近年来，无机有机杂化钙钛矿太阳能电池领域引发了前所未有的科研热潮，其多晶薄膜光伏器件的效能转换率已傲然突破了23%的大关。然而，尽管进步显著，杂化钙钛矿材料的稳定性问题依然如影随形，成为制约其广泛应用的重大障碍。具体而言，这些材料在光照、高温或与水、氧气接触的环境下，会迅速发生降解，导致性能失效。更为棘手的是，当前主流的杂化钙钛矿材料（CH3NH3PbI3）含有重金属铅，其潜在的环境污染和人体健康风险不容忽视。这些挑战严重阻碍了钙钛矿光伏器件向大规模商业化迈进的步伐。
幸运的是，最新的科研成果揭示了一个希望之光：低维有机无机卤化物钙钛矿展现出了超越3D钙钛矿的稳定性，并且在太阳能转换方面同样表现出色。若能将稳定的低维钙钛矿材料的效能提升至与3D钙钛矿相当的水平，无疑将为钙钛矿光伏领域的发展注入强劲动力。然而，低维度带来的电子结构变化也是不容忽视的挑战。低维钙钛矿材料中显著的激子-声子相互作用会加剧电子空穴的复合，这对光伏应用极为不利。在零维（0D）钙钛矿中，这一现象尤为突出，导致载流子迁移率极低，因而0D钙钛矿一度被视为光伏领域的“弃子”。
面对这一困境，美国内布拉斯加大学林肯分校的研究团队运用第一性原理理论计算，对一系列0D钙钛矿材料进行了深入剖析。通过精密计算这些材料的能带结构和光吸收特性，他们惊喜地发现了一种特殊的0D钙钛矿系列，它们不仅拥有理想的直接带隙（位于0.9-1.6 eV的最佳光转换效率区间内），还展现出了卓越的光学吸收能力。更深入的探索表明，这些0D材料呈现出类似有机分子晶体的特性，其内部团簇间存在强烈的电子耦合效应，这极大地提升了它们的载流子迁移性能，与传统0D钙钛矿材料形成了鲜明对比。尤为值得一提的是，这类材料基于VA族元素构建，拥有出色的电子迁移率。这些卓越的性能特质，使得这种0D钙钛矿材料有望成为太阳能电池吸收层的佼佼者。
Zero-Dimensional Organic-Inorganic Perovskite Variant: Transition between Molecular and Solid Crystal
J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 10456, DOI: 10.1021/jacs.8b03917
