钙钛矿太阳能电池作为应对能源危机的潜力之星，凭借其卓越的效率和成本效益，正逐步崭露头角，被视为传统硅基与薄膜太阳能电池的潜在替代者。然而，当前钙钛矿太阳能电池商业化进程的主要绊脚石在于如何同时实现高效率与长期稳定性。钙钛矿薄膜的多晶特性导致了其表面晶面取向的多样性，这些不同的晶面在能级配置、载流子迁移率等光电特性上展现出显著差异。鉴于异质结结构在传统光伏器件中的广泛应用，钙钛矿薄膜晶面特性的多样性为开发性能增强的新型器件提供了契机。赵清教授的科研团队独辟蹊径，将晶面异质结的概念融入钙钛矿太阳能电池的设计之中。
钙钛矿薄膜的晶面取向不仅影响着其物理化学性质，更关乎器件的整体表现。具体而言，(001)晶面以其出色的光电性能脱颖而出，而(111)晶面则在稳定性方面表现更佳。这一发现提示我们，若能巧妙融合不同晶面取向的优势，或许能从晶面生长调控的角度入手，平衡钙钛矿器件的光电性能与稳定性。然而，钙钛矿作为溶液法制备的离子晶体，其晶面取向的精确调控与多层结构的构建无疑是一项严峻挑战。
本研究团队在无添加剂的条件下，通过两步溶液法制备出了以(001)和(111)晶面为主导的钙钛矿薄膜，并构建了相同结构的电池器件以对比其性能。实验结果显示，这两种晶面主导的电池在光伏性能上旗鼓相当，开路电压、短路电流及填充因子等关键指标均无明显差异，光电转换效率也颇为接近。这表明，高性能主要得益于薄膜的高质量，而非特定晶面取向的独占鳌头，(111)与(001)晶面在此方面各有千秋。
在稳定性测试环节，(111)晶面薄膜展现出了压倒性的优势，无论是热稳定性、光稳定性还是湿度稳定性，均优于(001)晶面薄膜。特别是在80℃下加热48小时后，(001)晶面薄膜已分解为黄色PbI2，而(111)晶面薄膜则依然保持良好的耐热性。光浸泡与高湿度暴露测试同样验证了(111)晶面薄膜的更高稳定性。
为了结合两种晶面取向的优势，研究团队通过结合溶液法与蒸发法，创新性地构建了由薄层(001)晶面和厚层(111)晶面堆叠而成的晶面异质结。利用GIXRD和GIWAXS技术对晶面异质结的晶体结构进行了表征，确认了其分别具备(001)和(111)晶面取向。DFT计算进一步揭示了晶面异质结界面处形成了新的Pb-I键，赋予了其出色的稳定性。飞秒瞬态反射、纳秒瞬态吸收、时间分辨PL衰减及紫外光电子能谱等一系列表征手段均表明，晶面异质结在钙钛矿的埋底界面处形成了Ⅱ型能级排列，有效延长了载流子寿命，并抑制了非辐射复合损失。
基于晶面异质结结构的正型太阳能电池器件，其光伏性能得到了显著提升，填充因子高达84.23%，光电转换效率更是达到了24.92%。此外，该器件在湿度、热老化及最大功率点跟踪等条件下的运行稳定性也表现优异，初始效率保持率高，运行寿命长。特别是在MPP追踪的光照运行稳定性测试中，运行2000小时后仍保持了超过90%的初始效率；在85℃热老化条件下运行1600小时后，最高效率仍保持在80%；在低湿度条件下运行2700小时后，初始效率更是保持了95%以上。本研究不仅为高性能钙钛矿太阳能电池的研发提供了新思路，更为钙钛矿太阳能电池的商业化进程注入了新的活力。
▌论文标题：
Perovskite Facet Heterojunction Solar Cell
▌论文网址：
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2542435124004720
▌DOI：
https://doi.org/10.1016/j.joule.2024.11.004
