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Aggregate《聚集体》致力于发表聚集体科学领域的基础和应用研究，涵盖材料化学、物理、生物、应用工程等广泛领域的重要进展和创新性成果。
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Aggregate 鼓励打破学科藩篱，实现研究范式转移，在更高的结构层次上探索更复杂的系统和过程。
文章信息
通讯作者：曹利平（西北大学），党东锋（西安交通大学）
作者：李清芳，张珮娟，王平霞，燕超超，王凯歌，杨婉妮，党东锋*，曹利平*
Keywords：
Aggregation-induced emission (AIE)
Cage compounds
Cucurbit[8]uril
Supramolecular photosensitizer
Photodynamic therapy
原文链接：
https://doi.org/10.1002/agt2.676
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文章简介
癌症是全球最普遍、最致命的疾病之一。尽管传统的治疗方法如手术、化疗和放疗在一定程度上有效，但它们常常伴随严重的副作用和侵入性。光动力疗法 (PDT) 被视为一种有前景的癌症治疗替代方案。光敏剂在PDT中起着关键作用，它们在光照条件下能够产生活性氧 (ROS)，包括超氧阴离子自由基 (O2−•) 和单线态氧 (1O2)，最终导致癌细胞凋亡。然而，传统有机光敏剂在水相生理环境中容易发生聚集，产生聚集导致发光淬灭 (ACQ)，从而抑制ROS的生成。相反，聚集诱导发光 (AIE) 材料通过分子间的聚集诱导分子内旋转受限 (RIR) 来抑制能量耗散，从而显著增强ROS的生成。
共价分子笼由于其受约束的空腔结构，能够有效抑制分子内旋转，达到单分子水平的控制。通过分子工程策略合成的分子笼能够有效缩小AIE构建块之间的空间距离，从而进一步提高AIE的聚集程度。同时，分子笼的互锁结构有利于提升RIR的水平，这两项特性都能显著提高ROS的生成效率。这些优点使共价分子笼成为开发新型AIE型光敏剂的极具潜力的候选者，推动其在PDT中的应用。另一方面，主客体组装是一种简单有效的非共价方法，可用于进一步限制AIE型光敏剂的分子内旋转，从而提高ROS的生成能力。通常，葫芦[8]脲 (CB[8]) 的端口直径约为9.9 Å，能够在其腔体内同时结合两个吡啶单元，形成紧密的堆叠结构。因此，通过与CB[8]的主客体组装，分子笼能够进一步抑制AIE分子的旋转，增强其生成ROS的能力 (图1)。
图1. a) 通过分子工程合成的共价RIR; b) 通过主客体组装的非共价 RIR; c) ROS 生成和 NADH 氧化的协同 PDT 的示意图
本文首先通过分子工程策略合成了四苯乙烯 (TPE) 基共价分子笼 (1)，减少了两个TPE单元之间的空间距离，基于共价键的限制实现第一级RIR (图1a)。随后，1通过主客体相互作用与四个CB[8]大环分子结合形成一个超分子光敏剂 (1@CB[8]4)，基于主客体识别进一步压缩TPE单元的转动空间，实现了第二级RIR (图1b)。两级RIR策略可以增强系间窜跃，减小单线态和三重态之间的能隙，从而促进ROS的有效生成，特别是O2−•的生产能力。1@CB[8]4能够高效的催化氧化烟酰胺腺嘌呤二核苷酸 (NADH) 转化为NAD+，导致其细胞内正常氧化还原平衡被打破 (图2a-c)。最后，基于1@CB[8]4优异的ROS生成能力和NADH的催化氧化功能，该超分子光敏剂被成功应用于PDT，实现了有效的光动力治疗效果 (图2d-f)。
图2. 超分子AIE型光敏剂1@CB[8]4催化氧化NADH及其PDT治疗
以上研究论文以“A Combination of Covalent and Noncovalent Restricted-Intramolecular-Rotation Strategy for Supramolecular AIE-Type Photosensitizer towards Photodynamic Therapy”为题发表于 Aggregate 期刊，论文第一作者为西北大学的博士生李清芳、西安交通大学的博士生张珮娟和西北大学的硕士生王平霞，通讯作者为西北大学的曹利平教授和西安交通大学的党东锋教授。
（Aggregate 2024, e676，https://doi.org/10.1002/agt2.676）
通讯作者
曹利平，西北大学化学与材料科学学院教授、博导。主要围绕基于大环分子体系的仿生超分子化学领域开展研究工作，发展了在生物兼容环境中仿生超分子体系的构建及其在生物分子的仿生识别、手性传递与放大机制以及光催化转化与光动力治疗等方面的应用；先后荣获陕西省青年百人计划、Thieme Chemistry Journals Award、教育部霍英东青年教师基金、陕西省杰出青年科学基金、国家自然科学基金优秀青年科学基金。迄今以第一或通讯作者发表 J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., CCS Chem. 等期刊论文五十余篇。相关研究成果获陕西高等学校科学技术研究优秀成果一等奖 (排名第一) 和陕西省自然科学一等奖 (排名第三)。
党东锋，西安交通大学化学学院教授，国家级青年人才计划入选者，主要从事有机/高分子光功能材料的设计合成及其应用研究，主持有国家自然科学基金面上项目/青年基金项目，陕西省重点研发计划等项目10余项，以第一作者/通讯作者身份在 Chem. Soc. Rev., Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed. 和 Matter 等国内外知名刊物上发表SCI收录论文53篇；先后荣获陕西高等学校科学技术研究优秀成果特等奖 (排名第二)，湖南省自然科学二等奖 (排名第三)，陕西省化学优秀青年奖和仲英青年学者等荣誉和称号，入选陕西高校青年杰出人才支持计划，陕西省高校科协青年人才托举计划和西安交大青年拔尖人才支持计划 (A类) 等。
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1. 华中科大黄长征教授/李民副教授&华南理工高蒙副研究员&石河子大学曹娟梅等：安全递送型AIE纳米光敏剂靶向线粒体触发细胞焦亡抗肿瘤
2. 中山大学谭彩萍教授&大连理工大学赵建章教授团队：基于ROS双向调控策略的铱-富勒烯光敏剂通过诱导微管聚集实现高效癌症免疫治疗
3. 港中深唐本忠院士&英国杜伦大学Bryce教授&东北师大朱东霞教授&中科院长光所常钰磊研究员：I型AIE光敏剂用于乏氧肿瘤治疗
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