https://doi.org/10.1016/j.ensm.2024.103831
安徽大学
提出了一种新型的双相Na3Zr2Si2PO12/Na3PO4固体电解质，以有效解决固态钠金属电池（SSSMBs）的关键阳极界面挑战。Na3PO4相的最佳组成为~20 mol%，改变了整个NZSP电解质的界面化学，从而产生了具有高杨氏模量的致密电解质，在低激活势垒（0.19 eV）下快速离子传输（6.2 × 10-4 S cm-1），可忽略的电子导电性和优异的亲钠性。AIMD/DFT计算和XPS分析表明，在Na阳极界面处存在自形成的（电）化学稳定的混合Na+/电子导电界面，由Na3P和Na2O组成。界面相不仅使Na+通量分布均匀，加速了界面电荷输运，而且防止了连续的界面反应，从而稳定了阳极界面，防止了枝晶的形成。得益于低阻抗、无枝晶阳极界面，Na对称电池具有12.7 Ω cm2的低界面电阻和3000 h的优异循环性。此外，使用Na3V2(PO4)3阴极的全电池在0.5 c下循环550次后容量保持率达到93%。该研究全面阐明并利用了Na3PO4在提高Na3Zr2Si2PO12固体电解质的体积和界面性能方面的关键优势。
这项研究提出的双相固态电解质的设计策略为开发高性能固态电解质提供了新的思路。
材料制备：
采用常规固态烧结法合成了 NZSP-xNP 复合固态电解质。具体而言，化学计量的 Na2CO3，ZrO2 ，SiO2和 NH4H2PO4通过高能球磨机在无水乙醇中混合24小时。通过添加超过20% 的重量制备了 NZSP-20NP、 NZSP-40NP 和 NZSP-60NP 复合固体电解质将干燥的混合物在600 °C 和1150 °C 下依次煅烧4小时，加热速率为5 °C min-1。将烧结后的粉末先用砂浆研磨成细粉，然后用450r 球磨2h，最后用单轴压片机将干粉压制成直径为12mm 的颗粒，然后用200Mpa 的冷等静压力压制7min，在1200 °C 的空气中烧结6h，得到 NZSP-xNP (x = 20,40,60)复合固体电解质。用400砂和800砂的 SiC 砂纸抛光 NZSP-xNP 颗粒的表面，然后用无水乙醇擦拭去除灰尘和杂质，干燥后放入充氩的手套箱中供以后使用。
钠对称电池显示出12.7 Ω cm2的低界面电阻和0.1 mA cm-2下3000小时的延长循环寿命。当在全电池中与Na3V2(PO4)3阴极配对时，NZSP- 40NP电解质在0.5 C下的550次循环中获得了93%的高容量保持率。这项工作首次介绍了NZSP/ Na3PO4复合电解质的类别，清楚地阐明了Na3PO4在整个NZSP电解质中改变界面化学的全面作用。
这项研究提出的双相固体电解质设计策略有望为先进sssmb高性能固体电解质的开发开辟新的机遇。
文章来源：钠时代
《钠离子电池技术发展与产业前景研究报告》
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