中山大学池振国教授团队:三叶草形分子设计策略构建高效TADF发光材料并实现高效OLED器件

文摘   科学   2024-10-10 08:01   广东  

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Aggregate《聚集体》致力于发表聚集体科学领域的基础和应用研究,涵盖材料化学、物理、生物、应用工程等广泛领域的重要进展和创新性成果。

Aggregate 的收稿范围广泛,单分子或离子层次之上相关研究成果均符合期刊收稿范围,例如(但不限于):有机聚集体、无机功能材料、有机 / 无机杂化体系、高分子聚合物、纳米粒子、低维材料、金属有机骨架、超分子组装体、刺激响应体系、清洁能源、光电器件、光伏电池、发光材料、化学传感、生物探针、医学成像、疾病诊疗、药物递送等众多前沿领域。

Aggregate 鼓励打破学科藩篱,实现研究范式转移,在更高的结构层次上探索更复杂的系统和过程。


文章信息



通讯作者:池振国,赵娟(中山大学);毛竹(中国科学院深圳先进技术研究院)

作者:李高宇,蒲俊蓉,杨湛,邓皇俊,刘艳艳,毛竹*,赵娟*,苏仕健,池振国*


Keywords:

aggregation-induced emission
horizontal dipole ratios
organic light-emitting diodes
sky-blue emission
thermally activated delayed fluorescence

原文链接:

https://doi.org/10.1002/agt2.382

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文章简介


有机发光二极管(OLED)作为新一代的显示和照明技术,因具有体质轻薄、主动发光、宽视角、快速响应及柔性可挠曲等优点,应用前景非常广阔。关于OLED器件,其最重要的性能参数之一是外量子效率(EQE),且EQE满足下列公式:

EQE=ΦPL×γ×EUE×ηout=IQE×ηout

其中,ΦPL是光致发光量子产率,γ是载流子平衡效率,EUE是激子利用率,它们三者的乘积IQE是内量子效率;ηout是外耦合效率。可见,同时将IQE和ηout最大化,是实现超高EQE的关键。目前,作为第三代发光材料的热激活延迟荧光(TADF)材料,其OLED器件理论上可实现100%的IQE值。另外,延展分子的长度或者拓宽其平面以实现高度的薄膜水平取向,是提高ηout最简单高效的方法之一。

基于此,本文作者选取了刚性的平面型核心基团BO作为受体,并将给体以三联相连的方式接入受体,在二维方向上扩大分子平面,得到了两个具有高度平面性的三叶草形分子BO-3DMAC和BO-3DPAC。受益于给受体的推拉电子效应,BO-3DMAC和BO-3DPAC均表现出显著的TADF性质和高的ΦPL值(BO-3DMAC: 86.5%; BO-3DPAC: 99.6%)。基于单晶分子构象的理论计算表明,上述两分子的跃迁偶极矩几乎与分子平面重叠,为实现高水平取向创造了先决条件。此外,从表面距离投影图也能看出,相比于DMAC,DPAC基团的尾端苯环为BO-3DPAC营造了更有利的平面条件,因此相比于BO-3DMAC的84%水平取向度,BO-3DPAC实现了更高的93%水平取向度(非掺杂薄膜条件)。

图1.   分子设计策略及结构式


图2. 水平取向度的相关计算与测试

在OLED器件方面,经过器件结构优化与主体材料筛选后,BO-3DPAC和BO-3DMAC能够以20% wt的掺杂浓度分别在二[2-((氧代)二苯基膦基)苯基]醚(DPEPO)和4,4'-双(N-咔唑)-1,1'-联苯(CBP)主体中实现38.7%和28.3%的最大EQE值,电致发光波长分别为484和495 nm,为天蓝光发射。另外值得一提的是,BO-3DMAC也能在非掺杂器件下实现21.0%的最大EQE值,并且掺杂和非掺器件都能表现出较低的效率滚降。

图3.  BO-3DMAC和BO-3DPAC的电致发光特性

本文提出了一种设计高取向度TADF分子的策略:在合适的给受体选择下,对刚性平面母核基团进一步做出二维拓展,使得分子的有效平面性大大提高。此举不仅有助于实现TADF性质,还可以大幅提高水平取向度,从而实现高效的TADF-OLED性能。

以上研究论文以“High-efficiency thermally activated delayed fluorescence materials via a shamrock-shaped design strategy to enable OLEDs with external quantum efficiency over 38%”为题发表于 Aggregate 期刊,论文第一作者为中山大学化学学院的博士研究生李高宇通讯作者为中山大学化学学院的池振国教授、中山大学材料与工程学院的赵娟副教授和中国科学院深圳先进技术研究院的毛竹副研究员。

(Aggregate 2023, 4, e382.)


通讯作者


池振国,中山大学化学学院教授,博士生导师。分别在杭州大学(1991年)、中国科学院长春应用化学研究所(1994年)和中山大学(2003年)获得理学学士、硕士和博士学位。2003-2006年曾分别在复旦大学材料科学系和高丽大学化学系做博士后研究,2006年底中山大学“百人计划”引进副教授,2013年初晋升为教授。2015-2016年曾在杜伦大学化学系做访问学者工作。主要从事有机聚合物光电功能材料与器件研究。发表SCI期刊论文200余篇,包括J. Am. Chem. Soc.、Chem. Soc. Rev.、Chem.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Commun.、Chem. Sci.、Adv. Funct. Mater.等重要期刊论文,全部论文他引上超过1.7万次,目前H指数73,入选2022年科睿唯安(Clarivate)“高被引科学家”和爱思唯尔(Elsevier)“高被引中国学者”名单。申请中国发明专利60余件。2008年起主持国家自然科学基金重点项目1项、面上项目6项以及广东省科技计划重大专项等项目。获得2018年度广东省自然科学奖一等奖(第一完成人)和2021年广东省第十六届丁颖科技奖。

赵娟,中山大学材料科学与工程学院副教授。2015年毕业于电子科技大学,获得光学工程专业博士学位,2013-2015年在美国威斯康星大学麦迪逊分校联合培养,2016年1月入职中山大学。获得国家自然科学基金青年项目和面上项目资助。主要研究方向是有机光电功能材料及器件研究,包括有机发光二极管、钙钛矿太阳能电池、有机室温磷光材料和力刺激响应发光材料及其应用。以第一作者或通讯作者身份发表SCI论文30余篇,包括Chem. Soc. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Chem、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Energy Mater.、Small、Chem. Sci.、J. Mater. Chem. A、ACS Appl. Mater. Interfaces、Nanoscale、J. Mater. Chem. C等。

毛竹,中国科学院深圳先进技术研究院/深圳先进电子材料国际创新研究院副研究员。2017年博士毕业于中山大学,并于2017-2020年在中山大学完成博士后研究工作。深圳市后备级人才,深圳市宝安区高层次综合类人才。主要研究方向为功能有机高分子设计与合成,具体包括电子级环氧树脂设计与合成,光电功能有机高分子设计与合成等。主持国家自然科学基金及省市基金相关项目3项,企业横向课题1项。以第一作者及通讯作者在J. Am. Chem. Soc、Angew. Chem.、Chem. Sci.、Chem. Eng. J.、ACS Appl. Mater. Interfaces、J. Mater. Chem. C等重要期刊上发表SCI论文20余篇。

1. 四川大学游劲松教授&宾正杨副教授团队:基于咪唑衍生物的高性能OLED器件研究

2. 青岛科技大学闫寿科教授团队:多重非键相互作用构筑聚集诱导窄发射特性的近紫外光材料与OLED器件

3. 韩国高丽大学Min Ju Cho研究员&Dong Hoon Choi教授团队:用于非掺杂OLED的聚集诱导发光材料

4. 深圳大学杨楚罗教授&黄忠衍副研究员团队:用于有机发光二极管的多功能硼基热激活延迟荧光材料


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