第一&通讯作者：Yanshi Zheng（哈工大环境学院）
通讯作者：赫俊国 教授（广州大学土木工程学院）
DOI:10.1016/j.apcatb.2022.121617
Electro-Fenton (EF) 是一种高效、环保的电化学降解顽固性有机污染物的技术。在这个过程中，H 2 O 2可以通过2e-氧还原反应在阴极上原位生成。然后通过芬顿反应生成强氧化剂羟基自由基，并且没有选择降解难降解有机污染物。然而，该技术在ORR过程中仍面临H2O2生产效率低的问题，这限制了EF技术的应用。
催化剂选择性、氧转移率和电荷转移效率是决定二电子ORR效率的三个重要因素，然而，无论哪种催化剂，当催化剂的选择性和电荷转移效率提高到一定程度时，ORR效率主要受氧传质速率的限制。使用气体扩散电极 (GDE) 是提高 ORR 中氧传质速率的一种很有前途的方法，但其应用仍存在两个局限性。第一个是 EF 期间曝气过程的昂贵成本，另一个限制是 ORR 期间 GDE 中液/气/固三相界面的低密度。
真空过滤是一种常用的液固分离方法，也常用于燃料电池膜电极和生物传感器的制备。经过优化，我们发现真空过滤法非常适合GDEs的制作，有可能打破上述GDEs的局限。通过过滤方法，在真空过滤过程中，通过将大部分疏水物质和催化剂捕获在基板的顶面上，可以形成完全疏水的层。同时，基板底面可以通过控制真空过滤过程保持其原有的亲水性，使电解液流入GDE。此外，在真空过滤过程中，混合物也会以一定的梯度被困在基材中。因此，不仅可以实现在电极表面形成连续的疏水层，通过增加 O 2传输率和三相界面的数量来提高 ORR 效率。此外，制备的 GDE 部分浸入电解质中，部分暴露于空气中，预计通过连续储气层和间断储气层自发吸附 O 2 ，避免在 EF 过程中曝气。
图1. 电极制备过程示意图
图2. (a) V-CF 和 (b) M-CF 0.1、(c) M-CF 0.6和 (d) M-CF 1.5的 CL 的 SEM 图像和接触角
图3. (a) GDE (M-CF 0.6 )四种操作模式的示意图。(b) 模式 1-3 的 H 2 O 2积累。(c)阴极提升实验的H 2 O 2积累（模式3和4的组合）。
图4. (a) H 2 O 2积累，(b) 电流效率/能量消耗，(c) LSV 和 (d) V-CF 和 M-CF 在不同 PTFE/石墨质量比下的 EDLC。
图5. (a) H 2 O 2积累和(b) M-CF 0.6在不同温度下煅烧的电流效率/能耗。SEM图像和M-CF 0.6在(c) 300 ℃和(d) 340 ℃下计算的接触角
图6. (a) H 2 O 2积累，(b) 电流效率/能量消耗，(c) LSV 曲线和(d) M-CF 0.6与不同石墨负载质量的CV 曲线
图7. (a) 电解液侵入过程示意图。(b)不同石墨负载质量的M-CF 0.6在不同电流密度下60 min H 2 O 2的累积
图8. (a) Nyquist图、拟合曲线、等效电路和 (b) 具有不同 PTFE/石墨质量比的 V-CF 和 M-CF 的阻抗
图9. 多形疏水层电极示意图
图10. (a) M-CF 0.6的稳定性。(b) H 2 O 2积累与文献的比较
图11. (a) f 0的福井函数等值面（值=0.004）。(b) C3、C5和C6处·OH加成反应的过渡态结构和能垒。(c) SDZ 降解途径
Y. Zheng, J. He, S. Qiu, D. Yu, Y. Zhu, H. Pang, J. Zhang, Boosting hydrogen peroxide accumulation by a novel air-breathing gas diffusion electrode in electro-Fenton system, Applied Catalysis B: Environmental, 316 (2022).
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121617
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