文献速递|华中科技大学WR:在生物炭介导的化学调理中,通过调节多相中铁氧化态的分布和反应位点,提高污泥脱水和封闭抗生素降解能力

文摘   2024-12-19 08:08   北京  
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第一作者:Siqi Wang

通讯作者:陈朱琦 教授

通讯单位:华中科技大学化学化工学院

DOI:10.1016/j.watres.2024.122789









全文速览

对于富含抗生素的废弃活性污泥而言,传统的铁基化学调节方法可显著提高污泥的脱水能力。然而,污泥中错综复杂的成分会迅速消耗活性氧(ROS),从而导致铁污泥产量过高、污泥中抗生素去除不充分等问题。在此,我们提出了一种将生物炭与过氧化单硫酸盐(PMS)活化铁(II)相结合的创新策略,旨在同时提高污泥脱水性和抗生素去除率。与传统的 Fe(II)/PMS 化学调节相比,生物炭的存在不仅将污泥的结合水含量从 1.36 g/g DS 降至 0.97 g/g DS,还将磺胺甲噁唑(SMX)的降解速率常数从 0.015 min-1 提高到 0.042 min-1。机理研究揭示了生物炭在多相中调节铁氧化态分布和反应位点的重要作用。起初,生物炭通过丰富的碳缺陷将铁(II)/铁(III)比从 0.38 提高到 0.78,这显著促进了主要 ROS-羟基自由基(-OH)的累积浓度从 4.6 mM 提高到 8.1 mM。随后,EPS 被 -OH 破坏,导致抗生素和带负电荷的多糖(PS)、蛋白质(PN)的释放。其次,生物炭富集了疏水性 PN,PN/PS 的比例从 0.92 升至 1.50,而 Fe(II)/Fe(III)与 PN、PS 之间发生电荷中和,导致污泥颗粒颗粒化。最后,生物炭的介孔结构不仅实现了 SMX 的富集,还增强了 Fe(II)/Fe(III) 从污泥水相到其表面的传质,确保了原位生成的 -OH 有效地针对局部富集的 SMX。总之,这项工作为开发生物炭介导的化学调理提供了新的指导,旨在提高-OH 的生成和利用,从而消除污泥中的抗生素。








图文摘要







引言

具体目标包括:(i) 从污泥脱水性和消除 SMX 的角度评估生物炭介导的铁(II)/PMS 处理的调节性能;(ii) 绘制生物炭促进 ROS 生成和增强 EPS 破坏的图谱;(iii) 了解生物炭如何调节 WAS 的表面特性,包括 zeta 电位和疏水性;(iv) 明确氧化剂、铁和抗生素在封闭生物炭表面上的电子转移流的方向和效率。





同位素标记技术

图文导读

Fig. 1Performance of different treatments on sludge dewatering. (a) SRF and CST, (b) Mc and Wb. Performance of different treatments on SMX elimination within sludge. (c) SMX elimination, (d) SMX degradation rate constants (kobs).

Fig. 2EPR spectra of (a) •OH, SO4•− and (b) 1O2 generated in sludge after different treatments. Concentrations of (c) Fe(II)/Fe(III) in sludge before/after different treatments, (d) The oxidative states distribution of Fe ions in Fe(III)-Biochar reduction experiment.

Fig. 3The effects of different treatments on (a) DOC concentration, (b) PS concentration and (c) PN concentration in various EPS fractions. (d) The variations of N-containing compounds within sludge before and after conditioning.

Fig. 4The effects of different sludge treatments on (a) 3D-EEM spectra in various EPS fractions with their (b) regional intensity (Units: 105 RU).

Fig. 5The effects of different treatments on (a) contact angle and (b) zeta potential of sludge surface.

Fig. 6The effects of different sludge treatments on (a) CLSM images, (b) FTIR spectra and (c) the relative intensity of PN/PS in FTIR spectra. (Bars with different lowercase letters represent a significant difference among different samples at * p < 0.05).








研究意义

在这项研究中,建立了以生物炭为介质的化学调节技术,可同时实现污泥脱水和消除抗生素。可以得出以下结论:

(1)与传统的铁(II)/PMS 化学调理相比,生物炭的存在显著降低了结合水含量,从 1.36 g/g DS 降至 0.97 g/g DS,表明污泥脱水性得到增强。此外,在消除磺胺甲噁唑(SMX)方面也有显著改善,从 44.3% 提高到 84.5%。

(2)生物炭通过促进其碳缺陷和铁之间的电子转移,促进了-OH 的生成,解决了铁基化学调节中活性氧(ROS)生成受限的问题。随后,细胞外聚合物物质(EPS)的破坏和表面性质的改变有助于提高污泥的脱水性。

(3)生物炭的介孔结构作为核心化学反应场所,同时实现了 SMX 富集,增强了铁(II)和 PMS 的传质,并促进了碳缺陷的暴露,同时在其介孔(∼4.1 nm)内纳米限制了 -OH 的生成。这种配置可确保原位生成的 -OH 有效地针对局部浓缩的 SMX,从而克服铁基化学调节中 -OH 的有限氧化范围(∼50.0 nm)。

(4)这项研究揭示了制约铁基化学调节的基本触发因素:铁氧化态分布和多相中的反应位点。值得注意的是,我们以生物炭为媒介的方法可以调节这些触发因素,在污水处理厂同时进行污泥脱水和消除抗生素方面显示出巨大的潜力。

文献信息

Siqi Wang, Fang Luo, Lingzhi He, Zhuo Liu, Jia Wang, Zhuwei Liao, Huijie Hou, Junwen Li, Xiaohan Ning, Zhuqi Chen, Enhanced sludge dewaterability and confined antibiotics degradation in biochar-mediated chemical conditioning through modulating Fe oxidative states distribution and reaction sites in multiphase, Water Research, 2025, https://doi.org/10.1016/j.watres.2024.122789



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