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文章信息
通讯作者：张凯（德国哥廷根大学）
作者：李成，Oriol Arteaga，Florian Ehlers，Marcel Krüsmann，孙汴京，Jade Poisson，Matthias Karg，Philipp Vana，张凯*
Keywords：
Nonconventional luminophores
Quantum yield
Self-assembly
Spherulite
Structural color
原文链接：
https://doi.org/10.1002/agt2.695
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文章简介
球晶 (spherulite) 通常在聚合物熔体降温结晶时形成，而在温和条件下由小分子制备球晶非常罕见。由于聚集导致发光淬灭 (aggregation-caused quenching) 效应，有机荧光分子在聚集或固态时，荧光会减弱甚至消失，量子产率较低。此外，制备出具有相互关联的结构色和荧光色的材料是极具挑战性的。针对以上问题，本文报道了在温和条件下，通过小分子单糖酯自组装可以形成发光球晶 (图1)。
图1. 单糖酯球晶的制备
D-半乳糖硬脂酰基酯自组装成环带球晶 (banded spherulite)，环带由纳米片的周期性扭转而形成，同时还展现出独特的、相互关联的、可以同时变化的结构色和荧光色。相比之下，D-甘露糖硬脂酰基酯只能形成非环带球晶 (non-banded spherulite)，因其内部取向的纳米片而展现出均匀的结构色和荧光色 (图2, 3)。
图2. 使用基于穆勒矩阵的偏振显微镜测定球晶内部纳米片的取向
图3. 独特的相互关联的荧光色和结构色
本文通过对这两种球晶进行光学表征，表明它们的荧光和双折射存在负相关关系，并首次发现了一种取向诱导猝灭 (alignment-promoted quenching) 效应。值得注意的是，两种自组装的单糖酯球晶的固态荧光量子产率分别高达49 ± 2%和51 ± 2%，超出单糖分子固态量子产率的十倍。相比于已报道的有机非传统发光体，这些球晶的荧光量子产率值几乎是最高的，甚至可与传统有机共轭发光体的量子产率值相媲美。此外，它们还展现出了具有激发响应的宽谱 (410-620 nm) 发射。由于自组装时多种氧簇的形成，这些球晶有着宽分布的荧光寿命，荧光发射光谱显示出多重峰 (图4)。
图4. 激发响应的多色荧光、高固态荧光量子产率和宽分布的荧光寿命
以上研究论文以“Self-assembled small molecule spherulites under mild conditions: High solid-state quantum yield and unique interconnected structural and fluorescent colors”为题发表于 Aggregate 期刊，论文第一作者为哥廷根大学博士生李成，通讯作者为哥廷根大学张凯教授。
（Aggregate 2024, e695，https://doi.org/10.1002/agt2.695）
通讯作者
张凯，德国哥廷根大学教授，森林科学与森林生态学院生物技术中心执行主任，木材技术与木基复合材料系主任。主持了欧盟、德国科学基金会 (DFG)、德国联邦食品与农业部、德国联邦经济与能源部、德国住建部，洪堡基金会、下萨克森州科学与文化部、德国化学工业协会等多个项目。在 Nature Sustainability、Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、ACS Nano、ACS Energy Lett.、Adv. Funct. Mater. 、Aggregate 等国际权威期刊上发表论文160余篇。
课题组链接：
https://www.uni-goettingen.de/en/67098.html
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1. 江南大学彭池方教授课题组：基于自组装的金纳米团簇/抗原聚集体高效构建荧光“开启”的侧向流动分析用于小分子超灵敏检测
2. 港中深唐本忠院士&深大李冰石教授/韩婷副教授&华工胡蓉蓉教授团队：手性荧光聚合物的手性光学性质及其自组装行为的多层次调控
4. 解放军总医院付振虹教授&清华大学张洪玉副研究员团队：超分子自组装纳米颗粒通过增强心肌细胞线粒体自噬靶向治疗心肌梗死
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