近期，来自厦门大学的王野教授与谢顺吉教授团队携手程俊教授及中国科学技术大学的姜政教授，共同揭示了一种创新的纳米复合催化剂——富含Cu2O与Cu界面的Cu2O-Cu0催化剂。这一发现显著提升了通过阴极共进水促进二氧化碳（CO2）电催化还原为乙烯和乙醇的性能。
在传统Cu0催化剂上，阴极共进水的引入并未对C2+产物的生成产生明显的正面效应，反而加剧了析氢反应。然而，在Cu2O-Cu0催化剂上，情况截然不同。研究团队发现，当在膜电极全电解池中应用该催化剂，并在优化的水分压条件下操作时，仅需3.8V的池压，即可达到1 A cm-2的电流密度。此时，C2+产物（主要为乙烯和乙醇）的法拉第效率和选择性分别高达80%和83%，单程收率也达到了19%。
更令人振奋的是，在安培级电流密度下，Cu2O-Cu0催化剂展现出了31%的C2+产物能量转化效率，并且在长达350小时的测试中保持了良好的稳定性。这一综合性能超越了当前该领域的报道结果。
为了深入探究这一现象的内在机制，研究团队结合了多种表征手段，包括在安培级电流密度下膜电极模式的工况XRD、XAS、拉曼光谱以及同位素示踪研究。这些研究不仅证实了反应过程中Cu+的稳定存在，还揭示了Cu+稳定存在的新机制。
进一步的研究发现，Cu+在促进水活化方面发挥着关键作用。它不仅能够促进吸附态CO和CHO的形成，还能够推动C−C偶联以及关键反应中间体*OCCHO的生成。这一发现首次提出了Cu+在促进水活化和C−C偶联生成C2+化合物中的重要作用，并为通过优化水管理和电催化剂设计来提高膜电极电解池中CO2还原为C2+产物的性能提供了新的思路。
为了验证这一发现，研究团队首先合成了两种催化剂：一种是富含Cu(I)的Cu2O-Cu0催化剂，另一种是不含Cu(I)的Cu0催化剂。在膜电极电解池中，他们通过调节CO2中的水分压，并评估了这两种催化剂的CO2还原反应（CO2RR）性能。实验结果表明，只有在Cu2O-Cu0催化剂上，共进水才能显著提升C2+产物的法拉第效率和电流密度，同时有效抑制析氢反应。而在Cu0催化剂上，共进水的引入并未对C2+产物的生成产生显著影响，反而增强了析氢反应。
综上所述，这一研究不仅揭示了Cu+在促进水活化和C−C偶联生成C2+化合物中的重要作用，还为提高膜电极电解池中CO2还原为C2+产物的性能提供了新的策略。相关研究成果已以“铜(I)在促进水活化及二氧化碳电解生成多碳化合物中的作用”为题，发表在国际知名学术期刊《Nature Communications》上。
原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-54282-2
