第一作者：Junxian Qin
通讯作者：胡芸 教授
通讯单位：华南理工大学环境与能源学院
DOI:10.1016/j.apcatb.2022.122346
以MIL-100（铁）为前驱体，通过热处理成功制备了Fe-MOF衍生物（M-300）。所得的M-300催化剂在可见光下对挥发性有机化合物（VOC）的降解和对大肠杆菌的抑菌方面显示出优异的性能。此外，该催化剂还表现出在实际阳光下降解乙醛的能力。这种高活性归功于不饱和的Fe2+活性位点的大量暴露，它可以显著促进光生电子的转移和氧的还原过程，从而提高整个光催化氧化反应的效率。这项工作展示了MOFs衍生物在室内光催化净化领域的应用前景，同时也为光催化降解污染物的催化剂改性研究提供了新的思路。
在这项研究中，借鉴我们以前关于MOFs衍生物的报告，选择了MIL-100（铁），一种具有丰富铁位点的Fe-MOFs作为前体。通过在N2气氛中的热处理，得到了具有较高表面积、分层孔结构和结构稳定性的Fe-MOF衍生物。选择乙醛和大肠杆菌（E. coli）作为典型的室内模型污染物进行光催化氧化活性测试。此外，还研究了实际阳光下的光催化性能。通过控制加热温度，可以调节不饱和的Fe2+位点，提高光生电子向O2的转移率，从而大大促进污染物的去除性能。此外，通过探针实验、中毒实验和原位ORR表征，在分子水平上揭示了光催化机制。
Fig. 1. (a) XRD patterns, (b) FT-TR spectra, (c) SEM images, (d) XPS spectra and Fe 2p XPS spectra of the different samples.
Fig. 2. (a) UV–vis spectra and (b) Tauc plots of the different samples; (c) photocurrent transient response and (d) EIS Nyquist plots of the different samples.
Fig. 3. Photocatalytic performance of (a) acetaldehyde degradation and (b) CO2 generation.
Fig. 4. (a) Photocatalytic performance of acetaldehyde degradation for 6 cycles; (b) FT-IR spectra and (c) XRD pattern of M-300 before and after 6 recycling photocatalytic degradation of acetaldehyde.
Fig. 5. (a) E. coli removal rate under the visible light and (b) photocatalytic performance of acetaldehyde degradation under the sunlight. Location: N 23°3′0.11″–E 113°24′51.27″.
Fig. 6. (a) Time profile of 7-hydroxycoumarin (7-HC); (b) ESR spectra (TEMPO spin-trapping) for M-300 under dark and visible light and (c) ESR spectra (DMPO spin-trapping) for M-300 under dark and visible light for DMPO–OH.
Fig. 7. (a) ORR curve of MIL-100(Fe), M-250, M-300 and M-350 under the visible light; (b) the CO-TPD of MIL-100(Fe) and M-300 after poisoned by CO; (c) the ORR curve of M-300 after poisoned by CO under the visible light; (d) photocatalytic degradation of acetone by M-300 treated with CO poisoning.
Scheme 1. The mechanism for photocatalytic oxidation on M-300 catalyst under visible light.
综上所述，通过对MIL-100(Fe)在不同温度下的热处理，制备了一系列具有Fe2+/Fe3+混合价Fe位的衍生物（M-250、M-300和M-350），并用于可见光下的VOC降解和大肠杆菌的抑菌试验。与前体MIL-100(Fe)相比，衍生物在乙醛降解中表现出更强的活性，其中M-300的光催化性能和稳定性最好。热处理产生了更多的不饱和Fe2+活性位点，有效地促进了O2的吸附和光生电子的转移，从而大大提高了光催化氧化的效率。它进一步证明，还原半反应的改善可以促进整个光催化氧化反应的效率。此外，M-300在可见光下也表现出良好的抗菌性能，在阳光下对乙醛的降解也有很好的活性，表明在室内空气净化领域有应用前景。
Junxian Qin, Yun Pei, Yue Zheng, Daiqi Ye, Yun Hu, Fe-MOF derivative photocatalyst with advanced oxygen reduction capacity for indoor pollutants removal, Applied Catalysis B: Environmental, 2023, https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122346
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