第一作者：Yaping Chen
通讯作者：郭勇 副教授
通讯单位：四川大学化工学院
DOI:10.1016/j.cej.2022.136702
针对常规污水处理技术中磺胺甲恶唑（SMX）用量大、降解难度大、去除效率低等问题，本研究采用商用钴酸锂（LCO）作为多相催化剂活化过氧单硫酸盐（PMS）用于降解SMX。应用各种表征方法来研究 LCO 催化剂的形貌和物理化学性质。结果表明，该体系在 30 min 内完全去除 SMX（2.5 mg/L），钴离子的溶解小于 0.1 mg/L，连续 5 个循环后 SMX 的去除率仍能保持在 90%，揭示表明LCO具有优异的催化性能、优异的电子转移速率、宽的工作pH范围和良好的稳定性。研究了无机阴离子、不同水体和不同污染物对 LCO/PMS 系统的敏感性，以探索其实际应用。进一步的探索表明，SMX降解产生的活性物质是硫酸根（SO4•–）和羟基自由基（•OH），其中SO4•–起主导作用。结合 XPS 分析，提出 Co3+/Co2+ 氧化还原伴侣是激活 PMS 的活性位点。通过讨论UPLC-QTOF-MS/MS鉴定的SMX中间体，提出了可能的降解途径。总之，该工作有利于为钴基掺杂多相催化剂在废水处理领域的应用提供参考。
图3. 无机阴离子对 SMX 去除的影响 (a) Cl - , (b) NO 3 - , (c) HCO 3 - , (d) PO 4 3-
图6. 反应机理示意图
在目前的研究中，LCO 被用作 PMS 活化剂来降解 SMX。首先，表征结果和对照实验证明，LCO/PMS体系具有优异的催化性能、优异的电子迁移率和更好的稳定性。同时，LCO/PMS系统对SMX的去除能力优于其他控制系统（LCO单独、PMS单独、Co2+/PMS、Co3O4/PMS、Co2O3/PMS）。其次，考察了LCO用量、PMS用量和初始pH值对SMX降解的影响，结果表明LCO/PMS体系在最优条件下具有较高的催化活性（100%）和较低的离子溶解度（0.078 mg/L）。条件（0.15 g/L 催化剂、0.4 mM PMS 和初始 pH 值为 10）。此外，在 LCO/PMS 系统中添加共存离子（Cl– 和 NO–、HCO32– 和 PO43–）对 SMX 的降解有不同的影响。同时讨论了LCO的实际应用，包括五循环实验、天然水实验和不同污染物实验，均在反应过程中表现出较高的催化活性。此外，从测试的中间体中推断出五种可能的 SMX 降解途径。此外，猝灭和 EPR 实验证明 SO4•- 是 LCO/PMS 体系中去除 SMX 的关键自由基，因此进一步提出了可能的反应机理：自由基的产生可归因于 Co离子价态的变化。总之，该研究成功地证明了LCO是一种高效的PMS活化剂，拓宽了钴基掺杂氧化物作为多相催化剂在PMS活化难降解SMX方面的应用。
Y. Chen, H. Zhang, Z. Xiong, Y. Wang, S. Peng, J. Wang, Y. Guo, Lithium cobalt oxide with excellent electron mobility: An efficient activator of peroxymonosulfate for the degradation of sulfamethoxazole, Chemical Engineering Journal, 445 (2022).
https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.136702
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