港中深唐本忠院士&深大李冰石教授/韩婷副教授&华工胡蓉蓉教授团队:手性荧光聚合物的手性光学性质及其自组装行为的多层次调控

文摘   2024-09-11 08:02   广东  

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Aggregate《聚集体》致力于发表聚集体科学领域的基础和应用研究,涵盖材料化学、物理、生物、应用工程等广泛领域的重要进展和创新性成果。

Aggregate 的收稿范围广泛,单分子或离子层次之上相关研究成果均符合期刊收稿范围,例如(但不限于):有机聚集体、无机功能材料、有机 / 无机杂化体系、高分子聚合物、纳米粒子、低维材料、金属有机骨架、超分子组装体、刺激响应体系、清洁能源、光电器件、光伏电池、发光材料、化学传感、生物探针、医学成像、疾病诊疗、药物递送等众多前沿领域。

Aggregate 鼓励打破学科藩篱,实现研究范式转移,在更高的结构层次上探索更复杂的系统和过程。


文章信息



通讯作者:唐本忠(香港中文大学(深圳)),李冰石(深圳大学),胡蓉蓉(华南理工大学),韩婷(深圳大学)

作者:何友玲,张俊倩,马朝阳,刘峻恺,郭晶晶,韩婷*,胡蓉蓉*,李冰石*,唐本忠*


Keywords:

chirality

fluorescent polymers

aggregation-induced emission

self-assembly

circularly polarized luminescence

原文链接:

https://doi.org/10.1002/agt2.642


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文章简介


近年来,具有聚集诱导发光 (AIE) 性质的圆偏振发光 (CPL) 聚合物材料受到广泛关注。与小分子手性荧光材料相比,手性荧光聚合物具有优异的成膜能力、良好的稳定性、超放大传感效应、易于功能集成等优点。通过精细调节螺旋聚合物的手性性质并引入额外的功能单元,可以进一步改善或扩大其功能和应用范围。然而,受限于聚合物固有的复杂性和多级结构,多方面调控手性荧光功能聚合物的手性光学性质和自组装行为仍面临很大挑战。已报道的手性功能聚合物的手性光学性质调节大多基于聚合诱导的手性自组装策略、引入刺激响应单元,或精心设计多组分手性共组装体等方式。然而,这些方法往往涉及较为繁琐的合成过程,或者需要保持多个组装组分之间在非共价相互作用上的微妙平衡,以实现对聚合物手性变化的精确控制。因此,开发结构新颖、合成简便、性质优异的多功能手性AIE聚合物材料,并实现对其手性光学性质和自组装行为的多层次调控具有重要研究意义。分子工程和自组装化学的结合是解决上述问题的一种有前景但具有挑战性的策略,有望在不同水平上调节手性发光聚合物的手性光学性质。

本文设计了一类基于salen基元的新型手性AIE聚合物,并系统地研究了化学结构、溶剂环境、金属配位以及液晶组装对这些手性荧光聚合物的手性光学性质和自组装行为的影响 (图1)

图1. (A) 四类具有不同取代基位置的手性聚合物的化学结构式;(B) 溶剂影响手性聚合物组装形貌的示意图;(C) 金属配位以及液晶组装对其手性光学性质和自组装性能影响的示意图

通过简单的一步缩聚反应高效合成了四对在手性salen单元和烷基取代芴部分之间具有不同连接方式的聚合物对映体。所得聚合物均表现出明显的AIE特性和聚集减弱圆二色性 (CD) 的特性 (图2)

图2. 具有不同取代基位置的手性发光聚合物的荧光性质及手性光学性质

这种聚集诱导CD减弱的现象被证实与聚合物组装体从单手螺旋纤维、螺旋环、圆饼到最终球形结构的形貌演变过程有关 (图3)

图3. 不同溶剂组成对四类手性聚合物组装形貌的影响

基于Zn2+离子与手性聚合物结构中salen基团之间的配位和解离过程,可以实现吸收、荧光、手性光学性质 (CD和CPL) 以及自组装形貌的选择性调控和“开-关-开”可逆响应 (图4)

图4. 手性聚合物与Zn2+的配位与解离对其手性光学性质和自组装性能的影响

利用对位取代的手性聚合物与液晶的良好相容性及其优异的聚集态发光性能,通过在非手性向列液晶4-氰基-4'-正戊基联苯 (5CB) 中掺杂少量手性荧光聚合物,可以形成有序的手性向列相液晶相,进而有效地放大CD和CPL信号。所得聚合物液晶超分子组装体的绝对吸收不对称因子 (|gabs|) 和绝对发光不对称因子 (|glum|) 可以达到10-1的数量级 (图5)

图5. 液晶组装对手性聚合物的手性光学性质影响

这项工作通过分子结构和超分子相互作用的协同变化实现了新型手性荧光聚合物的手性光学性质和自组装形貌的多方面调控,为更多高性能CPL聚合物的开发提供了一种有效策略。

以上研究论文以“Multifaceted Regulation of Chiroptical Properties and Self-Assembly Behaviors of Chiral Fluorescent Polymers”为题发表于 Aggregate 期刊,论文第一作者为深圳大学博士后何友玲和深圳大学硕士研究生张俊倩通讯作者为深圳大学韩婷副教授,华南理工大学胡蓉蓉教授,深圳大学李冰石教授,香港中文大学 (深圳) 唐本忠院士。

Aggregate 2024, e642. https://doi.org/10.1002/agt2.642)


通讯作者


唐本忠,中国科学院院士、亚太材料科学院院士、发展中国家科学院院士,香港中文大学 (深圳) 理工学院院长、校长学勤讲座教授。1982年获华南理工大学学士学位,1985年、1988年先后获日本京都大学硕士、博士学位,曾在多伦多大学从事博士后研究、日本NEOS公司中央研究所任高级研究员,1994–2021年在香港科技大学工作,2021年加入香港中文大学 (深圳)。主要从事高分子化学和先进功能材料研究。在聚集诱导发光 (Aggregation-Induced Emission, AIE) 这一化学和材料前沿领域取得了原创性成果,是AIE概念的提出者和AIE研究的引领者。已发表学术论文2,000多篇,总引用超180,000次,h因子为187。拥有100多项授权专利。2014年至今连续当选全球材料和化学双领域“高被引科学家”。2007年获Croucher基金会高级研究员奖,2012年获美国化学会高分子材料科学与工程分会MACRO讲座奖,2014年获伊朗国家科技部颁发的Khwarizmi国际奖,2017年获国家自然科学一等奖、何梁何利基金科学与技术进步奖,2021年获Nano Today国际科学奖,2023年获生物材料全球影响力奖。

李冰石,深圳大学化学与环境工程学院教授,博士生导师,深圳市杰出青年基金获得者 (2011),深圳大学优秀学者 (2015)。2004年获得中国科学院大学理学博士学位 (导师:白春礼院士/唐本忠院士),1999.08-2001. 07 于香港科技大学物理系、化学系担任研究助理,合作导师唐本忠院士,2004.09-2007.09于多伦多大学化学系做博士后 (合作导师 Cynthia Goh)。长期从事手性聚集诱导发光材料、刺激响应材料和超分子组装等研究,先后主持国家自然科学基金青年科学基金、面上基金、广东省和深圳市级科研项目十余项,在 Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Funct. Mater., ACS NanoNano Lett. 等国际著名期刊发表高水平论文五十多篇,多篇论文为高被引论文,获得多项国家发明专利授权。先后参加撰写《手性聚集诱导发光材料》、《Nano Science and Technology–Novel Structures and Phenomena》、《Advanced Nanomaterials and Nanodevices》、《Encyclopedia of Nanoscience and Nanotechnology》、《Aggregation – Induced Emission: A Practical Guide》及《分子手性》等多部中英文著作。

胡蓉蓉,华南理工大学材料科学与工程学院教授、博士生导师。2007年本科毕业于北京大学化学与分子工程学院,2011年博士毕业于香港科技大学化学系 (导师:唐本忠院士)。自2014年工作以来,专注于高分子合成方法学研究,发展了系列基于三键单体的多组分聚合新反应。针对石油化工行业中单质硫的利用问题,开发了多种单质硫的多组分聚合反应,实现了室温下从工业废品硫向含硫功能高分子材料的一步转化;提出了“多组分串联聚合”策略,拓展了多组分聚合适用范围,高效合成了结构新颖的共轭高分子和序列可控高分子。主持国家杰出青年科学基金项目、国家自然科学基金优秀青年科学基金项目、面上项目和青年项目、中国科协青年人才托举工程、广东省自然科学杰出青年基金项目等,参与国家自然科学基金重大项目,并获广东省“青年珠江学者”和“科技创新青年拔尖人才”等称号。

韩婷,深圳大学材料学院副教授、博士生导师。2014年本科毕业于北京理工大学材料化学系,2018年博士毕业于香港科技大学化学系 (导师:唐本忠院士),随后于香港科技大学从事博士后研究工作,于2019年7月加入深圳大学材料学院AIE研究中心。长期从事功能高分子合成方法学和荧光功能高分子研究,目前共发表学术论文70余篇。其中,以 (共同) 第一/通讯作者在发表SCI论文近50篇 (IF>10论文17篇),包括 J. Am. Chem. Soc. (4篇)、Nat. Commun. (2篇)、Adv. Mater.Adv. Funct. Mater.Adv. Sci. (2篇)、Macromolecules (8篇)、Aggregate (2篇) 等,h因子为28。先后主持国自然青年项目、国自然面上项目、广东省面上项目、深圳市优秀青年人才项目等各级科研项目10余项,获得2022年度深圳市自然科学奖二等奖 (排名第二),入选深圳市海外高层次人才 (孔雀计划) - C类。

1. 深圳大学刘一副教授团队:手性聚集诱导发光基元的精准合成与圆偏振发光

2. 杭师大卢华/南开王小野:具有优异近红外手性光学性质的螺烯型β-异靛蓝基分子材料

3. 南京大学郑佑轩&华南师范大学蔡松亮教授团队:基于手性螺芴圆偏振多重共振热激活延迟荧光材料和器件

4. 香港中文大学(深圳)唐本忠院士&宝鸡文理学院冯海涛教授团队:手性AIE荧光探针对映选择性识别与拆分手性酸

5. 山东大学孙绚教授&孙洵教授&新加坡科技研究局李旭教授团队:手性诱导增强的苝二酰亚胺高效光热转化剂及其抗肿瘤性能研究


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