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Aggregate 鼓励打破学科藩篱，实现研究范式转移，在更高的结构层次上探索更复杂的系统和过程。
文章信息
通讯作者：刘鹤（中国林业科学研究院林产化学工业研究所），田子奇（中国科学院宁波材料技术与工程研究所），徐徐（南京林业大学）
作者：王思恒，张蕾，王倬敏，宋湛谦，刘鹤*，田子奇*，徐徐*
Keywords：
aggregated composites
humidity-adaptive plastics
mechanically robust
nanoconfined
recyclable bioplastic films
原文链接：
https://doi.org/10.1002/agt2.643
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文章简介
自20世纪50年代塑料大规模商业化以来，塑料已成为我们日常生活中不可或缺的一部分。然而，塑料污染在陆地和海洋中的长期积累已引起了严重的全球环境和健康危机。聚乙烯醇 (PVA) 是一种可持续的聚合物，具有可生物降解性和可回收性，并且具有高拉伸强度，是开发环保可持续生物塑料的理想材料。然而，因其固有的亲水性和吸湿性，在较高的湿度下PVA生物塑料薄膜的机械性能会下降，严重阻碍其实际应用。
近年来，通过疏水基团接枝改性，构建致密化学或物理交联结构，引入无机复合纳米材料等方法，在一定程度上可提升PVA生物塑料薄膜的耐湿性能。然而，这些方法存在固有的局限性。例如，疏水改性通常涉及复杂而精确的操作步骤，且往往会降低改性PVA聚合物的可回收性和生物降解性。而二氧化硅纳米粒子的引入存在潜在的分散性问题，会降低聚合物薄膜材料的机械性能。因此，开发具有湿度适应性的PVA生物塑料薄膜，同时保留其可生物降解性，可回收性和高强机械强度等固有特性是至关重要的。
基于此，本文提出了一种纳米限域组装策略，以制备耐湿性好，机械强度高且可回收的生物塑料薄膜 (图1)。
图1. 纳米限域组装策略用于制备PVA/BT/CNF塑料薄膜
通过分子表征和理论计算揭示了PVA和纳米纤维素 (CNF) 间的强氢键作用以抑制水分子渗透到薄膜，从而提高耐湿性能；膨润土纳米片 (BT) 与PVA和CNF间的配位相互作用限制了聚合物链的滑移，从而提高机械性能 (图2和图3)。因此，制备的PVA/BT/CNF塑料薄膜表现出高强度，高韧性，耐湿性，低成本，可持续性和可扩展性等优点，有望替代传统的PLA和PE塑料薄膜应用在高湿度环境中。
图2. PVA/BT/CNF塑料薄膜的微观结构和键合作用
图3. MD模拟用于探究CNF和BT的积极协同作用
得益于聚集复合材料中的纳米限域组装结构，制备的PVA/BT/CNF塑料薄膜的强度，刚度，韧性，断裂能和撕裂能，分别达55.9 MPa，1,275.6 MPa，162.9 MJ m−3，630.9 kJ m−2和465.0 kJ m−2。而且，即使在80%相对湿度下放置180天，其强度仍达48.7 MPa (图4)。
图4. PVA/BT/CNF塑料薄膜的机械性能和耐湿性能
制备的PVA/BT/CNF塑料薄膜表现出优异的可塑性，可加工性和可循环性。而且，此研究提出的纳米限域组装策略具有普遍适用性，能应用于不同尺度和结构的纤维素生物大分子，制备兼具高机械强度和优异耐湿性的复合薄膜 (图5)。
图5. PVA/BT/CNF塑料薄膜的可塑性，可加工性和可循环性以及纳米限域组装策略的通用性验证
以上研究论文以“Humidity-adaptive, mechanically robust, and recyclable bioplastic films amplified by nanoconfined assembly”为题发表于 Aggregate 期刊，论文第一作者为中国林业科学研究院林产化学工业研究所博士研究生王思恒，通讯作者为中国林业科学研究院林产化学工业研究所刘鹤研究员，南京林业大学徐徐教授和中国科学院宁波材料技术与工程研究所田子奇研究员。
（Aggregate 2024, e643. https://doi.org/10.1002/agt2.643）
通讯作者
刘鹤，博士，九三学社社员，任职于中国林业科学研究院林产化学工业研究所，研究员，博士生导师，主要从事生物质能源与材料的基础及产业化应用研究。入选国家高层次人才计划、江西省“双千计划”人才、“百千万人才工程”省部级人选、国家林业草原局“林业和草原科技创新领军人才”、中国林业科学研究院“青年英才工程”青年领军人才和“中国林科院杰出青年”；获得“茅以升木材科学技术奖”和“梁希青年论文”奖。主持“十四五”国家重点研发计划课题、国家自然科学基金项目、江苏省自然科学基金青年项目等项目16项；主持云南中烟工业有限公司的横向委托项目1项。在 Nature Communications、Advanced Energy Materials、ACS Nano、Materials Horizons、Green Chemistry、Journal of Materials Chemistry A 等国际知名学术期刊发表论文50余篇，总计被引频次3500余次，入选ESI高被引论文5篇；以第一发明人获授权发明专利21件。
徐徐，博士，教授，博士生导师。2011年毕业于中国林业科学研究院林产化学工业研究所，同年进入南京林业大学工作。主要开展天然萜类化合物的合成改性及其综合利用，以及纤维素等天然高分子材料改性的基础及应用技术的研究和开发。以通讯或第一作者在 ACS Nano、Journal of Materials Chemistry A、Green Chemistry 等国际学术期刊发表论文60余篇，授权专利20余件。先后主持国家自然科学基金、重点研发计划课题、江苏省自然科学基金等国家、省部级各类科研项目10余项。
田子奇，博士，研究员，博士生导师。先后于2009年和2014年在南京大学取得学士和物理化学博士学位，之后在美国加州大学河滨分校从事博士后研究工作。2017年加入中国科学院宁波材料所，研究方向为分离与催化体系的理论计算模拟。近五年共发表论文百余篇，主持国家自然科学基金两项，获得浙江省杰出青年基金资助，入选中国科学院级青年人才计划。
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