近期，科研人员探索了在钙钛矿薄膜表面通过化学反应形成无机钝化层的新方法，旨在提升器件的性能与环境稳定性。这一策略聚焦于将钙钛矿薄膜上原本随机分布的过量PbI2转化为均匀且具备强化学键合能力的无机钝化层，如PbO、PbS和PbSO4等，以有效抵御外界环境的影响。然而，实现这一目标仍面临不小的挑战。
针对这一难题，西北工业大学的王洪强教授与叶谦副教授在《Angewandte Chemie International Edition》上发表了一项创新研究成果，该成果展示了一种独特的表面重构策略，用于调控钙钛矿中的二次相碘化铅，从而制备出兼具高性能与环境稳定性的钙钛矿太阳能电池。
如图1所示，研究团队提出了一种有效的表面重构方法：在钙钛矿薄膜表面滴加((C2H5O)3Si(CH2)3NH3)2SO4溶液（该溶液由3-氨基丙基三乙基硅烷、硫酸和甲苯混合制得）。这一溶液能够与钙钛矿薄膜表面的过量PbI2发生反应，生成双层的硫酸铅-二氧化硅结构。在这一过程中，溶液中稍微过量的3-氨基丙基三乙基硅烷（带有-(CH2)3NH2官能团）作为引发剂，选择性地与PbI2反应，形成-R-NH2-Pb2+中间物，该中间物提高了Pb2+的化学活性，促进了后续SO42-与Pb2+的反应，生成硫酸铅并沉淀在钙钛矿薄膜上，形成第一层钝化层。
在第一层形成的过程中，残留的SO42-进一步促进了-O-Si-R-的交联，形成了-O-Si-O-低聚物，这些低聚物最终演化成钙钛矿薄膜表面的第二层非晶氧化硅钝化层。这一硫酸铅-二氧化硅双层结构通过强化学键合作用稳定了钙钛矿晶格，使得钙钛矿薄膜即使在水环境中也能保持高稳定性。
实验结果显示，在最大功率点工作条件下，具备这种双层钝化层结构的钙钛矿太阳能电池（PSCs）在连续照明1000小时后，仍能保持超过82%的初始效率，且冠军效率高达24.09%。这一成果的第一作者为西北工业大学的博士研究生叶林峰和博士后郭鹏飞。
通过这一创新策略，研究团队成功地将钙钛矿薄膜表面的过量PbI2转化为具有强化学键合能力的均匀无机钝化层，为提升钙钛矿太阳能电池的性能与环境稳定性开辟了新的途径。
Managing Secondary Phase Lead Iodide in Hybrid Perovskites via Surface Reconstruction for High-Performance Perovskite Solar Cells with Robust Environmental Stability
Linfeng Ye#, Pengfei Guo#, Jie Su, Kaiyuan Zhang, Chen Liu, Penghui Yang, Wenhao Zhao, Pengzheng Zhao, Zhe Liu, Jingjing Chang, Qian Ye*, Hongqiang Wang*
Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202300678
