.org/doi/10.1126/science.adq6329
Science编辑Marc S. Lavine评语表面活性剂能够使油和水在乳液中保持稳定，这一特性在一系列工业过程以及从泄漏事故中回收石油方面非常有用。然而，这也意味着当需要分离油和水时，表面活性剂会使这一过程变得具有挑战性，尤其是当试图同时回收两种成分并实现接近零排放的废液流时。Guo等人将一个亲水膜和一个疏水膜堆叠在一起，形成它们之间的方形通道，其尺寸可以在4到125毫米之间变化。当油和水的乳液被迫通过这个缝隙循环时，水会通过亲水膜，而乳液中油浓度的增加则提高了油通过疏水膜的渗透速率。现有的分离技术难以同时从表面活性剂稳定的乳液中回收油和水，以实现接近零液体排放的目标。本文提出了一种Janus通道膜（JCM），它由一对亲水和疏水膜构成的限制性结构，允许从表面活性剂稳定的乳液中同时且高效地回收油和水。这种限制性的Janus通道可以通过一个涉及富集和破乳的反馈回路放大膜对之间的相互作用。本文的JCM能够实现高达97%和75%的油和水回收率，纯度接近99.9%。此外，它在处理多种乳液方面的多功能性可能会使一系列分离过程实现接近零液体排放。1.本文提出了一种Janus通道膜（JCM），这是一种由一对亲水和疏水膜构成的受限结构，用于同时从表面活性剂稳定的乳液中回收油和水。当两个膜之间的通道宽度减小到几毫米时，通道内乳液的局部浓缩和碰撞显著增强，导致水和油的回收率大幅增加（图1）。此外，在这个狭窄的通道内，两种膜之间的相互作用进一步增强，形成了一个有效的反馈循环，克服了传统单膜过程中单调的性能下降问题。本文的JCM对油包水和水包油乳液均具有广泛的适用性，涵盖了多种油类和表面活性剂。这些膜对有望组装成多级模块以实现规模化应用。此外，本文的工作将Janus设计理念从传统的膜材料扩展到了空间膜配置。1.JCM装置如图2A所示，其核心部件是由亲水膜和疏水膜形成的窄通道。乳化液通过蠕动泵被送入通道。清水立即从亲水膜侧流出，而油滴（用油红O染色）随后在疏水膜侧收集。多种商用微滤膜适用于这种配置，在本研究中，疏水聚丙烯微滤膜及其亲水对应物作为一个代表性例子。亲水膜在水中表现出超疏油性，确保水渗透同时抵抗油附着。相反，疏水膜在水中亲油，促进油的捕获和运输。2.通道宽度在这个设计中至关重要，因为它显著影响分离过程和效率。随着通道宽度从125毫米缩小到4毫米，油回收率从5%增加到97%，水回收率从19%增加到75%（图2B）。回收的油和水的纯度都大于99.9%。其基本机制涉及局部乳液的快速浓缩和由于狭窄通道限制效应增强的碰撞。随着通道宽度变窄，膜间的局部液体体积减少，导致与水渗透相关的局部浓度更迅速地增加。油滴密度的增加进一步增强了它们之间的碰撞。本文还提出了一个理论分析来反映在狭窄通道内的局部浓缩效应。1.在JCM中，每种膜的作用通过与单侧疏水通道（UBC）和单侧亲水通道（UIC）的比较进一步得到了验证（图3）。在相同的狭窄通道中，UBC和UIC分别具有单一类型的液体传输通道，导致仅回收油或水。对于JCM，分离过程包括三个阶段：（i）一旦乳液进入通道，水迅速透过亲水膜，导致局部乳液浓缩；（ii）随后浓缩的乳液滴碰撞并聚结，促进破乳；（iii）通过疏水膜去除破乳后的油，同时亲水膜持续渗透水。这一机制被称为浓缩-聚结-破乳（图3A）。相比之下，UBC和UIC仅限于破乳或乳液聚结过程（图3B和C）。因此，JCM不仅实现了相对较高的水和油回收率，而且在处理更稳定的乳液时，与UBC和UIC相比，回收率减少较少。例如，当表面活性剂[即十二烷基硫酸钠（SDS）]浓度从2 mg ml−1增加到5 mg m l−1时，JCM的油回收率从97%下降到64%，而在UBC的情况下则从68%急剧下降到大约24%（图3A至C）。2.水的回收率呈现类似趋势，JCM保持在约46%，而UIC在SDS浓度为5 mg m l−1时降至仅约23%。尽管随着添加更多的表面活性剂，水和油的回收率继续下降，但回收率的改善——定义为JCM与UIC或JCM与UBC之间的回收率增加百分比——随着SDS浓度的增加而增加（图3D）。这些结果表明，JCM在处理高浓度表面活性剂稳定的油包水乳液方面更为有效。油的纯度均超过99.9%。回收水中的总有机碳（TOC）含量低于每百万分之二十五（ppm）（图3E），远低于奥斯陆-巴黎（OSPAR）公约和美国环境保护署（EPA）的标准。1.传统的膜分离通常会导致油含量单调增加，因为它只从系统中去除一个相。这导致由于浓度极化而显著降低分离效率。在JCM中，水渗透促进了油滴的浓缩和聚结，从而能够持续去除油，而油的去除减轻了由于浓度极化导致的对水渗透的不利影响，建立了一个促进水和油持续运输的反馈回路（图4A）。系统中油含量的变化可以反映这一过程。UIC和UBC分别表现出单调的油含量增加和减少。相比之下，JCM中的油含量先是增加，然后持续下降。同时，这些通道中的油滴大小也表现出类似的变化趋势。初始增加归因于由水渗透引起的乳液浓缩。随后，浓缩的乳液聚结成较大的油滴，容易被疏水膜捕获，导致油含量减少。相反，尽管由于浓度极化，JCM中的水通量持续下降，但由于JCM中存在反馈机制，其仍高于UIC。油含量-时间曲线的斜率揭示了JCM包含正负区域，表明系统内油含量的自我调节（图4B）。这种自我调节能力可以确保在连续分离过程中稳定运行，并且最终油含量会因为实验是一个封闭循环而减少。1.本文的JCM展示了分离由不同种类油组成的乳液的能力，尽管在特定时间内油和水的回收率会随着油的粘度变化而变化（图5A）。值得注意的是，高粘度的油会加剧亲水膜中的孔堵塞，影响水的渗透。高粘度也会减缓油通过疏水膜的渗透，正如哈根-泊肃叶方程所描述的那样。表面活性剂的类型显著影响JCM的分离效率（图5B）。表面电荷通过乳化液与膜之间的吸引或排斥起着关键作用。2.在本研究中，亲水膜带有负电荷，防止了由阴离子表面活性剂如SDS稳定的乳滴粘附，从而获得了相对较高的水回收率。相比之下，像十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）这样的阳离子表面活性剂会导致乳滴和表面活性剂在膜表面的严重粘附，降低了水和油的回收率。然而，对于CTAB稳定的乳液，带正电的膜比带负电的膜获得了更高的回收率。因此，建议在JCM中使用与表面活性剂电荷相同的亲水膜。除了油包水乳液外，JCM还可以分离水包油乳液，如图5C所示。它实现了约71%的油回收率和约94%的水回收率，油和水的纯度均超过99.9%。本文设计了一种Janus通道膜（JCM），用于从表面活性剂稳定的乳液中同时回收油和水。通过简单地将通道宽度调整到毫米级别，可以显著增强两个膜之间的相互作用以及乳液的富集和聚结。这种配置不仅可以从多种乳液中回收水和油，而且与单膜过程相比，实现了相对较高的回收率。JCM为零液体排放应用提供了希望，提供了一种变革性的解决方案，解决了关键的环境和工业挑战。![]()
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