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Aggregate 鼓励打破学科藩篱，实现研究范式转移，在更高的结构层次上探索更复杂的系统和过程。
文章信息
通讯作者：叶龙（天津大学）
作者：高梦圆，张凯，何春勇，蒋寒秋，李雄，齐清春，周康康，陈雨，赵文超，叶龙*
Keywords:
原文链接：
https://doi.org/10.1002/agt2.289
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文章简介
发展稳定高效的太阳能电池是助力国家“双碳”战略、实现能源转型的有效途径。近年来有机太阳能电池（OSCs）的器件效率已得到显著提升，稳定性逐渐成为领域内亟需解决的重要问题。OSCs的器件效率和稳定性都与其活性层的多级组装结构紧密相关，因此，明确OSCs活性层的多级组装结构对调控和优化其光电性能至关重要（Aggregate, 2021, 2, e46; Aggregate, 2022, 3, e190）。
由于共轭聚合物在溶液中复杂的组装结构以及材料与溶剂之间的多种相互作用，表征和调控共轭聚合物及其共混体系的聚集结构仍是领域内的挑战性课题，而这强烈依赖于先进的科学装置结构表征技术。其中，具有深穿透性和同位素辨识等独特优势的小角中子散射（SANS），是迄今为止为数不多的能够精确解析聚合物溶液结构参数的技术之一。在SANS表征中，通常需要对聚合物材料进行氘代来提升实验对比度，而氘代共轭聚合物材料的制备过程繁琐且成本高昂。相较而言，使用氘代有机溶剂也能大幅提高SANS的实验对比度，是研究聚合物溶液结构的一种更为简便的方法（图1）。但是，有机光电器件活性层薄膜的制备只是使用未氘代的普通试剂，氘代溶剂的使用迄今鲜有报道。为构筑完整的溶液结构-薄膜结构-光电性能/稳定性的构效关系，首先需明确活性层材料在氘代溶剂和常规溶剂中的微结构及性能差异。
图1. 氘代有机溶剂能大幅提高共轭聚合物溶液的SANS实验对比度
针对上述问题，天津大学叶龙教授和高梦圆等人率先评估了氘代溶剂在有机光电器件的应用潜力，并阐明了这些加工溶剂在活性层聚集结构调控中的同位素效应。他们选取具有优异光伏性能的聚合物:非富勒烯共混体系为研究对象，有效结合了SANS、超快量热分析、掠入射X-射线散射、峰值力纳米力学定量分析和透射电子显微镜等多项技术全面研究了氘代溶剂和常规溶剂加工后的共轭聚合物及其共混体系的热学性质、分子堆积、相分离结构和OSCs的器件性能和热稳定性（图2）。研究结果表明氘代溶剂加工的薄膜具有更完善的结晶及有序的分子堆积，这将有利于电荷的有效传输并获得更稳定的形貌。
图2. PTVT-T分别在氯仿和氘代氯仿中的热性能、相行为表征及其共混体系的器件性能和热稳定性
为揭示这种同位素效应的本质原因，本文从高分子热力学出发分析了共轭聚合物及其共混体系在不同溶剂中微观形貌和宏观性能差异的原因。由于共轭聚合物与氘代溶剂较大的相互作用参数χ，增强了共轭聚合物的π-π堆积有序性及共混薄膜的相对结晶度，实现了薄膜形貌的优化、光伏性能及活性层形貌热稳定性的提升（图3）。
图3. 氘代溶剂和常规溶剂加工的共混薄膜在热退火条件下的形貌演变
经多个聚合物:非富勒烯小分子共混体系（包括PTVT-T:BTP-eC9，PM6:N3，P3HT:O-IDTBR）、全聚合物共混体系（PM6:PYF-T-o）以及两组氘代/常规溶剂（CF-d/CF，DCB-d4/DCB）的验证，他们发现氘代溶剂加工的薄膜均形成更有序的分子堆积和更高的相对结晶度，使得优化器件光伏性能的同时实现了热稳定性的大幅提升（图4）。本文首次强调了加工溶剂在共轭聚合物体系微结构调控中的同位素效应，并提出一种制备高性能且热稳定的有机太阳能电池的普适性方法。
图4. 多个有机光伏共混体系及多组氘代/常规溶剂验证
以上研究论文以“A Generic Approach Yields Organic Solar Cells with Enhanced Efficiency and Thermal Stability”为题发表于 Aggregate 期刊，论文第一作者为天津大学材料科学与工程学院的博士生高梦圆，叶龙教授为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金面上项目（No. 52073207）、天津大学研究生文理拔尖创新奖励计划重点项目（No. C1-2021-008）、天津大学北洋学者英才计划以及中央高校基本业务费专项资金的资助。表征测试得到了中国散裂中子源、上海同步辐射光源和北京同步辐射装置的大力支持。
通讯作者
叶龙，天津大学英才教授、博士生导师。2015年在中国科学院化学研究所取得博士学位（导师：侯剑辉研究员），2015-2019年在美国北卡罗来纳州立大学物理系先后做博士后和研究助理教授。2019年10月加入天津大学材料学院，2020年入选国家高层次青年人才计划，目前主要开展有机/高分子光电功能材料的基本物理性质、凝聚态结构与器件研究。作为第一或通讯作者在Nat. Mater., Joule, Adv. Mater., Aggregate等国际著名期刊已发表论文80余篇。论文引用总次数超过16000, H-因子62。先后荣获RSC高被引作者以及多个期刊的新锐科学家，在2022 RSC PreDoc Symposium被评为优秀导师。2019-2022连续4年入选科睿唯安“全球高被引科学家”。
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