ACS ES&T Water:利用射频诱导电磁场研究水中亚甲基蓝降解动力学的间歇式实验装置设计

文摘   2024-12-01 07:58   浙江  


本文主要介绍了一种用于研究水中亚甲基蓝(MB)降解动力学的射频诱导电磁场(RF - EMF)间歇式反应器设计,具体内容如下:

1. 研究背景

    - RF技术应用广泛:RF技术在多个领域有应用,如电信、医疗、食品工业等,其在水中微生物灭活方面也有研究,但对于降解水中化学物质的研究还需深入,且缺乏有效设计的实验装置来探索更高频率的射频诱导电磁场(RF - EMF)降解水污染物的潜力。

    - EMF与其他方法结合的研究现状:EMF在废水处理和去除水中天然有机物方面有一定研究,但多数研究集中在低频范围,对于高频射频诱导电磁场(RF - EMF)降解水污染物的研究存在知识空白。    

2. 实验方法

- 射频诱导电磁场(RF - EMF)实验装置:由RF发生器、放大器、变压器、电容器、圆形亥姆霍兹线圈、示波器和电流探头组成,详细介绍了各组件的参数和来源。

图 1.RF-EMF 实验装置的示意图。

    - 设计参数与计算

        - 高频电磁场(EMF):通过电流流过线圈产生,本研究采用亥姆霍兹线圈产生均匀高频EMF,在高频时需采用谐振阻抗消除技术来降低驱动电压。

        - 亥姆霍兹线圈:由两个平行且中心在同一x轴的相同线圈组成,能产生均匀磁场,文中给出了磁场计算公式及本研究使用线圈的参数。

        - 电磁电流与阻抗:给出了电磁线圈阻抗计算公式,以及通过线圈的电流计算公式。

        - 谐振阻抗消除技术:通过添加串联电容器使线圈在谐振模式下工作,降低总阻抗,但该技术只能在窄频率范围工作,且需改变频率时调整电容。

        - 电容测量:根据谐振频率计算电容值,本研究使用空气可变电容器便于频率调整。

    - 样品制备与实验配置

        - 射频诱导电磁场(RF - EMF)下亚甲基蓝(MB)降解实验:以2mg/L的亚甲基蓝(MB)溶液为模型化合物,在不同射频诱导电磁场(RF - EMF)条件下处理5h,设置对照组。    

        - 射频诱导电磁场(RF - EMF)下Fenton反应降解亚甲基蓝(MB)实验:使用5mg/L的亚甲基蓝(MB)溶液,加入不同浓度的Fenton试剂,在特定射频诱导电磁场(RF - EMF)条件下处理30min,期间定时取样,实验在搅拌下进行,测量样品前后温度和pH,设置对照组。

    - 分析与定量方法:用紫外 - 可见分光光度计测定亚甲基蓝(MB)的UV吸光度值,根据校准曲线确定亚甲基蓝(MB)浓度,实验重复至少两次,结果取平均值并给出标准偏差。

    - 统计、动力学和能量分析:采用双样本t检验判断亚甲基蓝(MB)浓度均值是否有统计学差异,计算亚甲基蓝(MB)降解的一级速率常数,以及射频诱导电磁场(RF - EMF)装置的单位电能消耗(EE/O)。

3. 实验结果与讨论

- 射频诱导电磁场(RF - EMF)下亚甲基蓝(MB)降解:在2MHz频率和2.5Vpp振幅下亚甲基蓝(MB)浓度降低10%,统计分析表明该条件下与对照组有显著差异,推测高频和高振幅可能增加亚甲基蓝(MB)降解,但需进一步研究,可能原因是2MHz频率与亚甲基蓝(MB)极化区域匹配导致降解。

图 3.不同 RF-EMF 条件下 5 h 后 MB 的浓度变化。MB 的初始浓度为 2 mg/L。    

    - 射频诱导电磁场(RF - EMF)下亚甲基蓝(MB)降解动力学:在2MHz和2.5Vpp条件下,亚甲基蓝(MB)降解符合一级动力学反应,速率常数比对照样本增加4倍,射频诱导电磁场(RF - EMF)可导致有机化合物分子键的热和非热破坏,羟基自由基的产生也可能促进降解

- 射频诱导电磁场(RF - EMF)下Fenton反应降解亚甲基蓝(MB)动力学:同时使用两种Fenton试剂在射频诱导电磁场(RF - EMF)下可显著增强亚甲基蓝(MB)降解(5 - 14%),降解有初始滞后(约10min),之后符合一级动力学反应,速率常数增加1.2 - 1.6倍,这可能归因于射频诱导电磁场(RF - EMF)对铁磁性物质的热激活增加了羟基自由基的产生,但需进一步研究验证。

图 5.使用无(对照)和有 RF-EMF(RF:频率为 2 MHz,振幅为 2.5 Vpp)的 Fenton 反应降解的 MB 降解的浓度变化 (A-C) 和动力学 (D-F)。图 (A) 和 (B) 中的插图显示了仅将一种 Fenton 试剂与 MB 掺入的结果(轴标题和图例与图 (A) 和 (B) 中的相同)。MB 的初始浓度为 5 mg/L。

    - 射频诱导电磁场(RF - EMF)装置的EE/O分析:计算不同条件下射频诱导电磁场(RF - EMF)间歇式反应器的EE/O,加入Fenton反应后EE/O显著降低,表明该组合系统在工业应用方面有潜力,但仍需进一步研究商业应用。

4. 研究结论    

    - 成功设计了可提供可变高频和强度水平的射频诱导电磁场(RF - EMF)间歇式反应器,为RF处理水的批量实验提供了初始框架。

    - 2MHz频率和2.5Vpp振幅可降低亚甲基蓝(MB)浓度,可能是由于与亚甲基蓝(MB)极化区域匹配破坏分子键,但需进一步验证。

    - 在上述条件下亚甲基蓝(MB)降解符合一级动力学反应,速率常数显著高于对照样本。

- 射频诱导电磁场(RF - EMF)与Fenton反应结合可增强亚甲基蓝(MB)降解,支持了射频诱导电磁场(RF - EMF)热激活铁磁性物质增加羟基自由基产生的观点,但射频诱导电磁场(RF - EMF)作为主要降解机制需进一步验证,未来研究应优化射频诱导电磁场(RF - EMF)参数,探索与高级氧化工艺的整合及商业应用。

Marieh Arekhi, David Reckhow, Leila Alidokht, and Mariana Lanzarini-Lopes. Designing a Batch Experimental Setup to Investigate the Kinetics of Methylene Blue Degradation in Water Using Radiofrequency-Induced Electromagnetic Fields[J]. ACS EST Water, 2024. DOI: 10.1021/acsestwater.4c00645.    

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