Nat. Commun|伦敦大学学院唐军旺:表观量子效率56%的CuSA-TiO2催化剂

科技   2024-12-07 15:40   湖北  

2022年1月10日,一项由云南大学柳清菊教授团队与英国伦敦大学学院(University College London)唐军旺教授团队携手合作的重要科研成果,在国际知名期刊《Nature Communications》上正式发表,文章题目为“基于单原子铜锚定的催化剂实现56%量子效率的光催化可再生氢气生产”(DOI: 10.1038/s41467-021-27698-3)。该研究针对光催化分解水过程中量子效率低下这一难题,通过精心设计的策略,为提升光催化制氢效率开辟了新路径。

研究团队聚焦于Ti基有机框架材料MIL-125(TiV),通过对其中的Ti空位进行创新和可控的合成处理,成功制备出具有超大比表面积及丰富Ti空位的TiO2纳米材料。以此为基础,团队巧妙地利用这一特殊结构的TiO2作为载体,锚定了3d过渡金属Cu的单原子,不仅形成了牢固的Cu-O-Ti键,而且实现了Cu单原子含量超过1.5%的突破。这一设计不仅增强了催化剂的结构稳定性,还显著优化了其催化性能。

在光催化制氢的反应过程中,Cu单原子上的Cu+/Cu2+可逆变化起到了关键作用,极大地促进了光生载流子的有效分离和高效传输,从而显著提高了光生电子的利用率。这一创新策略使得所制备的光催化剂在产氢反应中展现出了卓越的性能,外量子效率高达56%。此外,该光催化剂还展现出了出色的重复稳定性和长期稳定性,为实际应用提供了有力保障。

图2展示了研究成果的多个关键方面:(a)对比了纯TiO2以及负载了不同金属单原子的TiO2在产氢率上的差异;(b)展示了不同Cu单原子负载量的CuSA-TiO2在5小时内的产氢量对比;(c)验证了1.5% CuSA-TiO2在产氢反应中的循环稳定性和长期稳定性;(d)则通过示意图详细阐述了1.5% CuSA-TiO2的产氢机理。

这项研究不仅为构建高量子效率、高催化活性及高稳定性的光催化剂奠定了坚实基础,而且其合成制备方法简便、成本低廉,为光催化制氢技术的实际应用和产业化进程提供了重要支撑。

原文链接

https://doi.org/10.1038/s41467-021-27698-3



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