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第一作者：魏是奇，万琼琼，周士博
通讯作者：陈素明，万琼琼
通讯学校：武汉大学
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c13013
摘要
本研究揭示了在微滴空气-水界面上，乙腈（CH3CN）分子能够自发生成强碱性的-CH2CN。这一过程突破了传统认为需要严苛条件的去质子化反应，通过微滴中的•OH和电子的协同氧化还原作用，实现了乙腈的间接去质子化。研究还观察到了-CH2CN与二氧化碳（CO2）的无障碍亲核加成反应，生成2-氰基乙酸，为CO2固定提供了新途径。这一发现不仅为微滴化学提供了新的见解，也为大气环境中乙腈的转化机制提供了新的线索。
研究成果
武汉大学陈素明、万琼琼在《Journal of Physical Chemistry Letters》上发表了题为“Spontaneous Generation of −CH2CN from Acetonitrile at the Air−Water Interface”的论文，研究团队通过自制的基于质谱（MS）的喷雾实验装置，实时记录了水、纯乙腈和乙腈-水混合物（1:1，v/v）的质谱图。实验发现，乙腈溶液喷雾后立即检测到新的峰值，归属为-CH2CN。通过捕获关键中间体（•OH和•CH2CN）和密度泛函理论（DFT）计算，提出了乙腈在水微滴中形成-CH2CN的机制，并揭示了可能的•OH和电子在水微滴中的协同氧化还原过程。
论文亮点
1.微滴界面的化学新发现：首次在微滴空气-水界面上观察到乙腈分子的自发去质子化，生成-CH2CN。
2.协同氧化还原机制：揭示了微滴中•OH和电子的协同作用，为乙腈的转化提供了新的机制解释。
3.CO2固定新途径：发现-CH2CN与CO2的无障碍亲核加成反应，为CO2的化学固定提供了新的可能性。
图文导读
图1. 水微滴中-CH2CN的自发生成。
图2. 水微滴中-CH2CN的亲核加成反应。
图3. 通过喷雾CH3CN溶液自发生成-CH2CN的机制。
图4. 使用氘代试剂研究反应。
图5. CO2与水微滴中的CH3CN反应
结论
本研究在微滴空气-水界面上实现了乙腈到-CH2CN的自发转化，并揭示了其与CO2的反应机制，为理解大气环境中乙腈的化学行为提供了新的视角，并为CO2的化学固定提供了新的策略。
作者简介
陈素明，教授，2010年在中国科学院化学研究所获得博士学位，随后留所工作，历任助理研究员和副研究员。2014年-2018年，分别在美国俄亥俄州立大学和约翰·霍普金斯大学医学院从事博士后研究。2018年底回国组建质谱科学研究团队，长期从事质谱分析技术开发与应用研究。已发表SCI论文50余篇，其中以第一/通信作者身份在Nat. Nanotech.、Sci. Adv.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等高影响期刊发表多篇研究论文，五篇第一作者研究论文单篇引用超过100次，最高单篇引用超过300次。研究成果曾被自然∙纳米技术、Science Daily、Phys.org、英国每日邮报、BBC等媒体广泛评论与报道，并接受英国BBC的在线专访。兼任中国化学会期刊《Chinese Chemical Letters》、Cell出版社期刊《The Innovation》青年编委。
万琼琼，硕士毕业于贵州大学，师从农药学家胡德禹教授与宋宝安院士。2014年博士毕业于中国科学院化学研究所，师从分析化学家马会民研究员。2015-2019年在美国俄亥俄州立大学从事博士后研究，合作导师为质谱学家Abraham Badu-Tawiah 教授。主要从事质谱分析新方法的开发与应用研究，相关成果发表在Nature Nanotech.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Sci.等国际著名期刊上，单篇研究论文最高引用超过400次。2019年10月加入武汉大学高等研究院，围绕质谱开展前沿交叉科学研究。现任副教授，硕士生导师。
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