Edward H. Sargent院士最新Matter：利用机器学习和量子启发相似性分析筛选高熵合金电催化剂

学术 2024-11-03 20:23 浙江

文章出处：

https://doi.org/10.1016/j.matt.2024.10.001（点击文末「阅读原文」，直达链接）

通讯作者及单位：

Pengfei Ou, Edward H. Sargent – Department of Electrical and Computer Engineering, University of Toronto, 10 King’s College Road, Toronto, ON M5S 1A4, Canada; Department of Chemistry, Northwestern University, 2145 Sheridan Road, Evanston, IL 60208, USA.

Isaac Tamblyn - Department of Physics, University of Ottawa, 150 Louis-Pasteur Private, Ottawa, ON K1N 6N5, Canada; Department of Physics, University of Ottawa, 150 Louis-Pasteur Private, Ottawa, ON K1N 6N5, Canada.

摘要

密度泛函理 (DFT) 通过化学中间体在预期吸附位点的能量来预测电催化反应的过电势，帮助筛选新型电催化剂。我们提出，在训练基于DFT数据的机器学习模型时，引入吸附位点之间相似性的定量指标能够提升模型的预测准确性。通过将相似性指标作为输入特征加入基于图神经网络的机器学习工作流，我们将所需的训练数据集从 1600 个减少到 800 个，实现了训练速度的 23% 提升，使达到目标精度的 DFT 计算量减少了一半。此方法确定了 Fe_0.125Co_0.125Ni_0.229Ir_0.229Ru_0.292为一种高效的氧还原反应催化剂，具有 0.24 V 的过电势，优于 Pt/C 基准电催化剂。我们进一步通过实验验证了另外四种高熵合金 (HEA) 的催化性能，支持了该计算方法的预测能力。

图 1. 发现 HEA 电催化剂的计算流程

(A) 将随机选择的 HEA 结构数据集转换为吸附图对象，其中包括吸附位点及其最近邻和次近邻的原子信息。(B) 使用富士通量子启发数字退火 (DA) 方法评估结构间的相似性。在选择进行 DFT 计算的结构时，我们采用多样化方法，优先选择总相似性（合并相似性）最小的位点，以确保在不同结构上进行全面的 DFT 计算。通过这些计算得到反应中间体的吸附能。(C) CGConv 模型从输入图数据中学习，并整合这些相似性指标，从而对吸附能进行预测。(D) 基于预测结果筛选出具有最佳活性的 HEA，并通过 DFT 和实验验证其性能。

图 2. 随机选取的 1,000 种 HEA 的 DFT 计算吸附能和理论过电势

(A) OH* 吸附能分布。(B) O* 吸附能分布。(C) 结合 (A) 和 (B) 计算得到的理论过电势。不同颜色表示各元素在顶点处吸附 OH* 和 O* 时的分布情况。

图 3. 基于固定训练数据的机器学习模型的性能比较

(A, B) 超参数的 (A) 平均绝对误差 (MAE) 和 (B) R² 的箱线图。我们观察到，使用 DA 驱动的相似性特征的模型（“无相似性”行与其他行对比）相比，不使用相似性特征的模型有显著的平均改进。(C) 带有 1/d² 加权相似性特征的优化模型预测吸附能与真实吸附能的对比图（单位：eV）。(D) 无相似性特征的优化模型的预测吸附能与真实吸附能的对比图（单位：eV）。为便于对比，叠加了 y = x线（黑色实线）和 ±0.1 eV 误差区间（黑色虚线）。顶部的密度直方图显示了数据分布。

图 4. 不同训练规模下机器学习模型的性能比较

(A) 包含相似性特征的模型中，MAE 随训练集规模变化的关系。(B) 使用 1/d² 加权相似性特征和 800 个数据训练的优化模型预测吸附能与真实吸附能的对比图（单位：eV）。(C) 使用 1,600 个无相似性特征的数据训练的优化模型预测吸附能与真实吸附能的对比图（单位：eV）。为便于对比，叠加了 y = x线（黑色实线）和 ±0.1 eV 的误差区间（黑色虚线）。顶部的密度直方图显示了数据分布。

图 5. ML 预测的吸附能和理论过电势分布，以及前瞻性的铁钴镍铱钌 (FeCoNiIrRu) HEA

(A) 1,000 个 3×4 周期单元格的预测 OH* 吸附能。(B) 1,000 个 3×4 周期单元格的预测 O* 吸附能。(C) 1,000 个 3×4 周期单元格的预测理论过电势。不同颜色表示与 OH* 和 O* 吸附相对应的顶点元素类型。(D-F) (D) OH* 吸附和 (E) O* 吸附构型的俯视图与侧视图，以及 (F) Fe_0.125Co_0.125Ni_0.229Ir_0.229Ru_0.292 ORR反应能量图，显示其最低过电势为 0.24 V。(G) 合成的 Fe_0.125Co_0.125Ni_0.229Ir_0.229Ru_0.292 HEA 的高角度环形暗场透射电子显微镜 (HAADF-TEM) 元素图谱，展示各元素的均匀分布。(H) 预测的 ORR 过电位与实验 ORR 过电位之间的关系。(I) 合成的 5 种 HEA 的 ORR 极化曲线与作为基准的 Pt/C 的比较。

新加坡国立大学化学系欧鹏飞教授简介

欧鹏飞博士于2024年8月加入新加坡国立大学 (NUS) 化学系，担任校长青年教授 (Presidential Young Professor。2020年在加拿大麦吉尔大学获得博士学位（导师：Jun Song教授），并在2020至2022年间在加拿大多伦多大学进行博士后研究，随后于2022至2024年间在美国西北大学化学系担任Research Associate（导师：Edward H. Sargent教授）。长期致力于计算电化学和由数据驱动催化材料的研究和开发。作为第一作者和通讯作者（含共同）在Nat. Energy，Nat. Catal.，Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Sci. Adv.和Proc. Natl. Acad. Sci.等学术期刊发表多篇论文。截至目前，已发表论文80余篇，被引用超过4000次，H因子为35。

欧鹏飞博士的AI4ElectroCatalysis (AI4EC) 课题组研究重点为理论指导和数据驱动的计算催化，具体研究方向包括：

·催化机理研究及催化剂设计：利用第一性原理计算、过渡态搜索、微动力学建模、蒙特卡洛等理论方法，揭示与能源和环境相关的催化剂的催化机理，并实现催化剂的优化设计；

·动态结构与性能关系探究：考虑电化学过程中的溶剂化、阳离子、外加电势等因素，利用分子动力学模拟和溶剂化模型对反应条件下的化学过程进行动态模拟，探究最佳的反应条件与催化剂组合；

·机器学习算法和数据库开发：建立材料结构与物化性质对应的数据库，结合机器学习算法，实现纳米催化材料的高通量筛选，加速新型催化剂开发。

新加坡国立大学化学系欧鹏飞教授主页：

https://chemistry.nus.edu.sg/people/ou-pengfei/

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