锂硫电池因具有较高的理论能量密度（2600 Wh·kg–1），被认为是下一代先进的储能系统。然而严重的“穿梭效应”，缓慢的硫反应动力学过程，不可控的锂枝晶生长等问题限制了其电化学性能发挥和使用安全性。金属有机小分子配合物作为新兴的催化剂能高效调控硫和锂电化学物种的演化行为，进而提升锂硫电池的综合性能。
近日，西南科技大学宋英泽副教授与四川大学蔡文龙副研究员合作研制了两种不同的双核铜金属有机小分子配合物，并分别用作锂硫电池的均相和非均相催化剂，协同调控了硫的成核/分解、锂的沉积/溶解行为，最终实现了锂硫电池循环稳定性和能量密度的有效提升。
单氯桥连的双核铜有机分子溶解于电解液用作电池的均相催化剂（Cu-ETL）；双氯桥连的双核铜有机分子在电解液中不溶解，可分散在碳基底上用作电池的非均相催化剂（Cu-INT）。均相催化剂具有丰富的活性界面和高效的工作效率，而非均相催化剂的使用弥补了均相催化剂因在电解液中的饱和浓度而产生的活性限制。因此，由上述两种催化剂组成的均相/非均相催化剂系统（Cu-ETL-INT）有望具有更高的电化学活性。
恒电位Li2S沉积曲线显示，与单组份催化剂相比，Cu-ETL-INT能实现Li2S的沉积更快且量更高。对沉积产物进行同步辐射X射线三维纳米成像测试，以系统分析Li2S在基底的体相分布信息。结果表明，在Cu-ETL-INT作用下，Li2S沉积物的体积含量占比更高，尺寸更小且分布更均匀。
电化学测试结果显示，在Cu-ETL-INT作用下，电池内部的锂离子迁移数最高，Li//Li对称电池沉积/溶解循环更持久，锂金属表面更平整。
最终,在Cu-ETL-INT的调节下,锂硫电池表现出优异的倍率和循环性能。3C倍率下，扣式电池循环500圈的衰减率低至每圈0.029%。特别地，组装的叠片软包电池的电芯能量密度达到了372.1 Wh·kg–1。该工作为高能量密度锂硫电池的合理化设计提供了研究策略。
论文信息
Integrated Design of Homogeneous/Heterogeneous Copper Complex Catalysts to Enable Synergistic Effects on Sulfur and Lithium Evolution Reactions
Qin Yang, Chensheng Wang, Lixian Song, Yunfeng Zhang, Zhaoyang Shen, Wenlong Cai, Yingze Song
文章的第一作者是西南科技大学博士研究生杨琴。
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202415078
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