电致变色材料作为一种刺激响应型材料，在响应外部电压时表现出可逆和稳定的颜色变化，在动态伪装、智能窗口和存储器件等领域具有广泛应用。理想的电致变色材料应该具有稳定的多色态、快速的响应时间和高显色效率的特点。共价有机骨架(COFs)作为一类具有高度可设计性和优异化学稳定性的多孔晶体材料，在电致变色领域展现出巨大的应用潜力。
然而，电致变色共价有机框架(EC-COFs)的发展仍处于起步阶段。一方面，对EC-COFs合成方法的研究还有待完善。目前EC-COFs的制备均采用界面溶剂热法，苛刻的实验条件和复杂的操作工艺导致其与基底界面接触效应弱，显色效率不理想。另一方面，EC-COFs的可调性仍有待探讨。精确控制EC-COFs的颜色不仅有助于材料性能提升，还能推动其在新兴领域的应用，但设计合适的控制策略存在挑战。
近日，南昌大学邱建丁教授、梁汝萍教授团队，以经典亚胺类COF为研究对象，通过高效电化学界面聚合技术，在原位快速制备了具有稳定多态颜色变化的EC-COFs，通过铀浓度的调节实现了EC-COFs的可调电致变色，并对其调控的机理进行了详细地研究和探讨。本工作展示了电化学合成方法在EC-COFs制备中的潜力，并成功的证实了EC-COFs材料的独特可调性。
电化学界面聚合通过电诱导胺和醛单体之间的希夫碱反应，有效避免了溶剂热法所需苛刻的实验条件和复杂的操作程序，将反应时间大大缩短。此外，由于材料与基底间优异的界面接触，界面离子转移速度快，稳定性好。原位TPDA-DHBD薄膜在四种不同的颜色(黄、红、灰和绿)间表现出稳定的多态电致变色性能，同时具有优异的显色效率和快速的响应时间。
值得注意的是，铀酰离子可以选择性地与框架中丰富的特异性位点结合，促进电致变色行为的调节。在铀酰离子存在的情况下，空间位阻效应的产生使TPDA-DHBD呈现出由红色到青色显著不同的电致变色。
在该工作中，邱建丁教授、梁汝萍教授团队采用电化学界面聚合法，实现了多态EC-COFs的快速原位制备，并通过铀酰离子实现了EC-COFs的颜色可调。该工作为快速合成和实现可调谐EC-COFs提供了新的可行思路。
论文信息
In Situ Electrochemical Interfacial Polymerization for Covalent Organic Frameworks with Tunable Electrochromism
Ying-Ao Wang, Qiong Wu, Xun Wang, Min Jiang, Rui Zhang, Xiao-Juan Chen, Prof. Ru-Ping Liang, Prof. Jian-Ding Qiu
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202413071
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