Nature：理论预测67年后终于获得实验证据！

学术 2024-11-09 23:55 浙江

▲第一作者：Ali A. Husain

通讯作者：Ali A. Husain，Peter Abbamonte

通讯单位：美国伊利诺伊大学

DOI：

https://doi.org/10.1038/s41586-023-06318-8

研究背景

金属被激发的特征是产生等离子体激元，即电子密度的量化集体振荡。1956 年，戴维-派恩斯（David Pines）预言，在含有一种以上电荷载体的三维（3D）金属中可能存在一种独特的等离子体激元，被称为“恶魔”（demon）。等离子体激元由不同波段的电子异相运动组成，是声学、电中性的，不会与光耦合，因此从未在三维金属中检测到。然而，“demon”被认为是多种现象的关键，包括混合价半金属中的相变、金属纳米粒子的光学特性、韦尔半金属中的声子以及金属氢化物等的高温超导。

研究问题

本研究通过动量分辨电子能量消耗光谱法（momentum-resolved electron energy-loss spectroscopy），为 Sr₂RuO₄ 中的demon提供了证据。该 "demon "由 β 和 γ 带中的电子组成，无间隙，临界动量 q_c = 0.08 倒易晶格单位，室温速度 v = (1.065 ± 0.12) × 10⁵ m s^-1，由于与粒子-空穴连续体耦合，冷却到 30 K 时会发生 31% 的重正化。demon强度的动量依赖性证实了它的中性特征。本研究证实了一个已有 67 年历史的预测，并表明demon可能是多波段金属的一个普遍特征。

▲图1| Sr₂RuO₄ 中的demon激发概念图

要点：

1.本研究关注的金属是 Sr₂RuO₄，它有三个嵌套带 α、β 和 γ，并且能够跨越费米能级（图 1a）。在温度 T ≲ 40 K 时，Sr₂RuO₄ 是一种良好的费米液体，显示出明确的电阻率、量子振荡和光学中预期的散射率。在更高的温度下，T ≳ 600 K，Sr₂RuO₄ 进入强相互作用的“奇异金属”阶段，其中的准粒子受到高度阻尼，电阻率及其值超过了高温下的莫特-伊夫-雷格尔极限。强相互作用来源于 Hund 耦合，并由动力学均场理论描述。

▲图2|RPA中Sr₂RuO₄的电荷敏感性

要点：

1.图2显示了沿(1,0,0)方向的虚部x”(q,ω)与动量q和能量ω的函数关系。最突出的特征是在ω_p = 1.6 eV处有一个尖锐的等离子体激元（图2a），这类似于光学中测量到的ε（0, ω）实部的零交叉。等离子体激元表现出向下发散的特性，这种带状结构效应类似于在过渡金属二钴化物中观察到的效应。

2.在低能量时，计算结果还显示出一种声学模式（图 2b）。它的速度 v = 0.639 eV Å，介于 β 和 γ 波段的速度之间，这是一种预期的demon特性。与等离子体激元不同的是，这种激发的强度以 q⁴的形式缩放（图 2b），这比 f-sum 规则预期的速度要快。如果这是材料中存在的唯一激发，它将意味着在小q的极限下ε(q, 0) = 1/[1 + V (q) χ( q, 0)] → 1，这意味着这种激发是中性的，不会在大距离上产生屏蔽。

3.通过检查部分感度 x_a,b，可以确定这种激发是一种demon，它描述了由于外部电势只耦合到带 b 中的电子而导致带 a 中电子密度的线性响应。正如 “方法”中”电感带分解”一节所解释的那样，x_a,b^” 和 x_a,a^”的相对符号表示 a 带和 b 带中的电子是同相振荡还是异相振荡。例如，如果考虑到等离子体激元（图 2c），那么x_γ_,_γ^”, x_β_,_β^”和x_γ_,_β^”都是负的，这意味着 β 和 γ 子带是同相振荡的，不管哪个被激发。

4.声学模式的情况则不同。而 x_γ_,_γ^”和 x_β_,_β^” 都是负的（图 2d），对角项 x_γ_,_β^”是正的（图 2f），这意味着如果驱动 γ 电子，β 电子会做出相位相差 180°的反应。这表明 RPA 预测的声学模式是一个真正的demon，它由β电子和γ电子之间的反相振荡组成（图 1b）。

▲图3|来自 Sr₂RuO₄ 的高能 M-EELS 光谱

要点：

1.在 T = 300 K 的大能量转移条件下，M-EELS 光谱显示出一个约为 1.2 eV 的宽等离子峰（图 3b，上曲线）。它在 q = 0.12 倒易晶格单位（r.l.u.）时的宽度比 RPA 预测的 1.6 eV 等离子宽度大约 10²。这种差异不足为奇，因为 Sr₂RuO₄ 在 ω ≳ 50 meV 时是非费米液体，而 RPA 忽略了许多可能移动和阻尼等离子体激元的相互作用效应。

▲图 4| Sr₂RuO₄ 中demon激发的特性

要点：

1.在低能费米液体体系中，M-EELS 结果揭示了一种声学模式（图 4）。它在 q = 0 时的能隙小于 8 meV，这是弹性线尾部设定的上限。该模式在(1,0)方向上的色散在大部分范围内是线性的，室温群速度 v_g= 0.701 ± 0.082 eV Å。在小动量下，即 q < 0.03 r.l.u.，色散显示出二次“foot”，其中 ω(q) ≈ q²，这是一个真实的效应，而不是由测量的有限 q 分辨率引起的。该模式的线宽随着 q 值的增大而增大，其全宽半极大值（FWHM）从 q = 0.03 r.l.u.时的 7.6 ± 3.8 meV（可估算的最低 q 值）上升到 q = 0.08 r.l.u. 时的 46.2 ± 3.9 meV。该模式在时刻大于 q_c = 0.08 r.l.u. 时是过阻尼的，本研究将其确定为临界动量。该速度与温度有关，在 T = 30 K 时降至 0.485 ± 0.081 eV Å（图 4a-c），并且各向异性，在 (1,1) 方向增至 0.815 ± 0.135 eV Å（图 4c）。

结语

当前，我们需要更复杂的关于demon的理论。原因之一是 RPA 无法预测 q < 0.03 r.l.u. 时的 q² 色散“foot”，这可能意味着无序、局部场或激子效应、顶点或自能修正的重要性。完整的demon流体力学理论能正确地解释电子和空穴在不同波段的相对运动，可能会对demon的阻尼机制产生新的见解，并导致重新考虑α波段在这种激发中的作用。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06318-8

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